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利用磁感应进行氧化铝载体的掺杂改性,以用于乙醇蒸汽重整过程
### 磁场辅助合成对乙醇蒸汽重整催化剂性能的影响研究乙醇蒸汽重整(Ethanol Steam Reforming, ESR)作为一种可持续的制氢方法,因其原料乙醇的可再生性和反应条件的相对温和而受到广泛关注。乙醇作为液态燃料,具有易于储存和运输的优势,使其在局部化、按需制氢方面具有巨大潜力。此外,ESR的化学计量比表明其理论上可产生较高的氢气产量,这为开发高效、稳定的催化剂提供了基础。然而,ESR过程中仍面临一些挑战,如催化剂活性下降、选择性不足以及碳沉积等问题,这些因素限制了其在实际应用中的效率和寿命。在众多催化剂中,镍(Ni)因其在C–C键断裂方面的高催化活性和成本效益,仍是ESR中最常
来源:ACS Omega
时间:2025-11-20
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Heusler型Li2YZ(Y = Zn或Cd,Z = Ge、Sn或Pb)化合物中的拓扑狄拉克半金属相:第一性原理研究
拓扑量子材料近年来在凝聚态物理领域引起了广泛关注,因其展现出独特的电输运特性而备受研究者青睐。这类材料通常具有对称性保护的表面态和非平凡的能带拓扑结构,这使得它们在新型电子器件和拓扑量子计算中具有重要的应用潜力。研究者们通过多种方法,如拓扑绝缘体的实验发现,逐步揭示了拓扑半金属等材料的丰富物理特性。拓扑狄拉克半金属作为一种特殊的拓扑材料,因其表现出的量子磁阻、巨大反磁性以及振荡的量子自旋霍尔效应,被认为在自旋电子学和低功耗电子设备中具有潜在价值。狄拉克半金属的特征在于费米能级附近存在四重能带交叉,这使得其低能激发中出现无质量费米子,从而导致诸如高载流子迁移率等显著的物理性质。狄拉克半金属的实现
来源:ACS Omega
时间:2025-11-20
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低pH值水泥中由微生物诱导的碳酸盐沉淀作用;在放射性废物地质处置系统中的自修复潜力
本研究探讨了低pH水泥在模拟地质处置设施(GDF)条件下的微生物相互作用,特别是有机碳和电子受体的可用性对微生物诱导碳酸盐沉淀(MICP)过程的影响。这些发现对于理解低pH水泥在放射性废物地质处置设施中的长期行为具有重要意义,因为它们揭示了微生物活动可能对水泥结构和其作为屏障功能的双重影响。通过一系列微宇宙实验,研究团队评估了在不同碳负荷和电子受体存在情况下的水泥变化情况,从而提供了关于微生物如何在极端化学环境中影响水泥性能的宝贵信息。在地质处置设施中,地下水与工程水泥屏障相互作用,这些屏障用于废物封装、填充材料以及建筑结构。随着放射性废物数量的增加,特别是英国预计未来百年内将增加至少450万
来源:ACS Omega
时间:2025-11-20
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通过策略性地设计电催化剂的电子结构,发挥AEM电解槽的卓越性能,实现动态功能切换
阴离子交换膜水电解器(AEMWE)是一种具有成本效益的氢气生产技术。为了促进其发展和应用,人们正在努力寻找能够高效促进氢气析出反应(HER)和氧气析出反应(OER)的非铂族金属(non-PGM)电催化剂。硫化镍(NiS)是有效的OER催化剂,但它们在电解槽运行条件下存在因渗出而导致的不稳定性问题。我们提出了一种合理的非铂族金属设计,该设计在OER过程中提高了稳定性,同时在HER方面也表现出色,为可扩展的AEMWE零间隙堆栈设备提供了分子层面的见解。将NiS涂层应用于由三维多孔镍泡沫(NSMA)支撑的铝金属-有机框架上,使得电荷在界面处局部化,从而在100 mA cm–2的电流下仅需322毫伏的
来源:ACS Catalysis
时间:2025-11-20
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通过富氮表面增强电子转移,提高了Fe3C@C催化剂的费托合成活性
