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  • 纳米粒子催化的选择性C(OH)–C键断裂用于酯类和酰胺类的合成:单原子硒位点的不同反应活性

    选择性断裂和功能化惰性的C(OH)–C键是将可再生生物质转化为高价值化学品的关键步骤。然而,目前的催化策略通常依赖于基于金属的添加剂或苛刻的条件。在这里,我们报道了一种可回收的、无金属的催化系统,该系统由负载在氮掺杂碳纳米片(SeNPs@CNs)上的硒纳米颗粒组成,能够在温和且无添加剂的条件下实现C(OH)–C键向酯和酰胺的氧化断裂。该催化剂具有广泛的底物适应性——包括空间受阻的芳基醇和β-O-4木质素模型化合物——并且能够在克级规模上保持活性。机理控制和表征研究表明,由于硒纳米颗粒具有更优越的底物吸附和氧活化性能,因此它们而非原子分散的硒物种负责观察到的活性。这项工作确立了硒纳米结构作为一种

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-25

  • 在分子化学中利用自然语言处理和生成模型:性质预测与新型化合物的生成

    准确预测分子性质对于绿色化学和可持续材料研究的合理设计及进展至关重要。然而,由于计算限制,传统计算化学方法的预测能力存在局限。在这里,我们探讨了一种替代方法,即基于自然语言处理(NLP)的分子嵌入技术,用于准确预测有机化合物的性质。我们选取了粘度、分配系数(log P)和蒸发热作为测试属性,通过分析包含5695个粘度数据点、25,870个log P数据点和2296个蒸发热数据点的综合数据集来进行研究。这些性质对于设计更环保、更安全、更可持续的化学过程具有重要意义。我们使用Mol2vec等NLP方法对模型进行了训练,并对训练后的模型进行了fine-tuning,使用了ChemBERTa。将训练结

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-25

  • 空气稳定的铜(I)硼氢化物用于通过可持续的氢转移反应减轻二硫化碳的危害

    本文探讨了一种新型空气稳定的铜(I)硼氢化物化合物[Cu(PNN)(μ-BH₄)]的合成与特性,该化合物通过一种源自koneramine的PNN配体实现稳定。PNN配体具有混合的磷和氮供体特性,这不仅增强了其对氧化的抵抗力,还赋予了其灵活的配位能力,使得铜(I)硼氢化物能够以单核形式存在并表现出高效的氢化物转移反应活性。这种化合物在温和条件下能够将有害的小分子污染物如硫化碳(CS₂)、甲基碘(CH₃I)和二氧化硫(SO₂)转化为有价值的化学品,如铜(I)黄原酸盐、卤化物和亚硫酸盐衍生物,从而为环境治理和绿色化学工艺提供了一种可持续的解决方案。在这一研究中,科学家们首先设计并合成了一种新的PNN

    来源:ACS Sustainable Resource Management

    时间:2025-11-25

  • 在氮配位硅胺电解质中的环境友好型稀土金属电沉积

    1 mA/cm²)下实现钕(Nd)的选择性沉积,同时副反应极少。批量实验表明,该方法可制备出高纯度的钕,且性能具有重复性。大规模沉积实验获得了超过1克的钕,其质量效率接近理论值(0.40 mg/C),纯度超过90%。通过使用牺牲性的镝(Dy)和钕金属阳极,该体系在长时间沉积过程中能够保持钕的恒定负载量,并实现剥离阳极材料的共沉积,证明了该电解质在稀土金属电精炼方面的双重功能。总体而言,这种硅胺基平台结合了电化学稳定性、化学耐受性和工艺可扩展性,为可持续的环境友好型稀土金属回收提供了有力支持。

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-25

  • 线性放大等离子体-水双相DBD微反应器:在过氧化氢合成和水净化中的应用

    我们之前已经证明,一种模块化的双相液态水/氦等离子体反应器能够高效地产生过氧化氢(H2O2)。在此,我们进一步展示了通过延长反应器长度(从而增加停留时间)或增加施加的等离子体功率,可以使用氩等离子体将水相中的过氧化氢浓度提高(例如达到了39 mM)。通过引入空间分辨的光谱发射光谱(OES)技术,我们发现沿管状反应器方向水产生的·OH自由基浓度逐渐增加,并将·OH自由基的生成量与过氧化氢浓度联系起来。通过简单的线性放大反应器规模,可以实现高浓度的过氧化氢,这种技术适用于绿色部分氧化反应以及生物化学和环境净化应用。这一潜力通过展示高浓度(300 mg L–1)亚甲蓝(MB)水溶液的完全且超快速连续

