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一种含有萘基取代基的5,6,7,8-四氢异喹啉衍生物的合成、晶体结构、光谱表征及计算研究
摘要 在无水醋酸钠的存在下,7-乙酰-6-羟基-3-巯基-1,6-二甲基-8-苯基-5,6,7,8-四氢异喹啉-4-碳腈与N-(萘-1-基)-2-氯乙酰胺在乙醇中发生化学反应,生成了一种名为7-乙酰-4-氰基-1,6-二甲基-6-羟基-8-苯基-3-[N-(萘-1-基)氨基甲酰甲基硫]-5,6,7,8-四氢异喹啉(ACCT)的衍生物。该化合物通过FT-IR、1H和13C NMR光谱进行了表征。此外,通过单晶X射线衍射(XRD)验证了其晶体结构,结果表明ACCT的分子构型通过N-H键得到稳定。沿b轴方向的无限C(11)分子链通过O-
来源:Crystal Research and Technology
时间:2025-10-23
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硒浸出后诱导的镍铁基氧还原催化剂上快速微气泡脱落现象,用于高效电化学水分解(AEM-WE)
摘要 开发高效且耐用的氧演化反应(OER)催化剂对于推进基于阴离子交换膜的水电解器(AEM-WE)至关重要,这些电解器可以利用太阳能或风能生产绿色氢气。本研究探讨了硒(Se)修饰对镍铁层状双氢氧化物基催化剂(即NiFeSe)OER性能的影响,重点关注微气泡的形成/脱离及其在优化质量传输中的作用。硒的引入改变了NiFeSe的表面和界面特性,包括提高表面粗糙度,促进较小氧气泡的快速成核和脱离,并减少了气泡引起的扩散限制。因此,NiFeSe催化剂在1000 mA cm−2的电流下仅表现出190 mV的低过电位,并在1 M KOH溶液中表
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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通过调节气体-质子微环境来增强二氧化碳向甲酸的电还原过程
摘要 精确控制界面水结构对于抑制副反应以及在工业电流密度下实现选择性二氧化碳(CO2)电还原至关重要。在本研究中,我们通过将聚偏二氟乙烯(PVDF)部分嵌入铋(Bi)纳米颗粒中,合成了一系列具有空间编码的超亲水-超疏水纳米结构的铋基催化剂。这种策略形成了界面极性模式,稳定了*OCHO*中间体,同时抑制了氢气和二氧化碳的释放。与未使用PVDF的对照组相比,优化后的Bi-PVDF催化剂表现出显著提高的甲酸生成电流密度、法拉第效率(FE)和长期稳定性。在-200 mA cm-2的电流密度下,该催化剂50小时内法拉第效率可超过90%,并且
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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快速充电硬碳材料:一种完全有机的SEI层能够实现低配位界面环境,并加速钠离子(Na+)的脱溶剂过程
摘要 快速充电能力成为钠离子电池(SIBs)实际应用的关键瓶颈,尤其是由于在硬碳(HC)阳极处Na+的脱溶剂化过程和界面传输速度较慢。本文对不同化学性质的固体电解质界面(SEIs)上的Na+脱溶剂化和传输动力学进行了全面研究。尽管富含无机物的SEIs通常被认为更有利于Na+的传输,但我们的研究结果表明,某些富含有机物的SEIs也能提供相当甚至更优异的动力学性能。基于这些发现,我们在商用硬碳(Type-1)上构建了一种基于Poly(MMA)的人工SEI,该SEI将Na+–DME的溶剂化层在内部亥姆霍兹平面重新组织为Na+–DME/P
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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快速制备缺陷CuInP2S6纳米片,实现宽电流密度范围内高效的二氧化碳转化为甲酸的过程
摘要 电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)用于生产高附加值化学品,为缓解全球变暖和解决能源危机提供了一种有前景的方法。然而,开发在各种操作条件下都能可靠运行的高选择性和耐久性催化剂仍然具有挑战性。在这项工作中,我们报道了一种通过一步化学气相传输方法合成具有层状结构的锂插层CuInP2S6(Li-CIPS)的方法。与原始CuInP2S6相比,锂的插层使得通过简单的水浸泡即可快速制备出超薄的CuInP2S6纳米片。实验和理论研究表明,这些超薄的Li-CIPS纳米片含有丰富的硫空位(Vs),这可以显著提高CO2RR的活性,同时抑制竞争性
