• 双(硼烯)与二硼烯之间的直接相互转化

  在过去的二十年里，硼烯及其形式二聚体二硼烯的化学研究取得了显著的进展。然而，关于硼烯与二硼烯之间存在Wanzlick型平衡的直接证据一直难以获得。在这里，我们报道了通过CAAC（环状（烷基）（氨基）卡宾）稳定的单取代和双取代的基于铁茂的硼烯体系。单取代的基于铁茂的硼烯经历了分子内的C–H、CO和H2活化反应，其中C–H活化产物处于平衡状态。最值得注意的是，双取代的基于铁茂的双硼烯能够直接耦合形成一种具有独特四中心两电子（4c–2e）π键的二硼烯。这种二硼烯可以可逆地解离回双硼烯状态，并且可以通过CO或分子内的C–H活化反应被捕获。铁茂骨架的电子和旋转灵活性在促进这些双硼烯与二硼烯物种之间的可逆

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 各向异性原子位移在混合卤化锌晶体中诱导的热敏感性

  热致位移（Thermosalient, TS）晶体能够有效地将热能转化为机械能，在先进执行器和传感器中具有巨大的应用潜力。尽管目前的研究主要集中在有机晶体和少数金属配合物上，但在其他材料系统中发现热致位移现象仍然具有挑战性。在这项研究中，我们合成了两种有机-无机杂化锌卤化物[TAP][ZnCl4]和[TAP][ZnBr4]（TAP = 2,4,6-三氨基吡啶inium），这两种化合物的热致位移幅度超过了其自身尺寸的20倍。通过变温及微聚焦单晶X射线衍射分析发现，这种热致位移现象可能是由于热诱导的非各向同性超分子结构破坏所致，其中原子在垂直方向上的位移会破坏平面氢键网络。当达到某一临界温度时，该

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 在水溶性纳米笼内对基于菲伦基的分子进行氧化还原反转

  苯并[1,2,3]芘（PLY）是已知最小的、具有奇数个环的多环烃，以其磁性、导电性和电子特性而著称。这些材料特性源于PLY作为电子储存库的能力。PLY最近被用作还原催化剂，其基态和激发态都能形成长寿命的自由基阴离子，从而驱动多种还原反应。然而，PLY体系中π骨架丰富的电子特性尚未被用于氧化反应。在此研究中，我们将PLY封装在水溶性的Pd6L412+2纳秒）。作为概念验证，我们利用这种PLY的氧化还原-umpolung光化学反应，实现了水中芳香腈类化合物的直接合成。我们相信，我们的发现将为开发基于PLY的、与水兼容的催化剂奠定基础，充分利用开放壳层有机系统的独特反应性。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 通过亲电钴(II)卡宾实现还原环丙烷化的ECEC机制

  金属卡宾长期以来一直被认为是有机金属化学中一种关键的活性中间体。最近，使用gem-二氯烷的催化还原过程已成为生成用于烯烃环丙烷化的非稳定供体卡宾的有前景的方法。然而，由于金属卡宾中间体的固有不稳定性，这一催化循环仍然难以研究。在这项研究中，我们通过结合电分析技术和密度泛函理论（DFT）计算的实验-计算方法，阐明了(PNN)Co催化的烯烃环丙烷化的ECEC（电子转移-环化-电子转移）机制（其中PNN = 双吡啶膦）。该过程始于ZnCl2辅助的(PNN)CoIICl2 (1)的一电子还原，生成[(PNN)•–]CoIICl (2)，其中包含一个还原的π-自由基阴离子。随后，芳基gem-二氯甲烷通过

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 一项关于从废弃物中合成和表征可持续碳材料的综合性实验室实验

  本文介绍了一个适合所有年级化学工程学生的实验教学项目。实验首先通过水热碳化过程，利用生物质前体制备富含碳的碳化物（hydrochars），随后对这些碳化物进行进一步碳化处理并活化，以提升其孔隙率和比表面积。通过多种技术手段对这些材料进行表征，分析其表面性质、结构特征、电学性能以及粒径、成分和热稳定性。该实验的主要目标是培养学生在碳材料合成与表征方面的技术能力，同时提升他们的自主性、团队协作能力、时间管理能力、工作规划能力和沟通技巧等个人素质。总体而言，所设定的教学目标已经实现。参与实验的学生对所完成的工作及其学习成果给予了高度评价；未参与的学生也表示希望未来能够有机会参与此类活动。调查结果显示