表面氮浓度控制着氮掺杂碳包裹的Fe3C催化剂在费托合成(FTS)中的界面电子转移过程。通过在固定总氮含量的情况下调控表面氮密度,我们发现Fe3C@C(Fe@NC-S)中充足的氮含量通过增强Fe–N配位作用,显著提高了界面电子传递效率。这使得CO转化率提高了4倍(从27.4 μmolCO gFe–1 s–1提高到109.4 μmolCO gFe–1 s–1),同时保持了相同的C5+选择性(42.1%)。光谱学和计算研究表明,富氮表面减少了Fe3C向C的电子泄漏(从+1.906 e减少到+1.619 e),并增强了Fe3C向CO*的电子回授(从+0.243 e增加到+0.264 e),从而将电子密
来源:ACS Catalysis
时间:2025-11-20
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Ru催化剂催化的氢脱卤反应中的定向机制:富电子微环境与路易斯酸的协同效应
催化氢脱卤反应的应用受到氢活化位点不足的限制。为了解决这一问题,研究人员通过将Ru纳米颗粒和硅钨酸(H4SiW12O40,SiW)通过机械化学方法组装到微米级的ZVI(Zinc-Vanadium-Iron)表面上,制备出了一种合金催化剂ZVI-SiWRu。优化后的催化剂在处理三氯乙烯(TCE)时表现出更强的氢脱卤性能,其降解速率明显高于传统的ZVI-Ru体系(kobs = 4.08 h–1 对比 0.048 h–1),并且在高浓度TCE(13.156 mmol/g/d)条件下仍具有出色的脱氯能力。结合原位FTIR光谱和DFT计算发现,电子缺陷较多的钨(W)在ZVI表面形成了一个界面层,使ZVI
来源:ACS Catalysis
时间:2025-11-20
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在Silicalite-1沸石中限定的CuZn活性位点催化的CO2选择性加氢生成甲醇
将二氧化碳(CO2)选择性加氢为甲醇是一种有前景的策略,既能减少二氧化碳排放,又能生产有价值的化学品和燃料。然而,实现高甲醇选择性和长期催化剂稳定性仍然是一个重大挑战,尤其是对于经典的铜锌(CuZn)基催化剂而言。在这项研究中,我们介绍了一种简单的后合成方法,在纯硅酸盐沸石(S-1)上生成大量的羟基基团,这种处理后的沸石被称为S-1-treated。随后,通过湿法浸渍将均匀分布的铜锌纳米颗粒封装到S-1-treated沸石中。所得到的CuZn@S-1催化剂表现出优异的催化性能,其甲醇时空产率(STY)稳定在10.1 mmol gcat–1 h–1,甲醇选择性达到91.0%。此外,该催化剂具有良
来源:ACS Catalysis
时间:2025-11-20
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在钴单原子催化剂中,反应物诱导的动态催化作用实现了高效的水处理
阐明单原子催化位点的动态演变是推动单原子催化技术发展的一个根本性挑战。尽管当前的研究主要集中在由外部扰动(例如电化学势变化)引发的结构性转变上,但在常温反应条件下活性位点的内在自适应机制仍大多未被探索。在这里,我们报告了一种氮/氧双配位的钴单原子催化剂(Co–N3O1)在过氧单硫酸盐基高级氧化过程(PMS-AOPs)中因反应物诱导而发生的动态配位演变。通过原位X射线吸收光谱(XAS)结合密度泛函理论(DFT)计算,我们发现该催化剂在PMS激活后经历了从初始的Co–N3Ocat构型到OPMS═Co–N3中间体的两步可逆结构转变,在苯酚氧化过程中又重新恢复到原始的Co–N3Ocat状态。这种动态重
来源:ACS Catalysis
时间:2025-11-20
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多重刺激响应的多孔有机聚合物在药物-气体联合抗癌治疗中的应用
