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  • 一种基于直接Z结构的二维图迪yne/氧化铜异质结,用于提高太阳能到氢气的转换效率

    我们提出了一种新的方法来增强氢气演化反应(HER),该方法首次通过Glaser偶联反应将二维图diyne(2D graphdiyne)封装到CuO泡沫中,从而直接引入Z-scheme结构。该反应依赖于Cu+离子的存在来生成二维图diyne。由于CuO本身不含Cu+离子,因此无法直接参与Glaser偶联反应,因此我们采用退火处理在CuO表面生成Cu+离子以解决这一问题。通过这种策略,我们成功实现了封装效果以及直接的Z-scheme结构,显著提升了HER性能和长期稳定性。与用铂单原子改性的CuO相比,HER性能提高了30%。在1太阳光照射下,我们实现了70

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-19

  • 电子重分布促进了NbSe2–NiSe纳米异质结构的氢释放活性

    基于过渡金属硫族化合物(TMDs)的纳米异质结构(NHSs)通过调节电子结构、增加活性位点密度以及提高导电性,在调控催化性能方面发挥着重要作用。然而,TMD基NHSs的金属-金属界面处的电子结构对催化作用的影响仍很大程度上尚未被探索。在本研究中,我们设计了具有金属-金属界面的NbSe₂–NiSe NHSs,用于电催化氢演化反应(HER)。通过结合实验和理论研究,我们发现了NiSe纳米片与NbSe₂纳米片(NSs)之间的协同作用,这种作用导致了电子的重新分布,从而降低了NbSe₂–NiSe NHSs在HER过程中的过电位值。利用密度泛函理论(DFT)进行的

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-19

  • 经锰改性的氧化镍用于选择性甲醇氧化:实现甲酸电合成与氢气生成的集成途径

    水电解的整体能源效率受到氧进化反应(OER)固有缓慢动力学的影响,而该反应产生的副产品在经济价值上也较为有限。为了克服这一缺点,一种有前景的策略是用热力学和动力学上更优的阳极反应来替代OER,这样可以在较低的能量输入下生成氢气,并同时生产具有附加价值的化学品。在这项研究中,我们探讨了在碱性条件下通过使用掺锰的氧化镍(Mn–NiO)阳极催化甲醇氧化生成甲酸,并在铂阴极上发生氢气释放的电解重整过程。在1 M KOH溶液中,当电位为1.6 V(相对于RHE)且甲醇浓度为1 M时,掺锰的NiO电极实现了58 mA cm⁻²的甲醇氧化反应(MOR)电流密度,显著优

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-19

  • 一种使高影响力聚苯乙烯更具可持续性的双重途径:结合萜烯基橡胶和海洋马尾藻填料

    我们提出了一种双路径脱碳策略,用于生产高冲击性聚苯乙烯(HIPS),该策略结合了可再生生物橡胶和海洋生物质填料,以减少对化石基成分的依赖。通过钕催化的配位聚合反应,合成了含有20–50 wt%蒎烯的聚(丁二烯-蒎烯)共聚物,这些共聚物具有较高的顺式-1,4立体规整性和适合进行冲击改性的分子量。这些生物橡胶在苯乙烯聚合过程中被“原位”引入,从而制备出具有可调形态的Bio-HIPS;随着蒎烯含量的增加,其结构从香肠状转变为核壳结构。同时,加勒比海的马尾藻生物质经过化学处理去除了非纤维素成分,并作为20 wt%的生物填料用于商业HIPS和Bio-HIPS基体中

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-19

  • 使用单羟甲基化卡多醇进行卡多醇-酚类双酚的缩合反应,该双酚具有超低的激素受体结合亲和力

    一种新型的生物基卡多醇-酚类双酚化合物被设计、合成并进行了表征。该化合物与双酚A/F类似,但其与激素受体的结合亲和力比双酚A低近三个数量级。其合成策略利用了卡多醇侧链对酚类分子中邻位和对位位置的差异性反应性。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 通过溶液蚀刻法制备的铁泡沫衍生镍铁氢氧化物纳米片,可作为碱性海水氧化的优异催化剂

    海水电解是一种极具前景的氢气生产方法,但产生的腐蚀性氯气仍然是一个关键挑战。因此,开发高效且耐腐蚀的电催化剂已成为研究重点。在这项工作中,我们提出了一种创新的室温溶液法,利用五种不同的镍盐前驱体,轻松合成了镍铁氢氧化物(NiFe(OH)x)纳米片,实现了高效的碱性海水氧化。NiFe(OH)x/FF电极在碱性海水中表现出卓越的电催化性能,能够在最小的过电势下达到工业相关的电流密度,并保持出色的长期稳定性。这一突破性方法不仅为设计经济高效的电催化剂提供了一个可扩展且节能的范例,还为通过海水电解实现可持续氢气生产铺平了道路,从而解决了可再生能源技术中的关键问题

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 串联酰基载体蛋白结构域在巨环聚乳酸组装中的不同作用

    对非还原性聚酮合酶Men2中串联的酰基载体蛋白(ACP1–ACP2)结构域进行突变研究,揭示了它们在menisporopsin A生物合成中的不同作用。ACP1对于多种酯化反应和环内酯化过程至关重要,而ACP2则负责组装menisporopsin A的芳香族亚基。这些发现为宏环聚内酯类化合物的合成提供了理论基础。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 通过分子设计实现光子能量存储与释放性能提升的相变偶氮苯衍生物

