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综述:通过优化离聚物实现三相微环境调控以构建高性能质子交换膜燃料电池
离聚物在PEMFCs中的核心作用质子交换膜燃料电池(PEMFCs)作为一种清洁能源转换技术,其阴极氧还原反应(ORR)效率直接决定电池性能。除催化剂本征活性外,催化剂层(CLs)内氧气-水-催化剂构成的三相边界(TPB)处的传质过程显著影响ORR动力学。离聚物在CLs中兼具粘结剂和质子供体功能,既能促进催化剂分散,又可降低CLs与质子交换膜(PEM)间的界面电阻,对铂(Pt)利用率和活性具有决定性影响。传统离聚物的局限性目前线性聚合物离聚物因高质子传导性被广泛使用,但其分子结构会阻碍氧气向催化位点传输,且缺乏有效的水管理能力。这种缺陷导致TPB区域反应物传递受阻,进而造成催化剂利用率下降和电池
来源:Chemical Society Reviews
时间:2025-09-12
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综述:1,2,3-三唑烯(MICs)促进的有机催化:产生差异的卡宾
非典型卡宾催化剂的崛起在有机催化领域,氮杂环卡宾(NHCs)长期以来占据主导地位,通过形成Breslow中间体(BI)、去质子化BI(BI−)、酮基自由基(KR)和酰基唑鎓(AA)等关键中间体驱动多种转化。然而传统NHCs在催化过程中面临反应效率、选择性和稳定性等方面的挑战,这促使科学家将目光投向其结构类似物——1,2,3-三唑烯(MICs)。MICs的独特分子特性作为NHCs的“表亲”,MICs展现出显著增强的σ供体能力,使其更易与亲电试剂发生作用。更重要的是,MICs完全避免了NHCs常见的二聚化问题,这种固有的单体稳定性为其在催化应用中的持久活性提供了结构基础。电子结构的微调还使其在保持
来源:Chemical Society Reviews
时间:2025-09-12
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综述:用于高性能锌-卤素电池的限域卤素宿主材料
锌-卤素电池的配置与反应机制锌-卤素电池依托卤素(Cl、Br、I)的多电子转移特性,具备高理论电压与容量、低成本及资源丰富等优势,尤其适用于电网规模储能。其核心反应涉及卤素/卤化物(X−/X2)的氧化还原过程,例如在Zn–Br2电池中,正极发生Br−/Br2的可逆转换,而Zn负极则进行沉积/溶解反应。然而,卤素反应过程中生成的聚卤化物(如Br3−、I3−)易发生穿梭效应,导致活性物质流失、库仑效率下降和循环稳定性恶化。热力学与动力学挑战从热力学角度看,卤素氧化还原反应的本征电压高,但实际电池运行中受限于缓慢的反应动力学和极化现象。聚卤化物的溶解性高,在电解液中易迁移至负极侧,引发副反应和自放电
来源:Chemical Society Reviews
时间:2025-09-12
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基于RCA增强MOFs自组装的电化学生物传感器用于乳腺癌circ-HER2精准检测及分型诊断
环状人表皮生长因子受体2RNA(circ-HER2)被证实在HER2阳性乳腺癌中特异性高表达,展现出作为潜在预后生物标志物指导临床治疗的重大价值。然而目前缺乏便捷、高效且低成本的circ-HER2检测手段。为此,研究人员开发了一种基于等温扩增技术增强金属有机框架(metal–organic frameworks, MOFs)自组装策略的电化学生物传感器。该技术的核心在于:通过circ-HER2在电极表面启动滚环扩增(rolling circle amplification, RCA)反应,显著促进预装载电信号分子的MOF材料PCN-222(Fe)的自组装过程,从而实现对目标分子的高效捕获与信号
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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水系电池在下一代高能量密度可持续储能中的新兴作用
水系金属电池正成为下一代储能技术的新兴竞争者,其以水基电解质和非易燃特性显著提升安全性,并通过地球富集金属(如锌(zinc)、铝(aluminium)、镁(magnesium)、硅(silicon))实现低成本与可持续性优势。这类电池体系通过创新电极设计、电解质工程及界面优化策略,有效缓解了枝晶生长(dendrite formation)、自腐蚀(self-corrosion)和寄生反应(parasitic reactions)等关键问题,进而提升能量密度与循环稳定性。研究特别关注金属离子(metal-ion)、金属-硫(metal–sulfur)和金属-空气(metal–air)电池亚类,通
