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  • 通过一锅法中的漆酶介导氧化反应和维蒂希反应(Wittig Reaction),利用醇或胺在水溶液中化学酶法合成烯烃

    摘要 本文报道了一种通用的、基于化学酶法的“一锅法”工艺,用于在水性介质中将醇或胺转化为相应的烯烃产物。该工艺利用漆酶(laccase)和TEMPO(Tempol Mesyl Oxide)催化底物的氧化反应,随后进行Wittig反应。通过这一“一锅法”流程,实现了两个连续反应的协同作用,具有诸多优势:(a) 无需纯化中间产物;(b) 使用水作为绿色溶剂,并以漆酶作为天然催化剂;(c) 以分子氧作为最终的绿色氧化剂;(d) 氧化过程中产生的副产物为水。 利益冲突 作者声明不存在任何利益冲突。 数据

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-11-26

  • 激光嵌入金属簇实现的耦合振荡-分子振动(COF@MOF)双重动力学工程,用于高效的光催化氢化反应

    摘要 光催化氢化可以将太阳能和生物质资源转化为高价值的化学品,但受到CO还原速率缓慢以及光生载流子动态不足的制约。本文提出了一种将激光生成的金属簇嵌入到共价有机框架-金属有机框架(COF@MOF)杂化材料中的方法,并验证了该方法的有效性,从而克服了这些挑战。该方法生成的活性氢物种能够实现接近100%的选择性C─O键氢化。原位激光嵌入技术可以精确控制金属簇在COF内部及COF@MOF界面处的分布,优先促进CO的还原而非CC的还原。嵌入在COF中的Pt簇作为催化剂活性位点,促进COF的生长,并通过优化能带排列在异质界面形成物理连接和载

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-11-26

  • 在β-Bi2SeO5/Bi2O2Se异质结构中应用缺陷工程以实现高分辨率光敏晶体管阵列

    摘要 类似于现代电子学中关键的SiO2/Si结,β-Bi2SeO5/Bi2O2Se结构已被证明可以提升电子设备的性能。然而,它改善Bi2O2Se光电特性的潜力(如响应度和灵敏度)尚未得到充分探索。Bi2O2Se的光电性能主要受其表面固有硒空位的限制,这导致光电流低且不稳定。为了解决这个问题,研究人员采用了一种基于紫外光辅助氧化技术的缺陷工程方法,制备出了具有原子级锐利界面的β-Bi2SeO5/Bi2O2Se异质结。该异质结构成功抑制了表面空位,同时实现了双重功能:表面钝化和光活性电荷分离,从而显著提升了光电性能。第一性原理计算证实

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-11-26

  • 针对通过气泡成像沸腾热动力过程的“主机调谐型发光寿命温度计”

    该研究致力于开发一种新型磷光测温材料,并验证其在沸腾流动表面温度动态监测中的应用。研究背景指出,传统红外测温技术在处理半透明或高散射介质(如沸腾流体)时存在显著局限,主要表现为测量角度受限和光学路径扰动问题。基于此,研究团队创新性地采用磷光材料结合时间分辨测温技术,突破了传统方法在复杂流动环境中的测量瓶颈。### 磷光材料设计与优化研究选择钒酸钇(YVO4)和钒酸钕(ScVO4)的固溶体作为基质材料,通过调控Y³⁺与Sc³⁺的摩尔比例,精确控制Bi³⁺掺杂的发光特性。关键创新点包括:1. **固溶体设计**:通过形成Y-ScVO4固溶体,在晶体结构保持一致的前提下,逐步替代Sc³⁺为Y³⁺,使

    来源:Advanced Optical Materials

    时间:2025-11-26

  • 在选择性氧化反应中稳定受挫的相变过程

    在丙醇选择性氧化反应中,钴氧化物催化剂的动态相变机制及其调控策略成为研究热点。该研究通过多模态原位表征与理论计算,揭示了水蒸气对催化剂稳定性的调控作用,建立了动态相变与催化性能的关联模型。### 1. 动态相变与催化性能的关联机制钴氧化物催化剂(Co₃O₄)在丙醇氧化过程中表现出独特的动态相变特征。在225-375℃选择性氧化窗口内,催化剂表面同时存在氧化态(Oex)和还原态(Olat)氧物种,形成动态平衡的受限相变状态。这种相变状态通过以下途径维持:- **表面反应主导**:在低温区(<300℃),催化剂表面吸附的Oex95%)的丙酮生成。- **Mars-van Krevelen 机制辅助