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 理解Py–FSI–碱金属离子混合物中的传输和结构特性：离子种类及基于TIP4P模型的水势的作用

  本研究利用三种不同的水模型（TIP4P、TIP4P-Ew和TIP4P/2005）探讨了含不同水量水溶液中离子液体-碱金属离子混合物的动态和结构行为。我们分析了多个关键参数，包括系统密度、离子扩散、氢键（H-bonds）、离子导电性和径向分布函数（RDFs），以了解水分含量如何影响离子对相互作用及微观结构。随着水摩尔分数增加到0.9，系统密度下降了约10%。氢键分析显示水-水氢键的数量增加了近3倍，这突显了水在形成有序结构网络中的作用。离子扩散速率随水分含量的增加而提高，对于较大的离子（如K+），扩散速率可提高10至50倍。研究结果表明，随着水分含量的增加，离子对相互作用（如Py+–FSI–和I

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-11-19

• 聋哑及听力障碍学生的化学学习与参与度：基于智能手机的多模态教学工具

  为聋哑和听力障碍（DHH）学生提供包容性教育需要采用多感官和互动式的教学策略，以应对他们在语言和环境方面遇到的挑战。本研究评估了基于智能手机的移动学习方法在促进DHH学生对“混合物”这一主题的概念理解及学习参与度方面的有效性。研究采用了准实验设计，分为四个组：动画组（AG）、模拟组（SG）、信息图组（IG）和对照组（CG），共有24名6年级或7年级的DHH学生参与。数据通过研究者自行设计的概念成就测试和八级参与度问卷进行收集，分别在实验前、实验后和实验结束后进行测量。由于数据不符合正态分布，因此采用了Friedman检验和非参数事后分析方法。结果表明，在移动学习环境中应用TDEM循环显著提高了

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 综述：CO2在MDEA+PZ溶剂中的溶解度数据：实验数据、装置和程序的综述

  CO₂去除技术在工业和环境领域具有重要的应用价值，尤其在能源生产过程中，如天然气和燃煤发电厂。为了更有效地实现这一目标，化学吸收法因其高效率和广泛适用性而成为主流方法之一。化学吸收法的核心在于利用溶剂对CO₂的溶解性，其中MDEA（甲基二乙醇胺）与PZ（哌嗪）的混合溶液因其良好的性能而受到广泛关注。MDEA作为一种三级胺，其与CO₂的反应速率较慢，而PZ则作为一种加速剂，能够显著提升吸收速率。因此，MDEA与PZ的混合溶剂不仅保留了MDEA的优点，还增强了其对CO₂的吸收能力，成为研究和应用的热点。近年来，关于MDEA与PZ混合溶剂中CO₂溶解度的研究不断深入，相关文献数量显著增长。通过系统地

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-11-19

• TokenATM实现了大型课程中代币经济的自动化管理

  随着教育模式的不断演进，学生在学习过程中面临的挑战日益多样化。为了帮助学生更好地应对这些挑战，同时减轻教师在管理课程事务中的负担，一种名为TokenATM的系统应运而生。该系统旨在通过自动化的方式管理学生在课程中获得和使用的“代币”，为学生提供有限的特殊机会，如作业重交、考试成绩调整、课程延期等，而无需承担额外的惩罚。通过这种方式，TokenATM不仅提高了教学管理的效率，还为学生提供了更多的自主权和灵活性。在传统教学管理中，学生通常需要通过邮件或其他方式向教师申请特殊机会，这不仅增加了教师的工作量，还可能导致处理过程中的延迟和不一致。此外，教师需要在处理这些请求时，面对学生个人情况的复杂性，

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 用简单的无机化学式传递结构信息

  该期刊最近的文章提出了一种简单而有效的符号表示方法，用于提供关于简单无机化合物的结构信息。本文认为这种尝试在第一时间传达额外结构信息的做法很有用，并提出了一种替代方案来表达相同的信息。我饶有兴趣地阅读了Miguel Reina等人关于“通过使用恰当的词汇来提高对化学的理解”的系列文章。(1,2) 这些文章提出了一种在无机化合物的化学式中添加符号的方法，以便一目了然地展示额外的结构信息。如何将符号表示与化学实体的亚微观结构联系起来，一直是本期刊读者以及广大化学教育工作者持续关注的话题。(3−5)在第一篇论文(1)中，Reina等人建议将层状结构的化学式用斜杠“//”括起来，而三维扩展结构（他们之