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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基于多价适配体修饰的DNA框架探针实现膜蛋白Nucleolin的可靠与放大检测
研究人员设计了一种新型的四面体DNA框架(tetrahedral DNA framework)结构,该结构被编程修饰了多价适配体(multivalent aptamers),能够特异性靶向细胞膜表面的核仁素(nucleolin)蛋白。探针同时携带引发链(initiator strand),可触发级联杂交链式反应(hybridization chain reaction, HCR),实现荧光信号的显著放大。得益于多价适配体的高亲和力结合特性与HCR的扩增能力,该探针有效避免了细胞内化(endocytosis)干扰,显著提升了膜蛋白原位检测的可靠性与灵敏度。这一策略为细胞膜表面生物标志物的精准检测
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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中性介质中氧还原反应(ORR)催化研究新进展:从生物相容性到环境可持续性
氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)是能源装置和可持续化学生产的核心反应过程。虽然酸性及碱性条件下的ORR体系已被广泛研究,但中性介质体系因其独特的生物相容性、环境安全性及材料稳定性等优势,正成为新兴研究热点。本篇微型综述系统总结了中性条件下ORR电催化研究的最新进展,涵盖四电子(4e−)和两电子(2e−)两种反应路径,重点分析了催化剂设计策略及其在海水等复杂环境中的性能表现。文中同时讨论了该领域面临的关键挑战与未来发展方向,为开发高效、可规模化的实际应用ORR系统提供了重要指导。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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氟烷基近红外受体调控形貌实现高效无添加剂有机太阳能电池
研究人员成功开发出一种采用氟烷基侧链修饰的A–DA′D–A型小分子受体(Small Molecule Acceptor, SMA)Y18-F9,该分子通过调控有机太阳能电池(Organic Solar Cells, OSCs)中体异质结(Bulk Heterojunction, BHJ)的形貌,显著提升器件性能。氟碳链的引入促使分子自组装形成纳米级纤维网络,低表面能特性进一步诱导形成有利的垂直相分离结构。这些协同效应强化了分子堆积有序性,提升电荷传输(Charge Transport)与收集效率,并有效抑制电荷复合损失。最终,基于D18:L8-BO:Y18-F9构建的无添加剂三元OSCs实现了
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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基于AIE、溶剂化显色与激发波长调控的双ESIPT腙分子实现白光发射
研究人员开发了一种新型异双腙分子,其巧妙融合两个激发态分子内质子转移(ESIPT)单元,通过三种独立通道实现白光发射:首先利用聚集诱导发光(AIE)特性克服浓度淬灭问题;其次通过溶剂极性调控发射波长(溶剂化显色效应);最后借助激发波长选择性激活不同发光团。该分子体系中存在的四种互变异构体(每个ESIPT单元产生两种)协同作用,分别在蓝色(≈450 nm)和橙色(≈580 nm)区域产生双峰发射,最终混合形成CIE色度坐标(0.33,0.33)的标准白光。这种"三位一体"的设计策略为开发新型智能发光材料提供了创新思路,在OLED显示、荧光传感和防伪材料等领域具有重要应用价值。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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氮杂原子调控正交交叉堆积二氮杂并五苯晶体中的激子相互作用及其光电性质工程化研究
