• 通过路易斯酸催化的差异环加成反应实现螺甾-灵芝萜类结构单元的区域选择性合成：[3 + 2]反应及水促进的[5 + 2]环化反应

  首次实现了由水驱动的、路易斯酸催化的烯丙基硅烷与金诺酮（aurones）之间的[5 + 2]环化反应，从而以高产率和立体选择性获得了螺旋结构的高达木（spiro-Ganoderma-meroterpenoid, SGM）类化合物。该方法能够高效构建螺旋三环结构，在无需干燥条件或热/光活化的情况下引入连续的立体中心。该研究通过在不同功能团引入过程中实现区域选择性控制，揭示了双催化剂在[3 + 2]螺旋环形成过程中的作用机制，并能在中间阶段及时停止反应，从而促进了SGM类化合物的合成。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 不同协同的质子-电子转移（CPET）和氢原子转移（HAT）途径在酰胺基自由基反应中发挥作用，从而实现化学选择性的功能化

  氨甲酰基自由基能够介导多种分子间的脂肪族C(sp3)–H键官能化反应以及脱羧反应。有趣的是，我们观察到即使在含有较弱C(sp3)–H键的底物上，脱羧反应仍表现出优异的化学选择性。本文通过不同的反应途径，阐述了氨甲酰基自由基高化学选择性的机制基础。对氨甲酰基自由基氢原子转移（HAT）和协同质子-电子转移（CPET）过程的过渡态SOMOs（势能面）及内在键合轨道的计算分析表明，这些反应的机制可能介于脂肪族C(sp3)–H键断裂与羧酸O–H键断裂之间，这一结论得到了实验研究的验证。这些发现为氨甲酰基自由基介导的脱羧反应的化学选择性提供了理论依据。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 通过脱氟C-C键偶联实现α,α-二氟基和α-单氟基亚甲基取代芳烃的选择性合成

  本文介绍了一种温和且具有位选择性的方法，通过脱氟/C–C偶联反应合成α,α-二氟和α-单氟苄基化合物。该方法使用易获得的芳基–CF3和−CF2R底物作为构建块，同时加入有机二硼试剂和路易斯碱活化剂。该工艺能够高效地制备出含有相邻季碳或叔碳的苄基氟芳烃，产率较高且位选择性优异。所得产物含有烯基硼酸酯结构，为后续的合成修饰提供了多种可能性。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 通过可见光光氧化还原催化实现 radical 硫酰亚胺化：N-酰氧酰胺作为实验室环境中稳定的氮烯替代物

  本文描述了一种在可见光驱动下，利用TPT催化剂对硫醚进行磺酰亚胺化的方法。该反应在常温常压条件下进行，可适用于多种官能团，产率可高达99%。即使使用1摩尔%的催化剂浓度，反应效率依然保持稳定。通过该方法可以轻松制备出N-烯丙基-N-(硫)酰胺、N-磺酰基磺酰亚胺和N-酰基亚砜胺等产品。初步的机理研究表明，该反应可能涉及自由基的交叉偶联过程。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 钴催化的对手性4-色满醇的对映选择性电还原偶联反应

  手性4-色醇是一类在生物和药物科学中具有广泛应用前景的骨架结构。然而，这些结构的可持续且高对映选择性的合成仍然是一个重大挑战。在此，我们报道了一种由钴催化的电还原偶联方法，用于水杨醛衍生物的转化，能够高效地合成手性4-色醇结构，产率较高且对映选择性优异（高达99% ee）。这种方法具有显著的优势：使用电能作为绿色还原剂，同时利用H2O作为理想的质子源。此外，实验和计算机制研究表明，关键的氧钴杂环中间体是通过水杨醛底物中的炔基与羰基之间的氧化环加成反应形成的。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 钯催化剂串联催化的联芳基化合物的C–H活化反应及苯并呋喃的开环反应：用于合成2-(9-菲基)苯酚衍生物

  已经开发出一种由钯催化的2-碘代-1,1′-联芳基底物环化反应方法，该方法能够同时实现苯并呋喃环的打开，为合成多种菲类衍生物提供了一种直接且通用的方法，产率较高。这种方法在克级实验中证明了其在构建含有酚基结构的菲类化合物框架方面的可行性，并且表现出广泛的底物适用性和出色的官能团耐受性。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 通过不对称化/动力学拆分序列实现手性3,4-融合吡咯的有机催化不对称Friedel–Crafts反应

