• 影响层状金属-有机框架中吸附的电解质核磁共振光谱的因素

  导电性层状金属有机框架（MOFs）因其多孔性、导电性和可调性，在电化学应用中展现出广泛前景。这些应用包括传感器、电池、自旋电子器件、磁性半导体和超级电容器等。MOF的结构对其在这些器件中的性能有着直接的影响，尤其是MOF与电解质之间的相互作用。然而，目前对这些相互作用在电化学界面的直接研究仍然较为有限。最近的研究表明，通过使用氟-19核磁共振（NMR）光谱技术，可以探测层状MOF Ni₃(HITP)₂（HITP = 2,3,6,7,10,11-六氨基三苯基）中有机电解质的环境，发现孔内阴离子的化学位移受到MOF功能基团与阴离子之间特定化学相互作用的影响。本文在此基础上进一步扩展研究，探讨了多种

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-11-20

• 受准分子抑制且耐氧的“臂状”取代吡rene衍生物的光物理性质

  由于具有较长的π共轭结构和优良的光物理性质，含有吡啶结构的材料在光致发光应用中被广泛使用。然而，它们的发光性能常常因π–π堆叠导致的激子形成以及分子氧的淬灭作用而减弱。为了减轻这些不良影响，研究人员合成了一类新的7-叔-丁基吡啶-2-醇衍生物，这些衍生物在1,3位上带有延长的“臂状”取代基，并对其溶液中的发光特性进行了详细研究。虽然吡啶核心的2位和7位经常被羟基和叔-丁基取代，但本工作首次在1,3位引入了“臂状”取代基。这些延长的“臂状”取代基不仅增加了空间位阻，抑制了激子的形成，还改变了吡啶的对称性，并调节了其1,2,3,7位的电子密度。这些变化调节了吡啶的能级，使得其荧光量子产率介于中等（

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-11-20

• 锦上添花：纤维素对纳米尺度水分子的束缚作用

  水与纤维素材料之间的相互作用是自然界和工业应用中非常重要的现象之一。纤维素是植物细胞壁的主要成分，其结构和物理化学性质决定了植物细胞壁在湿润条件下的行为。在许多材料科学和生物化学研究中，水的存在对纤维素的物理性质、机械性能以及化学稳定性都产生了深远的影响。然而，随着研究的深入，科学家们发现，水并不只是简单地“存在”在纤维素结构中，它还可能在纤维素微纤丝之间形成一种特殊的结构状态，这种状态在某些条件下能够影响材料的整体性能。例如，在木头中，尽管纤维素结构中充满了水分，但树木却能够生长得非常高大，并且保持数百年不倒塌。这表明，水在纤维素中的作用可能不仅仅是导致软化和变形，而是具有某种“结构性”的特

  来源：The Journal of Physical Chemistry B

  时间：2025-11-20

• 使用接近密度泛函理论（DFT）精度的能量对小尺寸铝团簇的熔化转变过程进行模拟

  我们描述了一个用于模拟原子簇中类似熔化过程的计算框架，该框架结合了第一性原理能量计算、全局优化和机器学习的原子间势能。通过全局优化生成多种配置，然后利用密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）计算相应的能量。这些能量通过Allegro E(3)-等变神经网络势能被精确到10 meV/原子的程度进行拟合。由此产生的模型支持高效的并行温度调控蒙特卡洛（parallel tempering Monte Carlo）模拟，并且具有接近DFT水平的精度。该方法通过模拟Na20并将其与早期的实验和计算结果进行比较来验证其有效性。利用这种方法，我们研究了Aln+（n =

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-11-20

• 负载沸石的铱单原子催化剂：实现高效稳定的丙烷脱氢反应

  具有最大化金属利用率和多功能电子态工程的单原子贵金属催化剂在异相催化中展现出巨大潜力。然而，由于烧结引起的热力学不稳定，这些催化剂在苛刻反应条件下的应用受到显著限制。本文报道了一种将热稳定的铱（Ir）单原子封装在掺锗的S-1沸石中的催化剂——即IrGe@S-1催化剂，用于直接催化丙烷脱氢反应。优化后的IrGe@S-1催化剂在600°C时表现出前所未有的丙烷脱氢活性，丙烯生成速率达到了1249.2 molC3H6 gIr–1 h–1。此外，该催化剂在高达20 h–1的重量 hourly 空速（580°C下纯丙烷进料）下仍能保持优异的稳定性，表明使用1吨IrGe@S-1催化剂可生产9000吨丙烯而