异质原子(heteroatoms)的存在及其对激子相互作用(exciton interactions)的影响至关重要,可助力分子组装体(molecular assemblies)的光电性质工程化研究。本文报道了氮原子对正交交叉堆积晶体二氮杂并五苯衍生物中激子耦合(exciton coupling)的调控作用及其诱导的光学性质变化。通过晶体结构与光谱分析,揭示了氮原子引入如何增强分子间电子耦合强度,进而调控激子裂变(exciton fission)和能量转移(energy transfer)效率。该研究为设计高性能有机光电器件(如有机太阳能电池和发光二极管)提供了分子级工程策略。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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光催化CO2还原新突破:金属有机框架与共价有机框架材料的前沿进展
随着大气二氧化碳浓度持续攀升,利用太阳能将CO2转化为高附加值化合物成为迫切需求。光催化CO2还原反应(photocatalytic CO2 reduction reaction, PC CRR)虽具可持续性优势,但传统金属氧化物半导体因宽带隙、电子-空穴复合率高及CO2吸附能力弱而受限。本文系统探讨了金属有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)与共价有机框架(covalent organic frameworks, COFs)作为高效光催化剂的最新工程进展。这些材料凭借固有孔隙率、结构可调性与模块化架构,显著增强光吸收、促进电荷分离并优化CO2活化过程。通过配
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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基于碘鎓-Claisen重排的芳基碘化物与乙腈一锅法还原邻位氰甲基化反应及其在合成芳基乙腈中的应用
研究人员报道了一种通过一锅法碘鎓-Claisen重排实现芳基碘化物与乙腈(MeCN)的邻位氰甲基化反应,可高效合成具有重要价值的芳基乙腈类化合物。该反应首先采用三氟甲磺酸三甲基硅酯(TMSOTf)和N,N-二异丙基乙胺(DIPEA)对易得溶剂MeCN进行处理,原位生成(三甲基硅基)乙腈,进而使其与芳基碘化物发生作用。值得注意的是,顺序使用两种亲电试剂(TMSOTf和BF3·Et2O)对芳基碘化物进行活化,是驱动重排过程的关键所在。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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供体功能化共价有机框架工程促进光催化过氧化氢可持续生产
研究团队通过精准设计供体功能化共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COF),揭示了甲氧基功能化COF材料(TTT-DMTA)在自然环境空气及无牺牲供体条件下,相较于羟基功能化材料(TTT-DHTA)能显著提升光催化过氧化氢(H2O2)的生成效率。该研究通过分子工程策略调控COF材料的电子给体特性,证明了供体基团类型对光生载流子分离效率及氧还原反应路径的关键影响,为开发高效、可持续的过氧化氢光合成系统提供了新材料设计思路。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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基于2-吡啶酮比率型荧光探针实现活细胞单线态氧(1O2)特异性成像与动态监测
单线态氧(1O2)在癌症化疗与活性氧(ROS)生物学中具有关键作用,亟需开发高特异性探针以实现其动态实时监测。本研究基于2-吡啶酮识别单元构建了比率型荧光探针NAP-t-PY,其1-甲基-3-苄基-2-吡啶酮模块可通过[4+2]环加成反应与1O2特异性结合,生成内过氧化物产物NAP-t-PY-EP。该反应显著抑制分子内电荷转移(ICT)效应,导致荧光发射峰从562 nm蓝移至446 nm,实现比率检测并具备138 nm大斯托克斯位移。探针表现出超高灵敏度(检测限0.12 μM)、优异选择性及快速响应(<15分钟),同时具备卓越的光稳定性和低细胞毒性。成功应用于光动力疗法(PDT)诱导的内源性1
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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机器学习引导设计超分子装甲实现稳定功能性钙钛矿量子点
