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  • 异质结构中热载流子生成、光学手性与拉曼增强的电磁机制及其在光催化与手性传感中的应用

    本研究通过电磁建模深入分析了双金属核-壳-卫星纳米结构(包括Au–Pd、Ag–Pd、Au@Ag–Pd和Ag@Au–Pd四种构型)中的热载流子生成、局域光学手性(Local Density of Optical Chirality, LDOC)以及拉曼增强效应。实空间热载流子生成速率分布表明,金基系统支持更宽谱且更强等离激元激发,而银基系统则表现出更尖锐、更局域化的载流子分布特征。通过计算光学手性局域密度(LDOC)及其偏振分辨光学活性版本(OA-LDOC),发现核-壳结构可诱导空间不对称的手性场,其中Ag@Au–Pd构型对偏振响应最为敏感。基于近场强度 profiles 推导的拉曼增强因子进一

    来源:Physical Chemistry Chemical Physics

    时间:2025-09-22

  • 榴莲壳废弃物升级再造为高效氧还原催化剂:可持续能源材料的突破性进展

    全球榴莲产业的快速发展产生了大量废弃物,其中榴莲壳的填埋处理对环境造成显著压力。一项创新研究通过将榴莲壳生物质与三聚氰胺和氯化铁(FeCl3)结合,采用可扩展的热解工艺,成功开发出高性能氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)催化剂Dur-2Fe-Mel。该催化剂在碱性介质中展现出卓越的ORR活性,其半波电位达到0.90 V,性能与商用铂碳(Pt/C)催化剂相当,并优于近期报道的大多数ORR催化剂。深入表征表明,该催化剂具有增强的介孔结构、均匀的铁/氮(Fe/N)分布以及关键的铁-氮活性位点(Fe–Nx)。优化后的催化剂表现出显著稳定性(40 000秒测试后活

    来源:New Journal of Chemistry

    时间:2025-09-22

  • 基于H2O2还原法构建Au/C-TiO2复合催化剂增强光生电荷分离效率

    通过创新性的过氧化氢(H2O2)还原法在室温条件下合成金纳米颗粒(Au NPs),并将其精准锚定在Ti3C2Tx MXene衍生的碳层支撑二氧化钛(C-TiO2)材料表面。该复合结构(Au/C-TiO2)中,二氧化钛(TiO2)负责产生光生载流子,而碳层作为电子传输"高速公路"桥接金纳米颗粒与二氧化钛,有效引导光生电子向金纳米颗粒定向迁移。实验证实这种设计不仅显著抑制了光生电子-空穴对的复合,还将材料的光吸收范围大幅扩展。性能评估显示:Au/C-TiO2复合材料的降解效率达到C-TiO2的1.3倍、纯TiO2的1.8倍,为光催化体系中界面电荷动力学调控提供了创新性解决方案。

    来源:New Journal of Chemistry

    时间:2025-09-22

  • 铁(III)催化的1,3-二炔丙醇与二硒醚区域选择性环化构建萘并[2,1-b]硒吩衍生物的级联反应研究

    研究人员开发了一种由三氯化铁(FeCl3)和二烷基二硒醚(RSeSeR)共同促进的级联环化反应,能够以区域选择性方式高效构建萘并[2,1-b]硒吩(naphtho[2,1-b]selenophene)骨架。该反应以1,3-二炔丙醇(1,3-diynylpropargyl alcohols)为关键底物,在二氯甲烷溶剂和惰性气氛条件下,于室温反应12小时即可实现。该方法成功合成25种新型含硒杂环化合物,收率良好,并可拓展至二硫醚(diorganyl disulfides)参与的反应体系,但对二碲醚(diorganyl ditellurides)无效。机理研究表明,该过程通过一步反应同步形成碳-碳(

    来源:Organic Chemistry Frontiers

    时间:2025-09-22

  • N,N-二甲基萘胺衍生物中质子亲和力与分子内质子-π相互作用的理论研究:芳香性、AIM及NBO分析的深度解析

    本研究通过密度泛函理论(DFT)对一系列N,N-二甲基萘-1-胺的质子化衍生物进行了系统理论分析,重点探究了分子内质子-π(H+⋯π)相互作用的特性与强度。在气相及多种溶剂环境(采用CPCM模型)中,于B3LYP/6-311+G(d,p)理论级别完成结构优化。结果显示,含苯环的化合物普遍表现出较高的质子亲和力(Proton Affinity, PA),多数超过980 kJ mol−1。强给电子基团(如氨基)的引入可显著增强碱性,其中化合物5(萘环8位取代4-氨基苯基)的PA达1007 kJ mol−1,化合物6(3,4-二氨基苯基取代)更升至1022 kJ mol−1,归因于H+⋯π相互作用对