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 自组装的、可逆环状连接的活性胶体旋转环

  与生物系统相比，合成自组装技术仍然较为初级，常常受到平衡热力学的限制。我们提出了一种利用自推进的Janus颗粒进行拓扑工程的非平衡策略。这些活性组分通过各向异性力和扭矩的引导，层次化地形成旋转环状结构——这种结构具有自我限制的特性。我们发现了一种“自我咬合”的闭合机制，该机制源于方向吸引力和侧向排斥力的竞争，从而导致非单调的生长动态。分子动力学模拟突显了链柔韧性在环状结构形成中的关键作用。我们的研究结果表明，如何利用活性和各向异性相互作用来创建动态稳定、拓扑复杂的组装体，以用于自主微机械系统。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 回复“用简单的无机化学式表达结构信息”

  首先，我们衷心感谢Carmen Giunta教授对我们一系列论文“通过使用正确的术语来提高对化学的理解”（论文编号1-6）的密切关注和评论。我们非常荣幸，并同样感谢《化学教育杂志》（Journal of Chemical Education）为我们提供了回应Giunta教授宝贵意见的机会（论文编号7），更感谢该杂志为学术讨论提供了这样的平台。Giunta教授的主要批评意见集中在我们提出的表示无机物质化学公式的新的方法上：我们在公式中引入了符号来表明物质是网状结构（{}）还是层状结构（//），但没有为分子物质指定特定的符号。我们理解，在同一课程中，对于某些主题使用传统的化学公式，而对于其他主题使

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 用于电催化硝酸盐还原为氨的非金属改性原子级精确八金纳米簇

  具有非金属元素修饰的金属核心的原子级精确金属纳米簇（NCs）在电催化NO3–还原反应（NO3RR）方面具有巨大潜力。然而，阐明催化过程中的结构演变并精确识别活性位点仍然是一个巨大的挑战。在本研究中，我们合成了[Au8S2(dppm)4]2+和[Au8Se2(dppm)4]2+（dppm: Ph2PCH2PPh2）纳米簇，其Au核心被S或Se原子修饰，并对其进行了电化学预活化处理。综合实验表明，预活化导致两种纳米簇中的dppm配体都被移除，从而暴露出金属Au位点。作为NO3RR催化剂，活化的[Au8S2(dppm)4]2+的NH3产率为1108.47 mg h–1 mgAu–1，法拉第效率为98

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 在CoIII中心促进O2活化，显著提升电催化氧还原反应的性能

  在接近热力学平衡电位的条件下进行电催化氧还原反应（ORR）对于实现高效能量转换至关重要。然而，通常需要在高阴极电位下生成低价金属离子才能有效活化氧气（O2）。在本研究中，我们报道了一种由Sc3+修饰的CoIII衍生物促进的O2活化机制，该机制显著提升了ORR的电催化性能。我们合成了含有冠醚取代基的CoIII衍生物1。该衍生物能够与Sc3+离子结合，在乙腈溶液中ORR过电位降低了1.0 V，在0.5 M H2SO4溶液中降低了170 mV。重要的是，在0.5 M H2SO4溶液中，含有Sc3+的1的ORR半波电位为0.78 V（相对于RHE），并且电子转移数为3.87。研究结果表明，Sc3+的修

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 多站点质子耦合电子转移机制促进了碘酰基自由基催化作用

  近年来，随着化学合成领域对绿色和高效催化剂的持续探索，研究者们逐渐意识到，一些传统上被视为氧化剂的高价碘化合物，其在催化反应中的作用远不止于简单的氧化过程。特别是，碘化物在催化中表现出独特的两电子氧化还原特性，这种特性使其在特定的底物活化过程中具有独特的优势。然而，尽管已有大量关于高价碘化合物的研究，它们的二价碘（I(II)）中间体在催化过程中的作用仍然鲜有被深入探讨。本文旨在通过实验与计算的结合，揭示碘化物自由基在氮-氢键（N–H）活化和碳-氮键（C–N）形成中的关键作用，并进一步探讨如何通过调控碘化物自由基的氧化还原特性，实现更广泛、更高效的催化反应。### 一、碘化物自由基在催化反应中的

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 具有磷灰石型结构的（Ca,Sr）10(VO4)6(OH)2中的无机单离子磁体DyO+