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-11-25

  • 一种用于从头合成小分子的“光谱到结构”扩散模型

    从质谱图中解析未知小分子的结构是代谢组学、蛋白质组学和药物发现等领域中一项基础性但极具挑战性的任务。尽管质谱技术提供了对结构鉴定至关重要的碎片化信息,但如何准确解读这些质谱图以重建分子结构仍然是一个复杂的问题。为了解决这一问题,我们提出了DiffNovo,这是一个基于质谱到结构的扩散模型,旨在提升小分子的识别能力。DiffNovo整合了基于BART的SMILES编码器-解码器、高分辨率质谱编码器以及条件扩散模型。基于BART的组件能够捕捉SMILES符号之间的复杂依赖关系,而质谱编码器则有效利用了细粒度的质谱特征。条件扩散模型包括一个逐步添加高斯噪声的前向过程和一个在质谱碎片化信息指导下重建分

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-11-25

  • 将微激光与微流控液滴结合,用于单细胞水平的外泌体分析

    单细胞外泌体分析对于阐明细胞异质性和细胞间通讯至关重要。然而,传统的分析工具往往灵敏度有限,并且容易受到复杂生物液体的干扰。在这项研究中,我们提出了“耳语廊模式”(WGM)微激光器作为在单细胞水平上进行高灵敏度外泌体分析的平台。这些微激光器可以与单个细胞一起封装在微流控液滴中,从而实现对外泌体分泌的实时和长期监测。通过将荧光共振能量转移(FRET)机制与激光发射相结合,可以放大外泌体与共振光之间的微妙相互作用,从而实现超高的检测灵敏度。微流控技术能够高效生成具有均匀光学特性和稳定性能的微激光器。这种方法为先进的生物分子检测提供了强大的工具,并在诊断、治疗和细胞分析等广泛的生物医学应用中展现出巨

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-11-25

  • 通过自由基脱羧反应,将热响应性RAFT聚合物从纳米纤维素中一步接枝出来

    纳米纤维素作为一类具有优异力学性能、生物相容性和可再生的功能材料,近年来在生物医学、环境工程和智能材料领域备受关注。研究团队创新性地采用银离子介导的自由基脱羧化技术,在TEMPO氧化纳米纤维素表面实现了首例单步可控接枝聚合,为功能化纳米纤维素材料的绿色制备开辟了新路径。该研究突破传统多步骤接枝工艺的限制,通过优化银-配体复合物的氧化电位,显著提升了自由基脱羧效率。实验表明,当使用吡啶作为配体时,Ag(I)可快速氧化为Ag(II)引发剂,配合硫代羰基化合物链转移剂,在 aqueous介质中实现了单体转化率高达96%的聚合反应。通过核磁共振、傅里叶红外光谱和X射线光电子能谱等表征手段,证实了C-C

    来源:ACS Polymers Au

    时间:2025-11-25

  • 球形核酸的别构调控:用于有效区分不同心力衰竭严重程度的患者

    心力衰竭(HF)是一种日益严重的全球性心血管疾病,患者的生活质量较差且死亡率较高;因此,基于分子生物标志物的便捷诊断和风险预测方法可以为预测不良临床结果并及时干预提供重要途径。在即时检测(POC)环境中快速、灵敏地量化与心力衰竭相关的生物指标,能够进一步改善心力衰竭的诊断和管理。本文提出了一种稳健的球形核酸(SNA)适配体传感器,用于准确检测N端脑利钠肽(NT-proBNP)——这种生物标志物是心力衰竭诊断的金标准。在该检测方法中,适配体能够特异性识别NT-proBNP目标分子,并使其预先封闭的对称片段暴露出来。这些暴露的对称片段通过碱基配对引发自杂交反应,导致核酸聚集并从红色变为蓝色,从而实

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-11-25

  • 超灵敏生物编码SERS免疫测定法用于追踪干细胞分化过程中单个细胞内分子调控因子Mfn2的表达

    线粒体融合蛋白2(Mfn2)作为线粒体中的分子守门人,在调节线粒体形态和功能方面起着至关重要的作用,进而影响细胞行为。然而,在单细胞水平上对低丰度Mfn2进行超灵敏和原位测量仍然是一个挑战,尤其是在外部应力作用下。本文利用表面增强拉曼光谱(SERS)作为检测模式,开发了一种超灵敏且具有“开启”功能的免疫测定平台,用于分析牙髓干细胞(DPSC)分化过程中Mfn2的表达情况。在该系统中,通过由AuNPs和AgNPs组成的生物编码SERS纳米探针与Mfn2亲和结合后产生的等离子体“热点”,显著提高了Mfn2的检测灵敏度。所开发的SERS免疫测定方法对Mfn2的检测范围为0.5 ng/mL至5 μg/