    来源:New Journal of Chemistry

    时间:2025-09-22

  • 基于罗丹宁逐步聚合化学的光降解聚合物主链直接发色团集成策略

    通过罗丹宁(rhodanine)逐步聚合化学将发色团直接集成到聚合物主链中,实现了光控反应的精确定时空调控。这项研究开发出异腈(isocyanide)与罗丹宁的逐步加成聚合新方法,在聚合过程中直接生成具有延伸共轭体系的烯胺取代杂环结构,使其在可见光下具备光降解特性。所得高分子量聚合物在蓝光或自然阳光下发生快速光降解,在氧气存在下可实现高效解聚(depolymerization)。该方法避免了传统合成中需预先制备光反应性单体的复杂流程,为智能材料按需崩解提供了新策略。

    来源:Polymer Chemistry

    时间:2025-09-22

  • 铜催化偕二取代烯烃的氰烷基-炔基化反应构建全碳季碳中心化合物

    研究人员开发了一种创新的铜催化反应体系,实现了偕二取代烯烃(gem-disubstituted alkenes)的氰烷基-炔基化(cyanoalkyl-alkynylation)转化。该技术通过巧妙运用吡啶(pyridine)作为导向基团,成功攻克了传统方法中因大位阻效应(steric hindrance)和烷基金属物种(alkylmetal species)不稳定性导致合成困难的挑战。实验结果表明,该反应能以良好收率高效构建含有炔基(alkynyl)的全碳季碳中心(all-carbon quaternary center)氰基化合物(cyano compounds)。初步机理探索揭示反应可能

    来源:Organic Chemistry Frontiers

    时间:2025-09-22

  • 基于卟啉与MOFs的新型有机-无机杂化阻燃剂提升环氧树脂防火安全性研究

    环氧树脂(Epoxy Resin, EP)作为一种高性能聚合物材料虽应用广泛,但其固有易燃性严重制约了实际应用前景。本研究成功合成了一种新型有机-无机杂化阻燃剂ZIF-8@Co-PMF——以卟啉分子为核,金属有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)材料ZIF-8为壳层结构。该阻燃剂在EP基质中均匀分散后,显著提升了复合材料的热稳定性、阻燃性能及抑烟能力。具体数据显示:添加5 wt% ZIF-8@Co-PMF的EP复合材料最大热降解速率(Rmax)下降39.3%,残炭量增加24.8%。在燃烧性能方面,与纯EP相比,该复合材料的峰值热释放速率(PHRR)、总热释放量

    来源:New Journal of Chemistry

    时间:2025-09-22

  • 硒合金化策略提升一维范德华材料V2PS10负极电化学动力学与高倍率性能

    本研究通过硒(Se)合金化策略对新型一维范德华材料V2PS10进行改性,有效提升了其电子导电性并优化了电荷分布。这些改进显著降低了电极极化现象,从而增强了其电化学性能。研究人员成功合成了V2PSxSe10−x(x=5–10)系列材料,并对其中x=7–10的组分进行了系统测试。实验结果表明,该系列材料在0.1 A g−1的电流密度下实现了接近理论值的比容量,特别是合金化后的V2PSxSe10−x(x=7–9)展现出卓越的倍率性能和长期循环稳定性。其中,V2PS9Se在1 A g−1的高电流密度下经过400次循环后仍能保持83%的容量,凸显其作为锂离子电池(LIBs)负极材料的巨大应用潜力。通过对

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 综述:配位作用主导的多功能分子用于高效钙钛矿太阳能电池

    分子设计策略与功能基团协同效应通过引入含–C[双键]O、–S[双键]O、–P[双键]O等富电子官能团的多功能分子,其配位能力可有效钝化钙钛矿晶界和界面缺陷。这类分子通过孤对电子与钙钛矿中未配位的Pb2+形成稳定配位键,抑制离子迁移并减少非辐射复合中心,从而显著提升开路电压(Voc)和填充因子(FF)。钙钛矿活性层调控机制在钙钛矿吸光层中,多功能分子可诱导形成致密且晶粒尺寸均匀的薄膜。例如含羰基分子通过强配位作用延缓结晶速率,获得低缺陷密度的钙钛矿晶格,使器件光电转换效率(PCE)提升至26%以上,逼近理论极限33%。界面修饰与载流子传输优化在钙钛矿/电荷传输层(包括电子传输层ETL和空穴传输层