  掺杂镝的钙-锶钒酸盐(V)羟基磷灰石（Ca1–ySry)10(VO4)6(OH)2:Dy（其中 y 的取值范围为 0–0.4）是通过在 900 至 1000 °C 的温度下进行固态反应合成的。Dy3+ 置换了 Ca2+ 在 6h Wyckoff 位点（Ca2）的位置，并向嵌入三角晶格中的氧阴离子方向发生位移。这一过程形成了具有较短键长（2.15 Å）的镝氧离子 DyO+。在零外部磁场且温度低于 65 K 的条件下，这些化合物的磁化强度会缓慢衰减。随着锶含量 y 的增加，再磁化的能量障碍从 614 cm–1 上升到 699 cm–1，磁化阻断温度从 3 K 变为 5.5 K，而在 T = 2 K

  来源：Inorganic Chemistry

  时间：2025-11-19

• UiO-66中缺陷的局域结构分析：来自固态核磁共振和X射线吸收精细结构的见解

  在金属有机框架（MOFs）中引入可控的结构缺陷是一种修改材料性质的有前景的方法。基于锆的MOFs，尤其是广为人知的UiO-66，在多种应用中具有巨大的潜力。可以通过使用单羧酸等调制剂在UiO-66中生成缺陷。然而，解析这些缺陷的原子级局部结构仍然是一个相当大的挑战。在这项研究中，利用多核固态核磁共振（SSNMR）结合X射线吸收精细结构（XAFS）技术对这些缺陷的局部结构进行了详细表征。在Zr K边进行原位加热XAFS分析时，发现当去除三氟乙酸（TFA）时，Zr的局部结构发生了关键变化，包括Zr–O配位数减少以及Zr–Zr键长发生变化。通过多核1H、13C、19F、35/37Cl、17O固态核磁

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 揭示亚硝酸盐与二铁（II）多硫属化合物反应的总体趋势

  通过对亚硝酸盐（NO2–）与三种双核Fe(II)-多硫属化合物([Fe2(BPMP)(En)]1+，其中E = S, n = 5; E = Se, n = 4)和[Fe2(BPMP)(S6)(NCS)]的化学反应性质以及光谱特性进行详细研究，并将其与Zn(II)类似物[Zn2(BPMP)(S5)]1+（BPMP1–为2,6-双[[bis(2-吡啶基甲基)氨基]甲基]-4-甲基酚的阴离子）进行比较，首次确定了产物形成和反应机制的一般规律。所有涉及生成亚硝酸酯（SSNO–）或其硒类似物的反应都会产生一氧化氮（NO），而涉及Fe(II)的反应则始终生成二硝基铁化合物([Fe(E5)(NO)2]1–，

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• La4Ni3O10−δ在高压低温条件下的晶体与电子结构研究

  最近在双层和三层Ruddlesden–Popper镍酸盐中发现的压力诱导高温超导现象引发了全球对这些非常规超导系统的研究兴趣。理解其晶体和电子结构对于揭示超导机制至关重要。对于三层La4Ni3O10−δ材料，目前的结构研究仅在常温下进行，因此大量的压力-温度（P-T）区域尚未被探索。在这里，我们利用X射线衍射（XRD）和X射线吸收光谱（XAS）技术，在0至51.3 GPa的压力和10至300 K的温度范围内，对其临界P-T相图进行了原位研究。研究结果表明，La4Ni3O10−δ在压力作用下会从单斜晶系（P21/a）转变为四方晶系（I4/mmm），并在压力超过48 GPa时冷却过程中进一步转变为

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 实验证据表明，在微生物产生的乙烯形成酶的作用下，自由基-极性转化过程是与烯烃的形成同时发生的，而非在其形成之前发生的

  乙烯生成酶（EFE）催化的反应使其与其他依赖铁(II)和2-氧戊二酸（Fe/2OG）的氧合酶区分开来。在该反应中，四个氧分子（O2）的氧化能力全部作用于2-氧戊二酸（2OG），使其分解为乙烯（来自C3和C4位）和三个完全氧化的C1基团（来自C1、C2和C5位），而原本作为主要底物的l-精氨酸则保持不变。我们之前提出，乙烯的形成通过一种涉及三个特殊步骤的自由基-极性转换机制进行：(1) O2插入2-氧戊二酸的C1和C2位之间，形成琥珀酰过氧碳酸铁(II)复合物，并在C1位添加一个氧原子；(2) 来自C3-C5位的丙酸-3-基自由基与来自C1位的Fe(III)配位的碳酸根发生自由基C–O偶联；(3

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

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