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-11-25

  • 胆汁酸代谢物通过协同调节脑神经节和肝胰腺,增强Scylla paramamosain的蜕皮反应并改善其能量代谢

    泥蟹胆汁酸补充对生长性能和代谢的影响研究一、研究背景与意义泥蟹(*Scylla paramamosain*)作为全球重要的水产经济物种,其养殖产量在2017-2024年间已稳定在150万吨级别。当前水产养殖面临两大挑战:一是传统鱼粉原料短缺导致饲料成本上升,二是高比例植物蛋白(如大豆 meal)易引发能量代谢失衡和蜕皮障碍。本研究聚焦胆汁酸作为新型饲料添加剂的功能开发,通过补充0%、0.02%、0.04%不同浓度胆汁酸,系统评估对泥蟹生长性能、能量代谢及蜕皮调控的协同作用机制。二、实验设计与样本处理研究采用三因素梯度设计:基础饲料含45%蛋白、8.5%脂质,通过添加不同浓度胆汁酸(HDCA、L

    来源:ACS Nutrition Science

    时间:2025-11-25

  • 对小鼠卵黄囊中两波内皮-造血细胞转化过程的单细胞转录组分析

    小鼠胚胎期卵黄囊造血的多波次内皮向造血过渡机制解析卵黄囊作为胚胎期造血的重要场所,其造血过程涉及复杂的时空调控机制。最新研究发现,小鼠胚胎卵黄囊造血过程存在两个截然不同的内皮向造血过渡(EHT)波次,分别对应不同的细胞起源、分子特征和功能导向,为解析造血干祖细胞的形成机制提供了重要启示。在胚胎发育第7.5至第9.5天(E7.5-E9.5)的关键窗口期,卵黄囊内皮细胞通过两种独立途径实现向造血细胞的转化。首次EHT波次(E8.0启动)起源于原始内皮细胞(Primordial Endothelial Cells, YS_primordial_EC),主要产生以红细胞和单核细胞为主的 erythro

    来源:Blood Science

    时间:2025-11-25

  • 巨型细胞蓝痣中分子谱分析的诊断价值

    ```section> 摘要 通俗语言总结 巨细胞蓝痣(CBN)是一种罕见的黑色素细胞增生性疾病,其临床表现可能与黑色素瘤相似,因此诊断存在挑战。我们报告了一例22岁女性的病例:她左侧臀部内侧有一个自童年时期就存在的6厘米大小的蓝灰色肿块。在外部医疗机构进行的切开活检显示,该肿块由高度色素沉着的、细胞密集的梭形和上皮样黑色素细胞组成,这些细胞对PRAME基因检测呈阴性。全面的分子检测显示肿瘤的突变负荷较低,并检测到GNAQ基因的p.Q209L突变,而BRAF、NRAS和KIT基因未发生异常。在我们医院进行的进一步检查中,盆腔MRI未发现肿瘤侵犯周围肌肉或骨骼的证据;但由于肿块

    来源:The American Journal of Dermatopathology

    时间:2025-11-25

  • 皮肤上的指状树突状细胞肉瘤:一种极为罕见且预后极差的肿瘤

    摘要通俗语言总结相互交错的树突状细胞肉瘤(IDCS)是一种起源于树突状细胞的罕见肿瘤,在文献中仅报道了100多例病例。皮肤部位的IDCS极为罕见,在已发表的文献中仅见到8例报告。我们介绍了一例44岁男性的病例,他最初表现为颈部皮肤原发性IDCS,随后通过活检确认其肺部存在IDCS转移。此外,患者左肩还发现了表浅扩散性黑色素瘤,这表明皮肤IDCS会增加患者发生其他恶性肿瘤的风险。进一步检查发现其双肺也出现了IDCS转移,患者接受了多个疗程的化疗。该病例为了解皮肤IDCS及其治疗方法提供了有限的研究资料。IDCS转移导致的不良预后突显了进一步研究的重要性,以寻找能够改善预后的治疗方案。通俗语言总结

    来源:The American Journal of Dermatopathology

    时间:2025-11-25

  • 一种新的甲遗传性皮肤病:表现为多指(趾)伴纵向白甲的家族性甲细胞瘤。该病对早期发现BAP1肿瘤易感综合征具有重要意义

    摘要 通俗语言总结 甲细胞基质瘤(Onychocytic Matricoma, OCM)是一种良性肿瘤,会导致指甲板局部增厚,通常表现为纵向的甲色素沉着(pachymelanonychia)。然而,在临床实践中,以纵向甲苍白(pachyleukonychia)作为OCM首发症状的情况也越来越常见。据我们所知,文献中此前尚未报道过伴有多指(polydactylous)表现的OCM病例。本研究旨在描述一种新的甲病,其表现为多指的纵向甲苍白,并且组织学特征符合OCM的诊断标准。共发现了4例此类