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-11-26

  • 通过H2O-H2共同供给增强Mg掺杂铋催化剂中的CO2热光催化还原

    摘要 高效热光催化CO2还原催化剂的设计需要结构调控与反应物活化策略的协同整合。本文报道了一种掺镁的Bi纳米球催化剂,该催化剂在H2O-H2共供给条件下表现出优异的CO2还原性能。镁的掺杂不仅通过减小颗粒尺寸优化了纳米结构,还改变了表面电荷分布,增强了水的吸附能力,从而促进了CO2的活化及催化性能。在H2O-H2共供给条件下,H2O与Bi反应生成羟基化的Bi•OH位点,这些位点有助于CO2的化学吸附,而H2则提供还原所需的氢物种(*H)。原位漫反射红外傅里叶变换光谱揭示了一种协同机制:CO2首先吸附在Bi•OH上形成*CO32−中间体,随后在H2的

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-11-26

  • 立方砷化硼中n型掺杂的证据

    摘要 立方砷化硼(BAs)是一种新兴的半导体材料,具有极高的导热性能。然而,立方砷化硼中载流子浓度的难以控制是其应用于电子设备的主要障碍。据报道,原始生长的BAs微晶体具有非故意形成的p型导电性。本文通过改进的生长工艺(减少杂质)证实了BAs晶体中存在非均匀的n型导电行为。通过电流-电压测量、扫描光电流显微镜、开尔文探针力显微镜和霍尔效应四种方法验证了局部n型掺杂的存在。这些分析结果有助于建立描述BAs在接触点和偏压下能带弯曲的模型。扫描光电流显微镜的分析表明,BAs中少数载流子的扩散长度相当长,可达33微米。通过电流瞬态光谱学、

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-11-26

  • 基于DNA酶的动力学调节器能够实现DNA链移动过程中的刺激响应性和可编程的时间延迟

    本研究提出了基于DNA酶的动力学调节器,用于实现对DNA链置换反应的刺激响应控制。它通过调控催化过程中的“脚趾握持”(toehold)现象,将刺激浓度转化为可调节的动力学参数,从而在单次、级联以及并行链置换反应中实现可编程的时间延迟,进一步提升了基于DNA的功能系统的可编程性和适应性。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-11-26

  • 综述:柔性钙钛矿太阳能电池最新进展的全面综述:材料、制备与应用

    摘要 柔性钙钛矿太阳能电池(F-PSCs)由于其高功率重量比、低成本和可扩展的生产能力,以及在自供电可穿戴设备、空间光伏和物联网领域的潜在应用而受到了广泛的研究关注。F-PSCs的功率转换效率(PCE)已显著提高至25.44%,并且通过开发用于各功能层和界面的新型材料以及改进制造技术,其机械稳定性和环境稳定性也得到了显著提升。本综述系统地概述了在制备高质量功能层方面的最新进展,以及优化载流层与钙钛矿界面效果的策略。文中还讨论了从实验室到工业生产的制造技术以及F-PSCs的潜在应用。最后,对F-PSCs的进一步发展前景进行了展望,包

    来源:Advanced Optical Materials

    时间:2025-11-26

  • 通过对具有增强区域移动性的传统McBAs进行工程改造,扩大了生物催化酰胺合成的应用范围

    酰胺键合成酶的进化机制与工程化应用研究1. 研究背景与意义酰胺键作为生物活性分子的重要结构单元,在约40%的天然产物和近半数FDA批准药物中占据核心地位。传统化学合成方法依赖高温高压和过量试剂,存在原子经济性差、环境负担重等问题。生物催化领域,特别是ATP依赖性酰胺键合成酶(ABS)的研究,为开发绿色合成工艺提供了新方向。ABS酶通过腺苷酸化底物形成活性中间体,实现高效酰胺化反应,且能以接近等摩尔比的比例进行合成,这显著优于其他催化体系。2. 关键技术路线研究团队采用多学科交叉方法,整合分子动力学模拟、酶工程改造和制备级催化实验,系统解析ABS酶的进化机制与催化特性。具体技术路径包括:- 基于