联合疗法能够显著帮助治疗生物学上复杂的疾病,包括癌症。这些强大的疗法,例如一氧化氮(NO)气体与化疗的联合使用,能够同时针对不同的生物靶点,从而克服或减少药物耐药性,并降低与剂量相关的毒性。然而,在几乎所有现有的载体中,气体和药物会在载体的同一物理空间内竞争装载位置,因此可能会相互干扰。在此研究中,我们采用多孔有机聚合物(POP)作为设计策略,制备了一种具有空间分离的气体和药物装载位点的联合疗法载体。SH-POP通过一种简便的室温合成方法制备,含有丰富的巯基(−SH)和仲胺(R-NH-R′)官能团,这些官能团可以在合成后进行硝基化处理,生成光敏型的一氧化氮释放剂SNO-POP。在白光照射下,S
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-11-20
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聚合物辅助工程制备具有增强漆酶样活性的铜过氧化物纳米酶,用于传感应用
纳米酶作为天然酶的替代品展现出巨大潜力,但它们相对较低的催化活性和有限的稳定性给设计出性能与天然酶相当的纳米酶带来了挑战。通过表面功能化对纳米材料进行工程改造是一种有前景的方法,这种方法可以调节纳米材料的表面性质,以实现分子识别能力、增强催化活性、在常温条件下的长期稳定性以及提高生物相容性。在本研究中,我们采用了一种表面调控策略,利用不同的聚合物支架来稳定过氧化铜(CP)纳米点,从而调节其类似漆酶的催化活性。选择了五种具有不同表面电荷(阳离子、阴离子和中性)和疏水性的聚合物来制备CP纳米点。在这些经过表面改性的纳米点中,阳离子功能化的纳米点表现出最高的类似漆酶的催化活性,其活性是天然漆酶的10
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-11-20
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综述:农业中的聚合物水凝胶:环境性能、可持续性挑战及未来前景
气候变化和淡水短缺日益限制着农作物生产,这促使人们研究能够提高水分和养分利用效率的土壤改良方法。聚合物水凝胶是一种交联的、遇水膨胀的网络材料,正成为适应气候变化农业的理想选择。通过储存并逐渐释放水分和农用化学品,水凝胶能够调节土壤湿度、减少灌溉频率并提高肥料利用率。近年来,水凝胶技术的发展已经超越了单纯的超强吸水性,朝着多功能方向发展,包括可控养分输送、种子包覆和微生物接种等功能,并朝着能够与精准灌溉和传感技术结合的“智能”材料迈进。本文综述了水凝胶的化学性质、交联策略以及其在土壤相关离子环境和pH条件下的结构-性能关系(如膨胀性、力学性能和释放动力学)。我们评估了不同作物和土壤类型下水凝胶的
来源:ACS Agricultural Science & Technology
时间:2025-11-20
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在日粮中添加木本植物叶片:次生代谢物对体外瘤胃发酵参数的剂量依赖性影响
在可持续畜牧业系统中,来自干旱地区的本土饲料资源因其营养价值和功能性特性而受到关注。在半干旱地区,木本植物在旱季对牲畜的营养至关重要,它们含有缩合单宁等生物活性化合物。本研究评估了阿根廷干燥查科地区本土木本植物作为反刍动物饲料的营养潜力。所选植物包括:Schinopsis balansae Engl.、Prosopis alba Griseb.、Acacia aroma Gillies ex Hook. & Arn.、Libidibia paraguariensis (D. Parodi) G.P. Lewis、Cercidium praecox (Ruiz & Pav.)、Larrea di
来源:ACS Agricultural Science & Technology
时间:2025-11-20
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基于动态交联聚二甲基硅氧烷的自修复低模量弹性防冰涂层