  一个有趣但尚未被充分研究的话题是源自不对称取代杂芳环的杂芳衍生物中的中心手性。在这项研究中，我们首次实现了对前手性3,4-融合吡咯的催化对映选择性Friedel–Crafts反应。使用烯胺作为亲电试剂，并采用了一种容易获得的磷酸作为催化剂。通过连续进行不对称化反应和动力学拆分（这两种都是不对称过程），成功制备出了具有高对映选择性的多环2-取代3,4-融合吡咯（对映选择性高达98:2）。此外，这些产物还被进一步转化为合成难度较高的手性异吲哚化合物。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 钯催化的不对称双C-H活化及金属转移反应：2-杂芳基/芳基-铁茂醛的合成

  异环衍生的手性铁茂甲醛的合成为平面手性配体、催化剂和手性材料开辟了新的途径。本文中，PdII/MPAA催化的不对称双C–H活化反应（一种芳基化-氧化脱氨策略）提供了一种步骤经济、区域选择性高、单选择性好且具有不对称性的新异环取代手性铁茂甲醛的合成方法。该方法适用于制备吲哚啉基、吲哚基、吡咯基、呋喃基、噻吩基、噁唑基和芳基取代的铁茂甲醛，产率可达60%，对映选择性比（er）为97:3。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• Rh催化剂催化的α-氨基甲基丙烯酸酯不对称氢化反应，用于手性β-氨基丙酸酯的对映选择性合成

  已经成功实现了由Rh催化剂催化的α-氨基甲基丙烯酸酯的不对称氢化反应。该过程能够以高产率生成多种手性的β-氨基丙酸酯，并具有优异的对映选择性（对映选择性高达99%）。此外，还可以实现较高的转化次数（TON高达2000）。值得注意的是，即使底物在氨基上没有酰基保护基团，也能成功进行氢化反应，生成自由的手性二级β-氨基丙酸酯，其対映选择性同样高达98%。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 钯催化的烯丙基双氟化物与水杨酸的异构二脱氟环化反应

  研究人员开发了一种在钯催化下进行的C3-ipso-二氟化烯丙基gem-二氟化物与水杨酸的脱氟反应。该反应在温和条件下进行，对多种官能团具有较好的适应性，并能够实现生物活性分子的后期功能化修饰。机理研究表明，反应过程中会生成一个单氟烯烃中间体，该中间体经历两个连续的Pd(0)/Pd(II)循环反应，包括C–F键的活化以及烯丙基C–O键的氧化加成，同时伴随着1,3-醚键的迁移，从而导致催化剂和亲核试剂控制的选择性发生反转。这一策略不仅拓展了烯丙基gem-二氟化物的合成应用范围，还为过渡金属催化下的C–F键选择性功能化提供了新的方法论基础。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 2-(硝基氧)乙胺硝酸盐（NOEAN）的性能与应用研究：一种用于固体火箭推进的绿色高能氧化剂

  2-(硝基氧)乙基-1-氨基硝酸盐（C2H7N3O6, NOEAN）是一种绿色氧化剂，通过乙醇胺的硝化反应一步合成获得。该化合物已通过多种光谱技术和单晶X射线分析进行了全面表征。其在室温下的稳定性、简便的合成方法、可扩展性以及优异的热稳定性使其成为新一代高能材料。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 三组分铜催化的1,3-二烯类化合物的1,4-碳氨基化反应

  我们在此报道了一种高选择性的铜催化三组分反应：1,3-二烯与活化的烷基溴化物和胺类发生1,4-碳氨基化反应，从而实现烯丙胺衍生物的合成。该工艺简单易行，适用底物范围广泛（超过45种实例），对官能团的耐受性良好，并且具有较高的E/Z选择性。该方法的实际应用价值还体现在其成功用于多种生物活性分子的后期功能化改造中。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• Sarcglabates A/B：来自Sarcandra glabra的芳香化戊喃醇林德烷类倍半萜二聚体

  Sarcglabates A–F（编号1–6）是从植物中分离出的六种含有独特骨架的林丹烷类倍半萜二聚体。这些化合物的结构通过高分辨率质谱（HR-MS）、核磁共振（NMR）和电子耦合解离（ECD）技术得到了精确测定，并通过单晶X射线衍射得到了验证。从结构上看，化合物1–2属于首次发现的具有6/5/6骨架的芳香化林丹烷二聚体，其中含有一个罕见的苯环；该苯环的形成是通过分子内的亲核反应以及伴随的五碳片段的离去反应（该过程伴随着芳香化过程）实现的。林丹烷类化合物3–5则是通过亲核加成反应与四氢呋喃结构融合而成的。化合物1–6被用于评估其对炎症因子IL-1β的抑制作用，其中化合物6还能通过抑制P65蛋白