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 用于氯气生成反应的富氧碳电催化剂

  氯碱工艺在全球化工行业中发挥着不可替代的作用，但严重依赖于基于RuO2（或IrO2）/TiO2的尺寸稳定阳极，这限制了其可持续性和新应用的发展。我们提出了一种简便的氧化活化方法，在商用炭黑和碳布上生成适宜的氧基团。通过实验和理论研究，我们发现，在石墨平面边缘生成羰基、环醚和羧基后，这些商用碳材料表现出优异的氯气释放反应活性（过电位：204 mV，电流密度为1 A cm–2）、选择性（平均法拉第效率：99.6 ± 1.3%）和稳定性（在0.5 A cm–2的电流密度下可稳定运行100小时），其性能与基准材料RuO2和尺寸稳定阳极相当甚至更优。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 一个用于基于专有数据训练的预测模型协同开发的简单框架

  在当今的药物研发和化学研究领域，随着实验数据的快速增长，构建高质量的预测模型已成为提升研发效率和安全性的重要工具。然而，这些模型的开发往往依赖于大量训练数据，而这些数据中可能包含公司内部的敏感信息，如化学结构和实验结果。因此，如何在保护数据隐私的前提下实现跨组织的合作建模，成为了一个关键问题。本文介绍了一种简单而有效的建模方法，它允许在不泄露任何训练数据的情况下共享预测模型，并通过逻辑规则和机器学习算法构建集成模型，从而提升模型的预测性能和适用范围。这种方法的核心在于，各参与公司使用自己的内部数据构建预测模型，但不共享原始数据。所有模型在构建过程中都遵循相同的流程和标准，包括数据预处理、特征选

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-20

• 化学教师通过在线社交注释方式参与固态化学与材料科学概念的学习

  高中化学教师越来越多地被要求教授材料科学相关的内容，而他们往往没有接受过这方面的正式培训。本研究探讨了20位经验丰富的化学教师如何在一门为支持双学分教学而设计的研究生水平化学课程中讲解固态化学相关主题。通过使用社交注释平台，教师们可以异步地与基于视频的课程内容进行互动，对不熟悉的概念、教学呈现方式以及课堂应用进行反思。他们的评论揭示了教学过程中遇到的概念性挑战以及教学策略上的思考，包括这些内容如何与他们的教学大纲相契合、如何帮助学生理解知识，或者是否需要对其进行调整。分析结果表明，教师们是如何应对诸如结构单元、配位数和带隙等难点概念的，以及他们是如何通过采用新的教学方法、调整教学顺序或改进解释

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-20

• 三重导带激活机制使n型SnS晶体具有较高的垂直于平面方向的热电效率

  对高性能且地球上储量丰富的热电材料的兴趣日益增加，这促使人们开始关注基于硫化物的化合物。其中，硫化锡（SnS）作为一种有前景的材料脱颖而出，尤其是其p型形式。然而，n型SnS的发展受到较差电导性能的阻碍。在这项研究中，通过将硒（Se）和铅（Pb）双合金化到n型Pnma相SnS晶体中，显著提高了载流子浓度。由此产生的三带激发效应使得载流子迁移率和有效质量之间的耦合减弱，从而大幅增强了垂直于晶面的三维（3D）电荷传输能力。同时，由于群速度降低以及低能量的光学声子模式的存在，二维声子传输也得到了进一步加强，有效抑制了晶格的热导率。结果，在Pnma相区域的n型Sn0.63Pb0.37S0.55Se0.

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 光酶促C(sp3)–H官能化1,3-二羰基化合物可实现苯乙烯的对映选择性氢烷基化

  在过去十年中，光酶催化已成为实现复杂不对称自由基转化的强大策略。尽管已经取得了显著进展，但通常仍需要预先功能化的自由基前体。因此，利用普遍存在的C–H键作为光酶催化的自由基前体是非常理想的。在这里，我们报道了一种经过改造的黄素依赖性烯还原酶，它能够在中性pH条件下通过直接氧化丰富的1,3-二羰基化合物来实现苯乙烯的光酶氢烷基化反应，从而从C(sp3)–H键生成亲电性的碳中心自由基。这种策略实现了100%的原子经济性，并克服了常见的竞争途径（如Aldol缩合和de Mayo反应），以良好的产率和优异的对映选择性获得了多种对映富集的1,3-二羰基产物。计算研究表明，自由基的生成是通过质子耦合电子转

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 在基于螺芴的共轭有机聚合物中实现同时涉及电荷转移和能量传递的双通道机制，以增强H2O2的光合作用效率