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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一种对声波敏感的异金属多金属酸盐,用于高效实现化学-声动力协同抗癌治疗
摘要 化学-声动力协同疗法(CSDT)结合了化学动力学疗法(CDT)和声动力疗法(SDT)的优点,包括特异性、非侵入性、高穿透性和可控性,特别适用于深层肿瘤的治疗。然而,目前仍缺乏具有长期稳定性、优异水溶性、生物相容性和高效催化活性的有效CSDT药物。为了解决这些问题,我们报道了一种新型的声敏多金属氧化物(POM)——H11[Er2Sb2W7O23(OH)(DMF)2(SbW9O33)2]·17H2O(ErSbW),它具有原子级精确的胶囊状结构,在生理条件下具有良好的溶解性、分子稳定性和生物安全性。体外研究表明,ErSbW在催化活
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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基于分子设计的界面工程:实现钙钛矿太阳能电池中缺陷的同步钝化与空穴提取效率的提升
摘要 界面工程已成为解决钙钛矿与空穴传输层(HTL)之间界面缺陷和能级不对齐问题的有效策略。本文设计了一种新型多功能空穴界面分子,该分子含有不同的取代基,可用于钝化钙钛矿/HTL界面处的缺陷。这些分子将空穴传输基团与钝化单元结合在一起,从而实现有效的缺陷钝化、改善能级对齐,并促进载流子的有效提取。在三种空穴传输界面分子(HTIMs)中,3-(3,6-双(4-(双(4-(甲基硫基)苯基)氨基)苯基)-9H-咔唑-9-基)己烷-1-胺氢碘酸盐(MeS-TPA-Cbz-HAI)因含有-MeS和HAI单元,表现出优异的界面钝化能力和与2,
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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内置轴向电场驱动的富电子单分子共位点,用于在超宽电位窗口内促进二氧化碳电还原为一氧化碳
摘要 利用可再生能源将二氧化碳(CO2)转化为一氧化碳(CO)为生产多种化学品和燃料提供了一种可持续的方法。然而,由于缺乏普遍适用的可行性,大规模转化受到了很大限制。在这里,我们开发了一种基于CoPc锚定在富氧空位的ZnO上的电催化剂(CoPc@ZnOv),从而提高了二氧化碳转化为一氧化碳的活性和选择性。值得注意的是,在H型电池中,CoPc@ZnOv的转化效率(FEco)在1.3 V(相对于RHE为−0.7至−2.0 V)的宽电位范围内仍保持在90%以上;在流动电池中为1.40 V(相对于RHE为−0.4至−1.8 V);在MEA
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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光诱导化学发光显微镜用于成像单个赤铁矿光催化剂上的非均匀光芬顿型活性
摘要 尽管化学发光(CL)为评估化学催化中的催化活性提供了一种有前景的方法,但在单颗粒水平上对催化剂颗粒内在异质性进行精确控制仍具有挑战性。在这里,我们报告了一种光诱导的CL显微镜技术,可以以时空可控的方式成像单个光催化剂上的异质光催化活性。这种CL显微镜方法基于光控催化原理,能够在单颗粒水平上揭示光催化剂的异质活性,并且对CL发射具有高度可控性。我们首次报告了单个赤铁矿光催化剂内部光芬顿型活性的空间异质性,以及不同形状和大小的树枝状赤铁矿结构群体中各个光催化剂的独特活性分布。 图形摘要
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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具有反铁磁/铁磁成分马赛克结构的亚稳态结晶钴铁氧化物纳米片
在本研究中,我们通过一种创新的合成方法,成功制备了一种具有特殊磁性能的钴铁氧化物粉末材料。这种材料以钴和铁的2:1比例为基础,通过热分解前驱体的方法获得,其结构特征是形成了具有交替铁磁和反铁磁纳米区域的晶体。这种结构的形成机制结合了自下而上的共沉淀法与自上而下的自组装纳米结构形成过程,使得在400°C的条件下,材料能够表现出独特的磁性能,同时展现出类似于薄片结构的多孔晶体纳米片。这种材料的制备过程并不需要复杂的合成步骤或沉积工艺,从而在成本和可扩展性方面具有显著优势。钴铁氧化物因其多样的物理性质和广泛的应用前景,在材料科学领域备受关注。这类材料通常具有立方结构,其中钴和铁离子分别占据不同的晶格