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 通过Rh催化的[2 + 2 + 2]环加成反应，利用1,6-烯炔与α-氟丙烯酰胺实现氟化三级立体中心的对映选择性构建

  在有机化学领域，构建具有手性中心的氟化化合物一直是合成化学家关注的重点之一。特别是在药物化学中，氟原子的引入可以显著增强分子的生物活性、代谢稳定性以及膜渗透性。然而，如何在不对称条件下高效地构建氟化三级手性中心仍然是一个极具挑战性的问题。传统方法主要依赖于两种策略：一种是通过不对称C–F键形成反应，使用亲核或亲电氟化试剂结合手性催化剂；另一种是通过不对称C–C键形成反应，例如通过羰基α取代或交叉偶联反应。尽管这些方法在某些情况下取得了成功，但它们的底物适用范围往往局限于特定的结构类型，难以满足对复杂分子的广泛合成需求。为了克服这一限制，近年来研究者们开始关注利用可得的氟化烯烃进行不对称环加成反

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 具有动力学惰性的巨环客体的自组装

  本文采用了一种动态共价反应——肟缩合反应来合成大环化合物，通过强酸催化肟基团的交换来实现这一过程。当使用水溶性较低的甲酰基前体时，缩合反应以非均相方式进行。在这种情况下，缓慢加入酸催化剂至关重要，以避免聚合物的快速形成。在去除酸后，这些大环化合物会变得在动力学上不活跃，从而使得肟键的动态性质消失。此外，含有较大π电子疏水结构单元的大环化合物能够通过疏水作用容纳客体分子。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 1,2,4-三唑骨架上三重爆炸性基团的区域异构性控制，以提升能量稳定性平衡

  本文提出了一种区域异构控制策略，用于解决三官能化1,2,4-三唑类高能材料中的能量稳定性矛盾。通过将一个稳定氨基团置于高能量的三硝基甲基基团附近，设计并合成了一种新的分子——1-三硝基甲基-3-硝基-5-氨基-1,2,4-三唑（TN-ANTA）。与已报道的异构体相比，TN-ANTA具有更高的密度（1.905 g/cm³ vs 1.878 g/cm³）、更好的热稳定性（Tdec = 128 °C vs 119 °C）以及显著提升的冲击敏感性（7 J vs 1 J）。机理研究表明，这种性能提升源于更紧凑的晶体结构（由更强的分子间相互作用驱动）以及由于分子内稳定作用导致最弱的C-NO₂键的解离能增加

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 镍酸和路易斯酸催化的烯烃分子内亚胺氰化反应：通过N(sp2)–CN活化途径实现

  本文报道了一种通过Ni/Al协同催化作用，利用N(sp2)–CN键断裂实现烯烃分子内亚氨基氰化反应的方法。该工艺能够在烯烃分子上同时引入亚氨基和氰基，从而生成具有悬挂氰基官能团的吡咯啉衍生物。随后还展示了将这些衍生物转化为吡咯啉和吡咯烷衍生物的途径。初步的机理研究表明，这一反应可能涉及单电子转移和自由基环化过程。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 钴催化的1,1-二取代烯烃和醛类的化学选择性、区域选择性、立体选择性和对映选择性级联偶联反应

  98:2的dr比和98:2的er比获得一系列对映体富集的1,4-二醇。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 磺酰唑类化合物与胺类及醛类通过电还原法进行α-氨基烷基化反应

  在这里，我们介绍了在电还原条件下，使用胺和醛对（甲磺酰）唑类化合物进行α-氨基烷基化反应，从而通过自由基间的偶联反应生成α-芳基烷基胺。这种反应过程中，α-氨基烷基自由基是由阴极还原亚胺盐产生的，而二氢唑基自由基则通过磺酰唑类的协同质子-电子转移（CPET）还原反应生成的。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

• 通过Wolff重排引发的炔基重氮烷基酮与2-氨基杂芳烃的[3 + 3]环加成反应，实现嘧啶酮类化合物的快速合成

  我们报道了一种新型的Wolff重排/[3 + 3]环加成级联反应，用于高效合成吡啶酮衍生物。该反应以炔基重氮烷基酮和氨基吡啶或氨基噻唑为原料，产率可高达99%，且区域选择性优异。该方法具有显著的效率和底物耐受性，为核碱基修饰以及抗菌农用化学品的开发提供了潜力。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-23

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