  当前的光催化系统通常侧重于促进载流子的分离和转移，以提高涉及电荷的H2O2生成效率，而忽视了涉及能量的过程。尽管在单一光催化剂中整合电荷相关和能量相关的过程能够最大化H2O2的总体生产性能，但这仍然是一个重大挑战。由于螺二芴的独特结构，它能够实现载流子的正交传输，并具有多条电荷转移途径；通过微环境工程，可以增强制备的共轭有机聚合物（COPs）的体系间能量转移，从而促进三重态激发态的有效形成并延长其寿命。最有效的COP是TBSF-Py，它使用吡啶单元作为交联剂，不仅具有最低的激子结合能，还具有最长的激子寿命，因此能够通过电荷相关和能量相关的机制促进1O2的生成，并实现双通道H2O2光合作用。在空

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 溶液中混合钒氧簇驱动的靶向蛋白质相互作用

  金属氧簇，特别是多金属氧酸盐（POMs），因其作为强大的生物无机催化剂的潜力而受到广泛关注，这些催化剂能够通过靶向相互作用调节蛋白质功能。在本研究中，我们利用51V核磁共振（NMR）光谱、循环伏安法（CV）、荧光光谱、圆二色性（CD）光谱、紫外-可见光（UV–vis）光谱和等温滴定量热法（ITC）研究了混合钒氧簇[V6O13{(OCH2)3CCH2OH}2]2–（V6–OH）与鸡蛋白溶菌酶（HEWL）之间的溶液相互作用。实验结果证实，V6–OH能够以高特异性与HEWL结合，这表现为负的吉布斯自由能（ΔG°）、51V NMR信号线宽度的显著增加以及蛋白质结合时电化学势的变化。荧光淬灭分析显示了强

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-11-20

• 甲硫氨酸拯救酶利用独特机制克服了醛糖-酮糖异构化的难题

  历史上，酶催化的醛糖和酮糖之间的互变涉及两种机制，这两种机制都需要底物的醛形式。甲基硫代-d-核糖-1-磷酸（MTR1P）异构酶（MtnA）在蛋氨酸回收途径中起作用，但它面临着一个挑战：其底物难以获得这种形式。MtnA必须催化核糖呋喃环的打开以及C-2和C-1之间的氢转移。在这些位置测量的初级2H和13C动力学同位素效应表明，氢转移限制了酶的催化效率（即kcat/KM）。通过测量该酶常数的逆动力学溶剂粘度效应和溶剂动力学同位素效应，发现底物结合后蛋白质构象发生了变化，并且Cys160参与了质子在C-2和C-1之间的转移过程，充当了催化基团。量子力学/分子力学（QM/MM）计算结果支持这样的机制

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 一种模块化的T7 RNA聚合酶工具箱，将选择性miRNA检测与信号放大和蛋白质表达相结合

  在生命科学领域，细胞通过复杂的生物化学反应网络（CRNs）来处理和整合多样化的分子信号。这些网络不仅实现了对信号的感知，还能够进行计算并产生相应的反应。然而，目前的合成类CRNs在并行处理和选择性响应方面仍存在不足，常常面临模块性差、兼容性问题或信号泄漏等挑战。为了克服这些问题，我们开发了一种多功能且无泄漏的T7 RNA聚合酶（T7 RNAP）工具箱，该工具箱能够将特定的寡核苷酸检测转化为受控的转录和最终的蛋白质表达。这一系统的核心在于设计一种名为T7-Locks的模块化结构，该结构能够通过特定的寡核苷酸结合释放出活跃的T7启动子，从而触发转录过程。通过引入这种结构，我们实现了对微小RNA（m

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 在电子显微镜下进行单晶到单晶的自由基离子链反应：一种用于重新利用电子束损伤的化学设计

  为了通过微电子衍射（3D ED）进行结构解析，研究人员使用了专门设计用于进行电子束诱导的单晶间（SC–SC）反应的晶体，并将实验结果与那些预期相同反应会破坏晶格的晶体进行了比较。我们确认，通过超分子模板法制备的rctt-四(4-吡啶基)环丁烷与2,4-二氯间苯二酚（bpeD·dcr）或2,4,6-三氯苯酚（bpeD·tcp）形成的微晶体，在相应的晶体复合物和中能够顺利发生SC–SC环丁烷裂解反应，生成反式-4,4′-联吡啶烯（bpe）。研究还表明，这些反应是由偶发的电子束电离事件引发的，随后通过电子转移步骤进一步传播。电子束对晶体的损伤得到了显著减轻，因此可以在反应的各个阶段以及反应完成后解析