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 处理完成 锂离子介导界面转移与溶剂化结构实现水系锌电池稳定锌合金界面

    通过锌合金界面调控锌(Zn)成核在稳定锌电极方面展现出巨大前景。然而,在水系锌电池(AZBs)中,由不均匀合金化过程和富H₂O环境引起的锌合金界面钝化阻碍了其可持续的锌稳定能力。本文提出了一种双功能策略,通过在ZnSO₄水溶液电解质中引入Li双(氟磺酰)亚胺(LiFSI)添加剂,实现锂离子(Li⁺)介导的界面转移和溶剂化结构来解决锌合金界面钝化问题。由于Li⁺的还原电位低于Zn²⁺,解离的Li⁺在电极表面锌电镀过程中能保持其离子状态,并产生静电屏蔽效应,使Zn²⁺转移和锌合金化过程均质化。此外,与其他阴离子如SO₄²⁻和NO₃⁻相比,FSI⁻能够与Li⁺合作在ZnSO₄水溶液电解质中形成FSI

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 共价有机框架中不饱和键调控策略实现光催化铀回收与过氧化氢同步高效生产

    通过创新性地在共价有机框架(COFs)中引入不饱和键调控策略,研究人员成功提升了光催化铀回收与过氧化氢(H2O2)生产的协同效能。与乙烯基(-C=C-)相比,锚定在骨架上的偶氮基团(-N=N-)构筑的Azo COF材料显著促进电荷分离/传输过程。在可见光照射和开放空气环境中,该材料在铀酰水溶液中无需牺牲剂即可实现95.0%的铀提取效率,并同步产生77.5 μmol L−1 h−1的H2O2。在模拟含铀废水中同样保持90.9%的提取效率,展现出优异的铀酰离子(UO22+)选择性和循环性能。机制研究表明,偶氮基团通过一步氧还原和四电子(4 e−)水氧化反应路径促进H2O2的光合作用。实验与理论计算

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 基于Cu-没食子酸层级结构网膜实现高效油水分离及工业含油废水处理新策略

    科学家们成功研制出一种具有层级结构的铜-没食子酸(Cu-gallate)基网膜,该膜通过介孔氢氧化铜过渡层在宏观多孔铜网基底上进行精准合成。这种创新设计形成了独特的多级孔道系统,同时显著增强了材料表面的亲水特性,使其在处理油水混合物时展现出非凡的水通量(water flux)和接近完美的分离效率。特别值得注意的是,其综合性能指标大幅超越了当前最先进的金属有机框架(MOF)膜技术的性能极限。这项突破性成果为工业含油废水的高效处理提供了全新的技术路径,展现了层级结构膜材料在环境治理领域的巨大应用潜力。

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 基于两步还原策略制备兼具优异电磁屏蔽效能与力学强度的还原氧化石墨烯薄膜

    石墨烯基材料因其卓越的导电性、力学性能和多功能性,在电磁波屏蔽领域展现出巨大潜力。然而缺乏制备具有优异综合性能的纯石墨烯薄膜的有效方法,一直制约其实际应用。本研究采用氢碘酸与热处理相结合的两步还原策略,成功制备出兼具出色屏蔽效能和机械强度的还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide, rGO)薄膜。该薄膜在X波段(8.2–12.4 GHz)可实现53.5 dB的平均屏蔽效能,并在多种环境条件下表现出强稳定性。此外,其拉伸强度远超传统高温方法制备的rGO薄膜,同时具有区别于常规石墨烯材料的特殊隔热性能。本研究为制备具有卓越综合性能的rGO电磁干扰屏蔽材料提供了简单高效的策略。

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 基于沙漠甲虫启发的交替润湿性微通道雾水收集表面开发及其仿生增效机制研究

    受沙漠甲虫鞘翅启发,本研究创新性地开发了具有交替亲水-疏水区域的褶皱微结构雾水收集表面。通过将亲水性的二氧化硅(SiO2)颗粒分散于疏水性聚四氟乙烯(PTFE)褶皱图案基底,构建了仿生微通道系统:亲水凸起促进液滴冷凝与捕获,而疏水褶皱区域则像微通道一样引导液滴定向传输,较平面结构提升约30%集水效率。研究进一步引入鸟巢蕨叶片几何漏斗状生长模式,形成微尺度甲虫仿生结构与宏观蕨类仿生几何的双重仿生机制。森林环境实地雾收集实验证实了该装置的优异性能,且整个制备过程可在常压下完成,无需高真空技术和昂贵设备。这种高效雾水收集装置为缺水地区的水资源获取提供了可扩展、可持续且低成本的解决方案。