    来源:The American Journal of Dermatopathology

    时间:2025-11-25

  • 全球海运咽喉要道的系统性风险量化:地缘政治与自然灾害下的贸易脆弱性评估

    全球贸易的命脉悬于少数狭窄的海运咽喉要道,这些战略通道如同供应链的“阿喀琉斯之踵”,长期面临地缘政治动荡、气候变化与人为事故的多重威胁。2021年苏伊士运河“长赐号”搁浅事件导致全球日均90亿美元贸易停滞,2023年巴拿马运河干旱与红海胡塞武装袭击更引发连锁式航运危机,凸显了系统性风险的严峻性。然而,各国对咽喉要道依赖度的不透明性及缺乏量化风险评估,一直阻碍着有效应对策略的制定。为破解这一难题,牛津大学研究团队在《Nature Communications》发表最新研究,首次构建了涵盖24个全球关键咽喉要道(如马六甲海峡、霍尔木兹海峡等)的多灾害风险分析框架。通过整合牛津海运模型(Oxford

    来源:Nature Communications

    时间:2025-11-25

  • 南极冰盖流域在中更新世气候转型期前的级联式突变序列及其机制

    在地球气候演化的长河中,中更新世气候转型(Mid-Pleistocene Transition, MPT)是一个令人费解的谜题。大约在120万至80万年前,全球冰期-间冰期循环的主导周期从4.1万年突然转变为10万年。这种转变意味着更厚、更庞大的冰盖开始出现,但究竟是什么机制触发了这一重大变化?传统观点多强调北半球冰盖与气候的相互作用,而南极洲——这片被冰雪覆盖的孤独大陆——在其中扮演的角色却一直模糊不清。问题的关键在于,南极冰盖,特别是其基底大部分位于海平面以下的西南极冰盖(West Antarctic Ice Sheet, WAIS),本身就是一个潜在的“气候 tipping elemen

    来源:Nature Communications

    时间:2025-11-25

  • 南极冰川的融化使得高海拔地区的裸露岩石(nunataks)暴露出来,这些岩石向南大洋释放了更多易于被生物吸收的铁

    南极冰川系统铁素赋存与输运机制研究南极洲作为全球气候系统的重要调节器,其冰川系统在铁素循环中扮演关键角色。本研究以东 Antarctica 的 Sør Rondane 山脉为研究对象,系统解析冰川-地表系统铁素赋存特征及其向海洋释放的动力学过程。研究团队通过野外采样、化学提取和数值模拟相结合的方法,揭示了冰川消融背景下铁素时空分布规律及其对海洋初级生产力的潜在影响。1. **研究背景与科学问题**南极洲冰川系统覆盖面积达2100万平方公里,储存着约30%的全球淡水资源。冰川运动过程中携带的陆源铁素对 Southern Ocean 生产力的调控作用备受关注。尽管已有研究证实冰川融水携带铁素可促进

    来源:Nature Communications

    时间:2025-11-25

  • EuAl4中非公度横向派尔斯相变与手性电荷密度波的实验发现

    在量子材料研究领域,电荷密度波(CDW)作为一种电子液体的自发平移对称性破缺现象,一直是理解高温超导体、笼目金属等关联体系物理机制的核心问题。传统理论认为CDW形成源于电子与纵向声学声子(LA)的耦合,即经典的派尔斯相变。然而近年来,拓扑半金属中各向异性的p轨道电子与横向声学声子(TA)的耦合作用,催生了被称为横向派尔斯相变(TPT)的新机制。这种新型相变不仅能打破平移对称性,更可能通过横向晶格畸变破坏镜面或反演对称性,产生向列相或手性电荷密度波等新奇量子态。尽管TPT机制在解释ZrTe5等狄拉克半金属的三维量子霍尔效应时被提出,但实验上始终缺乏直接的TPT诱导CDW超晶格峰证据。近年来,拓扑

    来源:Nature Communications

    时间:2025-11-25

  • 液态金属溶剂中金属晶体生长的原位X射线显微计算机断层扫描观测

    在材料科学领域,液态金属因其独特的物理化学性质成为极具潜力的反应介质,能够溶解多种金属并引导晶体生长。然而,液态金属对可见光和电子束的不透明性,使得科学家们一直难以直接观测其内部晶体生长的动态过程。这种"黑箱"状态严重制约了人们对液态金属中晶体成核、生长机理的理解,也阻碍了通过精确调控晶体形貌来优化材料性能的进程。为突破这一观测瓶颈,由Moonika S. Widjajana领衔的国际研究团队在《Nature Communications》上发表了创新性研究。他们首次将X射线显微计算机断层扫描(XCT)技术应用于液态金属体系,成功实现了对铂晶体在镓基液态金属溶剂中生长过程的三维原位观测。研究团

    来源:Nature Communications

    时间:2025-11-25


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