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-11-26

  • 氟氧基催化剂催化下,从三氟甲基烷基溴化物合成三氟甲基化烯烃

    摘要 α-CF3取代的烯烃是一类非常重要的构建块。本文开发了一种基于酚类的催化体系,该体系能够有效地消除三氟甲基化的烷基溴化物,从而生成三氟甲基化的烯烃——这一过程此前被认为具有挑战性。该方法的优点在于反应条件温和、底物兼容性广泛,以及具有较高的化学选择性和区域选择性。这种简便的消除反应可以合理地归因于酚氧阴离子与三氟甲基化烷基溴化物之间的弱相互作用。 利益冲突 作者声明不存在利益冲突。 作者贡献 郭鹏、曾林媛和蒲国亮研究了底物的适用范围。郭鹏和蒲国亮进行了机理研究。周盼盼进行了

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-11-26

  • 在温和条件下,利用可见光诱导α-酮酸合成α-羟基酮

    摘要 本文报道了一种温和且环保的光催化方法,用于通过N-氯琥珀酰亚胺(NCS)辅助的α-酮酸脱羧反应合成α-羟基酮,随后进行自由基偶联和氢原子转移。该方法在室温下、可见光照射下进行,无需金属催化剂、碱或氧化剂。多种芳香α-酮酸能够顺利转化为预期产物。该方法的可扩展性以及可在日光驱动下进行的特点进一步凸显了其实用性。紫外-可见吸收光谱实验排除了电子给体-受体复合物的形成,而Stern-Volmer实验证明了NCS在光诱导酰基自由基生成过程中的促进作用。 利益冲突 作者声明没有利益冲突。 数据可用性

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-11-26

  • P4S10:通过[5+1]螺环化反应,将2-(2-硝基苯基)吲哚与环酮反应,制备螺环四氢碳化合物

    摘要 本文描述了一种利用P4S10催化的[5 + 1]螺环化反应,将2-(2-硝基苯基)吲哚与环状酮类化合物反应,从而制备螺环四氢碳素化合物的方法。该方法在无金属条件下能够以中等至良好的产率获得一系列结构上有价值的螺环四氢碳素化合物。在本研究中,硝基还原、C–N缩合和螺环化反应在同一反应体系中完成。 利益冲突 作者声明没有利益冲突。 数据可用性声明 支持本研究结果的数据可在本文的补充信息中找到。

    来源:Advanced Synthesis & Catalysis

    时间:2025-11-26

  • 双布利甘德(Double Bouligand)印刷扭曲堆叠结构:镜像手性光学偏振效应与增强压缩力学性能

    该研究专注于通过创新工艺制备具有特殊螺旋结构的纤维素纳米晶体(CNC)薄膜,并系统性地探究了其光学与机械性能的关联机制。研究首先回顾了CNC材料的基本特性:作为天然高分子材料,CNC具有优异的机械性能(压缩模量达150-200 GPa)和可生物降解性,同时其螺旋自组装特性赋予材料独特的光学响应。这一特性在自然界中广泛存在,例如昆虫甲壳和鸟类羽毛,但传统制备方法常因干燥速度过快导致螺旋结构破坏。研究团队采用剪切印刷技术,通过精确控制每层沉积角度,成功构建了单层(SB)与双层(DB)Bouligand结构。单层结构通过30°的旋转角度形成连续螺旋堆叠,而双层结构则交替采用30°和90°的旋转,形成

    来源:Advanced Optical Materials

    时间:2025-11-26

  • 基于Viologen和苯并噻二唑的多孔有机聚合物:用于高性能光电化学超级电容器

    摘要 含有供体-受体(D-A)结构的 porous organic polymers(POPs)因其可调的电子结构、可控的电荷转移能力以及较高的氧化还原活性,最近成为超级电容器领域具有前景的电极材料。在本研究中,通过将基于苯并噻二唑-咔唑的供体-受体核心与基于 Viologen 的外围基团结合,采用溶剂热法制备了一种具有光吸收特性的 D-A 型 POP。构建的光电化学 H 型电池使用了基于 Viologen 的 POP 光阳极和还原氧化石墨烯(rGO)作为阴极电极。在光照条件下,由于电极的电荷转移阻力降低,超级电容器的比电容从 2