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 原子级表面设计调控镁金属负极成核实现稳定无枝晶沉积

    实现均匀可逆的镁(Magnesium, Mg)沉积是镁金属电池(Magnesium Metal Batteries, MMBs)实用化的关键瓶颈——不可控的成核过程和枝晶生长会严重破坏界面稳定性与循环性能。为此,研究团队提出了一种原子级表面设计策略,通过精密界面工程引导镁的成核行为。为验证该理念,他们设计了一种嵌入锌单原子(Zn Single Atoms, ZnSA)的自支撑多孔碳纳米纤维框架(ZnSA@PCF),该材料衍生自热解电纺PAN/ZIF-8复合材料。这种结构同时具备两大优势:均匀分布的中空纳米笼提供高比表面积,而亲镁性锌单原子位点则作为催化中心引导镁沉积。这种双重设计使成核过电位显

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-22

  • 纳米尺度滑动铁电性突破:应变诱导SnS纳米颗粒铁电新机制

    纳米铁电体在纳米电子器件领域展现出巨大应用潜力,但传统铁电材料存在尺寸效应难题——随着尺寸减小,退极化场会导致铁电极化减弱甚至消失。最新研究发现,当将非铁电材料SnS的尺寸缩减至6纳米时,会出现意想不到的滑动铁电现象。通过扫描透射电子显微镜(STEM)观测到明确的层间滑移现象,同时利用二次谐波发生(SHG)和压电力显微镜(PFM)技术证实了铁电性的产生。进一步的局部结构分析表明,3.4%的压缩应变引发了原子层间的相对滑移,导致原子阵列产生非均匀偏移,从而改变了层间堆垛的关联性。密度泛函理论(DFT)计算揭示,这种层间滑移机制能够实现铁电极化的反转。该研究首次证明尺寸缩减诱导的应变效应可使非铁电

    来源:Inorganic Chemistry Frontiers

    时间:2025-09-22

  • 综述:可降解硅基聚合物的构建与解构:近期进展

    合成策略:从分子设计到聚合物构建近年来,可降解硅基聚合物的合成主要通过逐步聚合(Step-growth polymerization)和链增长聚合(Chain-growth polymerization)实现。聚硅醚(Poly(silyl ether)s, PSEs)通常通过硅氢化反应或缩合反应构建,而聚硅酯(Poly(silyl ester)s)则依赖硅醇与羧酸衍生物的酯化反应。这些方法在聚合物主链中引入易断裂的Si–O–C和Si–O–C(=O) 键,使其在特定条件下(如水解、醇解或催化作用)发生可控降解。降解机制:化学键断裂与环境响应降解行为受化学环境显著影响。在酸性或碱性条件下,Si–O

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-22

  • 综述:钒基NASICON结构钠离子电池正极材料的最新进展

    钠离子电池与NASICON材料基础钠离子电池(SIBs)因钠资源丰富且成本低廉,被视为大规模储能领域的重要替代技术。其中,NASICON(Na+ Superionic Conductor)结构正极材料凭借其稳定的三维骨架、优异的离子传导通道和高工作电压,成为最具产业化潜力的候选体系之一。该类材料通式为NaxM2(PO4)3(M为过渡金属),其刚性PO4四面体与MO6八面体共顶点连接形成开放框架,为钠离子快速迁移提供保障。钒基NASICON材料的优势与反应机制在众多NASICON材料中,钒基体系(如Na3V2(PO4)3)表现尤为突出,核心优势在于钒元素可提供多电子反应:•V3+/V2+氧化还原

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-22

  • PET废塑料升级再造为对苯二甲腈:绿色合成与碳中和新策略

    化学升级再造塑料废物是一种新兴策略,可将废弃塑料转化为高附加值化学品并减轻环境负担。尽管对苯二甲腈(terephthalonitrile)在生物活性化合物和高价值材料合成中具有重要作用,但从塑料废物中可持续高效生产该化合物的方法仍待探索。本研究开发了在温和条件(≤120°C)下将聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)废塑料转化为对苯二甲腈的串联工艺:首先通过乙二醇和氨气进行PET氨解反应,随后在钯(Pd)催化剂作用下通过水转移机制实现液相 terephthalamide 脱水。脱水步骤实现了对苯二甲酰胺的完全转化,其中二腈选择性达68%,单腈选择性为32%。通过电喷雾电离质谱(ESI-MS)分析发现,

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-22


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