基于防冰涂层的被动防冰和除冰技术受到了广泛关注。尽管这些技术在能源消耗和环境可持续性方面具有诸多优势,但它们可能面临环境适应性的挑战。机械损伤会不可避免地使表面变得粗糙,从而降低防冰性能的稳定性和耐用性。为了解决这个问题,我们开发了由PDMS共价可适应网络(CANs)制成的自修复低模量弹性涂层。PDMS CANs通过二硼杂环化合物动态交联,这种化合物可以进行交换反应,从而实现拓扑结构的重新排列和CANs的自主自修复。通过改变化学配方可以调节CANs的交联密度,并研究了其对机械性能、自修复行为和防冰性能的影响。为了进一步降低冰的附着力,在PDMS CANs中添加了硅油。进一步研究了防冰特性与油含
来源:ACS Applied Polymer Materials
时间:2025-11-20
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低电阻、高耐受性的有机-无机柔性PASS/N-BOC纳米纤维膜,用于捕获PM2.5和CH2Cl2
吸附和催化是去除挥发性有机化合物两种最有前景的方法。本文成功通过静电纺丝和原位生长法制备了柔性纳米纤维膜聚(芳烃硫醚砜)/氮化铋亚碳酸盐(PASS/N-BOC)。N-BOC纳米颗粒在PASS纳米纤维上的均匀沉积不仅增大了表面积,提供了丰富的活性位点和氧物种,还扩展了光吸收范围,从而提高了吸附能力(0.58 μL/mg),并对二氯甲烷(CH2Cl2)的光降解效率达到了45.8%。同时,首次引入了一种基于光发射微等离子体系统的创新原位检测装置,该装置能够实时、连续且准确地监测CH2Cl2的浓度。文中还提出了CH2Cl2的去除过程和机理。值得注意的是,PASS/N-BOC纳米纤维膜对PM2.5的过滤
来源:ACS Applied Polymer Materials
时间:2025-11-20
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基于双动态键网络的聚氨酯改性环氧树脂的制备与应用:长链与柔性链的协同效应
由于交联密度较高,环氧树脂总是存在脆性大、抗裂纹起始和扩展能力差的问题。在这项研究中,通过将长而柔性的链与动态共价键/氢键双重交联网络结合到环氧树脂中,成功制备出一种具有高韧性、自修复性、可降解性和可回收性的聚氨酯改性环氧材料。首先使用含有酰胺键的二醇(N,N-双(2-羟基乙基)-3-氨基丙酰胺,OH-AAM–OH)作为链延长剂,合成了带有酰胺基端环氧基团的聚氨酯(AETPU),然后将其引入环氧树脂网络中。研究了不同量AETPU对环氧树脂性能的影响。结果表明,添加AETPU可以提高改性环氧树脂的韧性、自修复能力、可降解性和可回收性。含有50% AETPU的EP50样品与纯环氧树脂相比,断裂伸长
来源:ACS Applied Polymer Materials
时间:2025-11-20
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通过超分子聚氨酯中的主客体化学计量比调控微相分离以实现超强韧性和自修复性能
在高性能弹性体的开发过程中,如何平衡机械强度和自修复能力仍然是一个重大挑战。尽管微相分离和动态牺牲键已被证明能有效克服这一限制,但对微相分离的程度和形态进行精确控制仍面临诸多困难。在这项研究中,我们通过协同结合多种氢键和主客体相互作用,设计出一种具有优异性能的超分子聚氨酯(PU)弹性体,该弹性体兼具超高的机械性能和高效的自修复能力。通过系统调节β-环糊精(β-CD)与铁茂(Fc)单元的化学计量比,我们在弹性体基质中实现了特定的微相分离状态。优化后的材料表现出卓越的机械性能:拉伸强度为53.7 MPa,韧性为337.6 MJ/m³,断裂能为126.4 kJ/m²。此外,该弹性体在经过多次再处理后
来源:ACS Applied Polymer Materials
时间:2025-11-20
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通过形成非晶态和高熵氧化物层,提高掺钇高熵碳化物薄膜的抗氧化性能