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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通过钯催化的区域选择性和对映选择性氢膦酰化反应,合成四取代的α-氨基和α-烷氧基膦氧化物
摘要 在利用二烯进行不对称氢官能化以构建乙烯基立体中心方面已经取得了显著进展。然而,使用杂原子亲核试剂对取代的二烯进行对映选择性氢官能化,以形成四取代的乙烯基碳中心,仍然是一个巨大的挑战。这一困难主要源于区域控制、空间位阻和立体选择性的问题。在这项研究中,我们提出了一种由钯催化的区域和对映选择性氢膦酰化方法,用于2-氨基和2-烷氧基二烯。该方法成功地制备了具有四取代碳中心的手性烯丙基α-氨基膦氧化物和α-烷氧基膦氧化物。我们的方法具有广泛的底物适用性,表现出优异的对映选择性(高达99% ee)和高产率(高达99%),并且在温和条件
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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适用于5G/6G网络中WLAN和Wi-Fi 6E可穿戴设备的紧凑型可弯曲多壁碳纳米管/PDMS天线
摘要 87%)方面表现稳定。此外,研究人员还将天线放置在人体模型上,以研究其特定吸收比(SAR)及增益特性。与现有研究成果相比,该天线展现了出色的性能,非常适合集成到工作在5G和6G频段的可穿戴电子设备中。 利益冲突 作者声明不存在任何利益冲突。
来源:Advanced Engineering Materials
时间:2025-10-23
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综述:《空间应用中增材制造的全面综述:材料、进展、挑战及未来发展方向》
近年来,增材制造(Additive Manufacturing,简称AM)在航天领域取得了显著进展,不仅改变了传统的制造模式,也为未来探索提供了新的可能性。作为3D打印技术的延伸,AM通过逐层沉积的方式,能够制造出具有复杂几何形状和优化材料性能的部件,广泛应用于卫星、火箭和空间站等航天系统中。在地球上的制造不仅满足了航天器对轻量化、高强度和高耐热性的需求,还在太空制造(In-Space Manufacturing,简称ISM)中展现出巨大潜力,使得在微重力环境中直接生产工具、结构件和基础设施成为可能。这些创新不仅降低了从地球运输材料的成本,还增强了航天任务的自主性和可持续性,为长期探索和深空任
来源:Advanced Engineering Materials
时间:2025-10-23
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磁控溅射Si3N4涂层对WE43镁合金耐腐蚀性的影响
摘要 尽管镁及其合金重量轻,适用于需要轻量化的应用,但它们的耐腐蚀性相对较差。本研究探讨了使用表面涂层作为一种有效策略来降低腐蚀速率。通过磁控溅射技术在WE43镁合金表面沉积了Si3N4薄膜,从而显著提高了其耐腐蚀性。采用扫描电子显微镜(SEM)、接触角(CA)测量和X射线光电子能谱(XPS)对样品表面进行了分析。通过极化和电化学阻抗谱(EIS)评估了耐腐蚀性。结果表明,经过Si3N4涂层的镁合金具有更高的腐蚀电位(Ecorr)和极化电阻(Rp),同时腐蚀电流密度(icorr)也有所降低。浸泡测试显示,在3.5 wt%的NaCl溶液中浸泡24小时后
来源:Advanced Engineering Materials
时间:2025-10-23
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铜基金属有机框架(MOFs)中的准闭环晶体-非晶态固体-湿凝胶转变机制,显著提升了级联反应中的循环稳定性
摘要 在金属有机框架(MOFs)中,晶体、非晶固体和湿凝胶之间的准闭环转变研究较为罕见。我们报道了一种响应刺激的Cu(I)-MOF(Cu-cMOF),它由相对稳定的1D Cu(I)次级构建单元(s-SBUs)和不稳定的三角形Cu(I) SBUs(us-SBUs)组成。这种独特的结构使得晶体-非晶固体-湿凝胶之间的转变可以通过以下步骤实现:i) 晶体框架首先在us-SBUs处通过Cu(I)到Cu(II)的转化发生氧化非晶化,形成非晶态的Cu-aMOF;ii) Cu-aMOF随后在预热的DMAc中通过氧气和二甲胺辅助的框架断裂及胶体组
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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拓扑对偶性:构建具有高度活性位点的高核金属簇,以实现高效且持久的二氧化碳电还原