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 二维半导体晶体管中的超低接触电阻，接近量子极限

  由于强烈的量子限制和界面效应，基于硅的集成电路的微型化正逐渐达到其极限。原子级薄的二维（2D）材料在突破这一限制方面展现出巨大潜力，但由于2D半导体中存在的范德华能隙以及金属-半导体（MSJ）界面处层间耦合较弱，实现超低接触电阻（R_C）仍然是一个关键挑战。在此，我们通过结合高吞吐量的第一性原理计算和机器学习技术，开发了调节R_C和肖特基势垒高度（SBH）的有效策略。值得注意的是，我们发现含有-OH官能团的MSJ界面上的氢键相互作用显著增强了金属与2D半导体之间的耦合，从而有效降低了隧穿势垒并实现了电荷重新分布。这种相互作用使得欧姆接触的形成成为可能，进而实现了接近量子极限的超低R_C值。通过

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 金属中心对含寡噻吩基团的Ru(II)/Os(II)/Ir(III)双terpyridine配合物的光物理性质及体外光动力治疗活性的影响

  合成了六种含有双噻吩基团的Ru(II)和Os(II)配合物（nT-Ru/Os，其中n = 2–4），这些配合物含有寡噻吩基取代的噻吩环，并将其与类似的Ir(III)配合物进行了比较，以研究金属中心及噻吩基取代对光物理性质和光动力治疗（PDT）活性的影响。这些配合物用于对抗SKMEL28黑色素瘤和MDA-MB-231乳腺癌细胞，实验在常氧和缺氧条件下进行。随着噻吩基团数量的增加，吸收光谱出现红移现象：nT-Ru/Os配合物的吸收峰更强烈、更窄且红移更明显；而nT-Ir配合物的吸收峰则较为宽泛（位于600–750 nm范围内）。所有配合物均能发出近红外荧光，其三重态寿命为0.12–47.5 μs，

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-11-20

• 通过富含电子的P=C–P和P=C–P(=S)衍生物来调控germylenes的合成与稳定性

  通过将Ge(II)中心连接到富含电子的P═C–P和P═C–P(=S)骨架上，可以形成稳定的锗烯类化合物，这一过程得到了实验和理论研究的支持。磷烯基磷烷Mes*P═C(Cl)–P(i-Pr)2 (1)与GeCl2·dioxane之间的反应生成了新的锗烯化合物Mes*P═C(GeCl2)–P(H) (i-Pr)2，这一反应的实现方式出乎意料，是通过C原子向Ge原子的电子转移，而非传统的σ(C–Ge)键的形成。该化合物的固态结构通过X射线分析得到确认，而密度泛函理论（DFT）的机理研究则解释了其形成过程，认为这是由于二氧烷基团与碳负离子P═C(−)–P部分之间的快速配体交换所致。相反，磷烯基(硫氧)

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-11-20

• 手性二维卤化物钙钛矿中手性及自旋极化寿命的层序依赖性

  在现代半导体材料的研究中，手性金属卤化物钙钛矿（Chiral Metal Halide Perovskite Semiconductors, CMHS）因其独特的手性光学特性以及自旋极化的电荷传输能力而受到广泛关注。这类材料不仅在光电器件领域展现出巨大潜力，还可能为实现新型的自旋电子学和光子学应用提供基础。CMHS的核心结构是由手性有机阳离子与无机钙钛矿层组成的二维（quasi-2D）或三维（3D）结构，其光学和电荷传输特性受到层结构、手性配体以及电荷自旋相互作用的显著影响。在本研究中，科学家们系统地分析了不同层厚（n值）的CMHS在手性光学响应、自旋弛豫时间和电荷迁移率方面的变化。研究聚焦于

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-20

• 一种具有优异质子传导性能的六聚铱取代多钨酸盐的可控组装

  聚氧金属酸盐（POM）是一类具有强吸水性和亲水性富氧表面的晶体质子导体材料，能够高效传输质子。基于POM的材料在质子传导领域取得了显著进展。本文采用传统的“一锅法”水热合成技术，以原材料为前驱体，成功制备出了前所未有的纯无机Ir取代型POM化合物K2Na16H20[(SbW9O33)6(W3IrO7)2(W4O11)]·69H2O（简称化合物1）。晶体学研究表明，该化合物是Ir基POM家族中最大的Ir取代产物，由六个Keggin三空位{SbW9O33}片段通过两个{W3IrO7}单元和四个相邻的{WO6}八面体连接而成，其结构类似一艘小船的环状结构。质子传导测试显示，化合物1在338 K和85

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-11-20

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