优异的抗氧化性能对于在高温度条件下广泛应用高熵碳化物(HEC)至关重要。然而,由于优先氧化现象,传统的依靠形成致密二元氧化层的抗氧化策略存在诸多局限性。在这项研究中,我们提出了一种稀土元素Y掺杂的方法来提高(Ti, Cr, Nb, Al, Y)C HEC的抗氧化性能,并确定了最佳掺杂量为3.5%的Y。通过原位高温XRD、像差校正扫描透射电子显微镜以及第一性原理计算,我们明确了不同氧化阶段的氧化产物,并建立了抗氧化机制。在初始氧化阶段(低于600°C),HEC保持原有的面心立方(FCC)结构,由于其出色的热稳定性而未出现明显的氧化现象。当温度升至600–700°C的中间氧化阶段时,FCC晶格会崩
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-11-20
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在常温常压条件下快速制备镍基催化剂,以实现高效的生物质电催化转化
电化学5-羟基甲基呋喃氧化反应(HMFOR)为生产高附加值有机化学品提供了一种可持续的方法。基于镍的电催化剂由于其内在的氧化还原能力而成为有前景的候选材料,但目前仍缺乏简单、可扩展且经济高效的制备高活性和高选择性电催化剂的方法。为了简化电催化剂的制备过程,本研究开发了一种利用植酸进行蚀刻的策略来制备用于HMFOR的电极。该电极在1.47 V(相对于RHE)的电压下,3小时内实现了99.1%的HMF转化率、98.7%的FDCA产率和96.8%的法拉第效率,表现出优异的性能。原位拉曼光谱和X射线光电子能谱分析表明,植酸优化了电子转移效率,并加速了镍植酸盐表面向NiOOH的转化,后者成为活性位点。此
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-11-20
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基于热响应性羧甲基壳聚糖的凝胶,其中负载了从植物中提取的碳点,用于促进伤口愈合
慢性伤口和感染伤口的修复仍然面临诸多临床挑战,包括长期的炎症反应、血管生成受阻以及生物力学微环境的失衡。本研究开发了一种创新的热敏凝胶,其中融入了从丹参(Salvia miltiorrhiza)中提取的碳纳米粒子(SM-CDs),旨在通过“生化-机械”协同调控策略加速伤口愈合。首先,通过水热法合成了SM-CDs。这些碳纳米粒子保留了丹参的三大生物活性:抗菌、抗氧化和促进血管生成的作用,从而增强了其与生物膜的作用及生物利用度。其次,采用多步骤交联技术构建了一种由N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)、羧甲基壳聚糖(CMCS)和海藻酸钠(SA)组成的三元凝胶网络(称为PCS凝胶)。该系统在37°C下表现
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-11-20
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磷氮共掺杂的多孔碳基硫载体,用于高容量锂硫电池
锂/硫(Li/S)电池由于其较高的理论能量密度和较低的制造成本,成为下一代电池的潜在候选者。在实际的Li/S电池中,通过使用高载量的硫正极和稀电解液可以实现高能量密度。为了实现商业化,高载量的硫电极必须在高倍率下保持稳定的循环性能。在本研究中,制备了掺磷和氮的多孔碳,并将其用作高载量硫电极的载体。这种Li/S电池在1 C的倍率下表现出稳定的循环性能。当硫正极的负载量为4 mg cm–2、电解液与硫的比为7 mL g–1时,经过200次循环后,电池的容量为553 mAh g–1,每次循环的容量衰减率仅为0.068%。当硫的正极负载量增加到7 mg cm–2时,电池的初始容量为1207 mAh g
来源:ACS Applied Materials & Interfaces
时间:2025-11-20