摘要 在金属纳米簇(MNCs)中对活性位点进行原子级别的精确控制,为催化剂工程以实现CO2电还原提供了有前景的途径。然而,如何在构建高核数MNCs的同时平衡催化稳定性和活性位点的暴露度,目前有效的策略仍然较少。在此,我们提出了一种“拓扑对偶性驱动”的策略来构建高核数的Cu24Ag54纳米簇,该纳米簇具有八面体结构的{Cu24}外壳和双截断立方体结构的{Ag54}核心,其中{Ag3}顶点暴露在{111}面上。值得注意的是,双截断立方体是一种以前未被探索过的凹多面体,其{111}面的数量是传统结构的两倍多。作为CO2电还原的催化剂,C
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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在TiO2-Ni(OH)2光阳极中,碳驱动的界面电荷重新分布用于从塑料和二氧化碳中生产甲酸
摘要 将光电化学(PEC)塑料重整技术与二氧化碳(CO2)利用相结合,共同生产高附加值化学品,为减轻塑料污染和碳排放提供了一种有前景的策略。然而,要实现高选择性,仍需要具有高活性的塑料重整光阳极以及与CO2还原光阴极的有效集成。在此研究中,我们在Ni(OH)2-TiO2(命名为Ni(OH)2/C/TiO2)光阳极中引入了一层超薄碳中间层,以调节其界面电子结构,从而将经过碱处理的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)转化为甲酸。优化后的光阳极产生的甲酸产量是未经改性的Ni(OH)2/TiO2的2.7倍,并且在0.4–1.2 V范围内保持了9
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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双工程设计的DPP聚合物:协同氢键作用与环融合机制,用于实现高迁移率的有机场效应晶体管
摘要 开发简单有效的分子设计策略以优化电荷传输迁移率仍然是高性能有机半导体领域的一个关键挑战。在本研究中,我们将氢键(H-B)和环融合(R-F)引入基于二酮吡咯并吡咯(DPP)的聚合物中,从而制备出一种新型材料P-HF。作为对比,我们还合成了一种参考聚合物P-B以及一种含有氢键的类似物P-H。H-B和R-F的协同效应显著增强了分子间和分子内的电荷传输,并优化了前线轨道能级:氢键增强了分子间相互作用,使得分子能够有序排列并实现更紧密的π–π堆叠;而环融合进一步放大了这些效应,同时提高了聚合物主链的平面性、扩展了π共轭结构,并优化了前
来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
时间:2025-10-23
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具有不同亲水/疏水交替图案的混合润湿表面,用于改善摩擦学性能
摘要 为了提高水基润滑剂的适用性,通过激光加工和电喷雾掩模沉积方法的结合,成功制备了由亲水性仿生微纹理和超疏水性夹层状涂层组成的混合润湿表面。系统研究了混合润湿图案的几何参数对润湿行为和摩擦学性能的影响,并阐明了相应的润滑机制。结果表明,均匀润湿样品HB表现出超疏水性,具有最高的接触角(CA)(166.9°)和较小的滑动角(4°);而样品HL则具有亲水性,接触角最低(62.8°)。具有优化亲水性/疏水性图案的混合润湿表面可以调节水基润滑剂的扩散行为并改善摩擦学性能。在样品HY-3中,去离子水和聚乙二醇600(PEG-600)均保持了疏水性,其接触角
来源:Advanced Engineering Materials
时间:2025-10-23
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通过固溶时效处理优化Cu45Mn8Ni30Co10Sn7高熵青铜合金的微观结构、机械性能和耐磨性
摘要 通过感应熔炼制备了一种新型的Cu45Mn8Ni30Co10Sn7高熵青铜合金,并对其进行了固溶时效处理。系统研究了该合金在固溶时效处理过程中的微观结构和力学性能变化。此外,还考察了该合金在25°C至400°C温度范围内的摩擦学性能。研究结果表明,固溶处理可以有效减轻元素微观偏析并消除不连续的层状结构;而时效处理则促使Ni2MnSn相从α-Cu固溶体基体中重新析出。与铸态相比,经过时效处理的合金表现出显著的硬化效果以及更好的强度-韧性平衡,其硬度为420 HV,屈服强度为926 MPa,断裂韧性为22.8 MPa·m1/2。然而,该合金的摩擦和
来源:Advanced Engineering Materials
时间:2025-10-23