通过机器学习驱动的材料设计策略,研究人员成功构建了一种被称为“超分子装甲”的创新保护体系。该体系以胍盐(guanidinium)作为交联剂,显著增强了β-环糊精(β-cyclodextrin, β-CD)分子层在钙钛矿量子点(perovskite quantum dots, PQDs)表面的稳定性和机械强度。这一设计不仅形成了坚固且具有选择透过性的界面结构,还使得PQDs能够在水相环境中保持高量子产率和光学稳定性,实现了对生物分子或环境因子的直接接触式传感。该技术为量子点在生物成像、体外诊断和实时监测等领域的应用提供了关键材料基础,尤其适用于活性氧(ROS)、离子浓度(如Ca2+)及pH等生理
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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g-C3N4/Bi2O3异质纳米片:高效电催化硝酸盐还原合成氨的新策略
研究团队开发了一种新型g-C3N4/Bi2O3异质纳米片电催化剂,可高效催化硝酸盐还原反应(Nitrate Reduction Reaction, NO3−RR)合成氨(Ammonia, NH3)。该材料通过异质结构构建产生丰富的氧空位,在-0.4 V(相对于可逆氢电极)条件下实现91.12%的法拉第效率,显著抑制了竞争性析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction, HER)。这项突破为可持续氨合成提供了新途径,对氮循环管理和清洁能源发展具有重要意义。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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声化学法构建聚多巴胺@共价有机框架异质结高效光催化合成过氧化氢
本研究通过声化学方法高效制备了聚多巴胺(Polydopamine, PDA)@共价有机框架(Covalent Organic Framework, COF)分级异质结结构,利用PDA的多功能特性作为COF壳层(声化学合成Tp-TAPB, sonoTp-TAPB)生长的成核位点。所制备的PDA@sonoTp-TAPB分级结构在纯水环境中展现出卓越的光催化过氧化氢(H2O2)合成能力,产率高达728.4 μmol g−1 h−1。该工作为开发高效光催化剂提供了新思路,有望推动绿色能源转化和可持续化学合成的发展。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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钛配合物催化1-辛烯高选择性三聚:磷鎓-双酚配体({P+[O2]}H2)的设计与性能研究
研究团队合成并解析了具有磷鎓-双酚结构({P+[O2]}H2)的钛金属配合物,该单阴离子配体通过与钛中心配位形成高效催化体系。经甲基铝氧烷(MAO)活化后,该催化剂在苯溶剂或本体条件下可实现1-辛烯的高选择性三聚反应,三聚体选择性突破80%。其催化性能与已报道的单阴离子三齿配体钛复合物相当,表明磷鎓-双酚配体在调控金属中心电子结构与空间构型方面具有独特优势,为发展新型烯烃齐聚催化剂提供了重要参考。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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手性氘代化合物的不对称催化合成策略与应用前景
氘代化合物在生命科学研究中具有重要价值。随着手性氘代化合物关注度提升,多种氘标记技术正获得广泛重视。本文重点综述近年报道的不对称氘代合成方法,主要包括以下策略:一步还原氘化反应、H/D交换与不对称烯丙基化的串联反应、1,3-偶极子与烯烃的[3+2]不对称环加成、光催化(photocatalysis)诱导的不对称氘代、有机催化(organocatalysis)实现的不对称氘代,以及通过生物催化(biocatalysis)实现的手性氨基酸及其衍生物的不对称氘代合成。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12
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钾离子优化氢化钒酸钠超薄纳米片实现高性能水系锌离子电池
本研究通过简易方法制备了一系列钾离子(K+)预嵌入的氢化钒酸钠(K-HNVO)材料。K+的引入有效调控了原始偏钒酸钠的微观结构,显著扩大了层间距,从而改善了电荷传输动力学。此外,K+的支柱效应增强了原始材料的结构稳定性。结果表明,K-HNVO-3正极表现出卓越的循环性能,在10 A g−1的高电流密度下经过4000次循环后仍能保持93%的容量,展现出在水系锌离子电池领域的应用潜力。
来源:Chemical Communications
时间:2025-09-12