    来源:Advanced Sustainable Systems

    时间:2025-11-26

  • 来自可见荧光尾部的近红外发射特征及其与单线态氧的相关性

    近红外(NIR)荧光技术在生物成像和检测领域具有重要应用价值,但其信号可能受到多种复杂因素的干扰。近期一项研究通过系统性实验揭示了NIR荧光信号中一个具有显著特征性的923 nm峰,并探讨了其与单线态氧(¹O₂)生成的关联性。该研究为NIR生物传感技术提供了关键见解,同时也对实验设计和数据分析提出了新的要求。### 关键发现解析1. **NIR荧光信号的复杂性** 研究者在使用光敏剂(如Rose Bengal、Methylene Blue、RuBPY)进行单线态氧生成实验时,观察到NIR光谱中存在持续稳定的尾信号,并在923 nm处出现特征峰。值得注意的是,该峰与已知的单线态氧磷光峰(

    来源:Advanced Optical Materials

    时间:2025-11-26

  • 通过低配位工程激活硼酸盐荧光体中的深红色发光,以实现高效植物照明

    摘要 开发出可被蓝光激发的深红色荧光粉是下一代农业照明系统中的一个关键进展。本文提出了一种低配位多面体工程策略,使用新型的K3Y1-xLux(BO3)2:Eu2+材料,通过Y3+替换Lu3+实现了从650到690纳米的可调宽带发射,从而获得了在硼酸盐荧光粉中较为罕见的蓝光激发深红色发光。结构分析表明,Lu引入的晶格压缩缩短了KO6和Lu/YO6八面体中的键长,增强了晶体场分裂,使得深红色发射的半高宽(FWHM)达到147纳米。同时,由于Eu2+位点的优化占据以及非辐射跃迁的抑制,光致发光量子产率和热稳定性也得到了显著提高。密度泛函

    来源:Advanced Optical Materials

    时间:2025-11-26

  • 卤代烷氧基噻吩添加剂可提升有机光电探测器的性能

    摘要 活性层的形态优化对于实现高性能有机光电探测器(OPDs)至关重要。利用添加策略的简单性和有效性,一系列卤代烷氧噻吩衍生物(MT–X)被用作添加剂,以改善体异质结活性层的形态,从而提高OPDs的检测能力。系统模拟表明,MT–X的引入有效地调节了非富勒烯受体在薄膜形成过程中的聚集行为,促进了有利的相分离和分子排列。在基于PM6:BTP-eC9系统的OPD器件中,添加剂的运用使得活性层内形成稳定的纤维状聚集体并具有高质量的分子结晶性。这种形态上的改进显著增强了电荷的产生和传输。此外,MT–X还降低了器件的陷阱密度和复合损失,从而提

    来源:Advanced Optical Materials

    时间:2025-11-26

  • 用于逐页并行逻辑和算术处理的垂直自校正忆阻阵列

    这篇研究专注于开发一种基于三维垂直自整流忆阻器(V-RRAM)的逻辑在内存(LIM)架构,旨在解决传统冯·诺依曼架构中的数据传输瓶颈问题。通过将计算直接集成到内存阵列中,该架构能够显著减少数据搬运次数,提升能效和计算吞吐量。以下从技术背景、创新方法、实验验证和行业影响四个方面展开解读。### 一、技术背景与挑战传统计算机架构中,逻辑单元与存储单元的物理分离导致频繁的数据传输,形成所谓的“冯·诺依曼瓶颈”。这不仅增加能耗,还限制了高性能计算的发展。为解决这一问题,逻辑在内存(LIM)技术通过将计算与存储在同一硬件中实现,成为研究热点。其中,忆阻器因其非易失性、状态可调性和低功耗特性备受关注。然而

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-11-26

  • S-Pt-C原子位点的p-d轨道杂化作用使得Mg-CO2电池具有更长的使用寿命

    摘要 将单金属位点催化剂整合到共价有机框架(COFs)中,可以实现原子利用的最大化、可调的孔隙率以及稳定的配位环境,从而促进高效的CO₂扩散、精确控制活性位点,并增强电子转移,进而提升金属-CO₂电池的性能。然而,由于在高氧化还原活性操作条件下金属与π电子之间的配位作用较弱,这些催化剂的实际应用受到限制。本文报道了一种通过引入具有孤对电子的硫原子来增强金属-载体相互作用(MSI)的p-d轨道杂化策略,成功制备出了具有优异性能的Mg-CO₂电池和光辅助Li-O₂电池。p-d轨道杂化策略有效降低了反应能垒,并引导反应路径生成类似花朵的

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-11-26


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