    光致液化的偶氮苯衍生物能够同时储存光子能量和相变能量,并且能够以可控的方式释放这些储存的能量。然而,偶氮苯衍生物的优异性能与光诱导的相变之间存在矛盾。为了解决这一问题,研究人员设计了两种具有光致液化相变特性的偶氮苯衍生物。通过优化它们的分子结构和分子间相互作用,这些衍生物有效地克服了同时储存光子能量和潜热所带来的挑战。所设计的三偶氮苯衍生物显示出高达525 kJ mol−1的总能量密度,其中包括异构化焓和相变能量。这一数值显著超过了长烷基取代偶氮苯衍生物的160 kJ mol−1。值得注意的是,三偶氮苯衍生物的摩尔异构化焓是原始偶氮苯的10倍以上。此外,

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-19

  • 纳米级MOF衍生的空位工程化Co2P/N掺杂煤基碳纤维,用于增强氢气的释放

    氢气作为一种有前景的清洁能源,推动了人们对高效电催化剂的广泛研究,这些催化剂用于促进氢气析出反应(HER)。本研究报道了一种自支撑的Co₂P/氮掺杂煤基碳纤维催化剂(Co₂P/N-C-CFs(S-ZIF-67))的合成方法,该催化剂通过热解纳米级金属有机框架(NMOF)前驱体来产生钴(Co)空位。与传统的ZIF-67相比,S-ZIF-67(40纳米)形成的Co₂P颗粒更小(7.3纳米),同时形成了层次化的孔结构并增加了比表面积。更重要的是,S-ZIF-67的热解过程产生了Co空位,这些空位优化了催化剂的电子结构并提高了活性位点的密度。密度泛函理论(DFT

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-19

  • 相分离的PtNi5菱形十二面体在全pH范围内表现出优异的电催化氢气生成性能

    基于铂(Pt)的合金催化剂在氢进化反应(HER)中具有巨大的潜力。通过控制这些纳米晶体的形状,暴露出特定的晶面,从而提高其内在活性和成本效益,这一策略目前尚未得到充分探索。本研究报道了一种新型的菱形十二面体PtNi₅合金纳米晶体的合成方法。由于富含铂的组分集中在棱部,而富含镍的组分则分布在晶面上,这种PtNi₅菱形十二面体催化剂在氢进化反应中表现出优异的性能:在0.5 M H₂SO₄、1 M KOH和1 M PBS溶液中,电流密度为10 mA cm⁻²时,其过电位分别低至9 mV、11 mV和26 mV,Tafel斜率分别为25 mV、33 mV和125

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-19

  • 在多孔聚合物中采用供体–π–σ–受体策略来抑制载流子复合:从而增强Csp2–N自由基交叉偶联反应中的光氧化还原作用

    D–σ–A异质结中的σ连接可以有效地调节激子效应以及载流子的传输或复合过程,从而调控材料的光学或光氧化还原性能。本文通过四苯胺乙烯(ETTA)与咪唑鎓离子(σ-Im/Im)的Buchwald–Hartwig偶联反应,制备了两种基于咪唑鎓离子的多孔聚合物,即ETTA-σ-Im和ETTA-Im。ETTA与咪唑鎓离子之间的强相互作用有效地降低了激子的结合能,促进了自由载流子的生成与传输。更重要的是,在D–π–A异质结中引入σ连接剂后,显著抑制了聚合物中光生载流子的复合现象。与ETTA-Im相比,ETTA-σ-Im的开放电荷态(OCP)衰减动力学更慢,并在醛类与

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-19

  • 突破丙酮抑制:通过集成蛋白质工程和生物反应器设计实现可持续的手性芳基醇合成

    在高底物浓度下,手性芳基醇的非对称生物合成会受到丙酮积累的阻碍,而丙酮是异丙醇介导的辅因子再生的副产物。为此,研究人员设计了一种结构导向的突变型羰基还原酶 LXCAR-S154Y/I145A/R191Q (LXCAR-Q3),通过扩大酶的活性口袋来减轻丙酮的竞争性抑制作用,使得2-氯-1-(3,4-二氟苯基)乙酮(CFPO)的催化效率(kcat/Km)提高了224%,同时丙酮的催化效率降低了59%。此外,结合高效的 原位 丙酮去除生物反应器(EIARB),该系统能够在7.5小时内将1000克/升(1000 g L−1)的CFPO完全转化为 (S-2-氯-

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-09-19

  • 受海星分层表面形态的启发,开发了一种具有防污和防腐蚀功能的光热自修复环氧涂层

    海洋腐蚀和生物污损对海洋设备的耐久性构成了重大挑战。通过将二维层状纳米材料(MBT@PLDH)分散在有机硅改性的环氧树脂(SiEP)中,成功制备出一种具有光热转换、自修复、防污和抗腐蚀等多功能特性的新型环氧复合涂层(SiEP-MBT@PLDH)。SiEP-MBT@PLDH的自修复能力归因于MBT@PLDH纳米片的光热效应以及SiEP基体在高温下的动态可逆流动,这使得在近红外(NIR)光照射下能够修复划痕。其卓越的防污性能源于SiEP的低表面能特性,以及缓释型防污剂MBT的协同作用,有效抑制了蛋白质吸附、细菌定殖和藻类附着。MBT@PLDH纳米片形成了坚固

    来源:Journal of Materials Chemistry A

    时间:2025-09-19

  • 异质结构中的氧空位能够显著提升酸性氧释放反应的性能

    一种富含氧空位的RuO2/TiO2异质结构电催化剂在1.7 V(相对于RHE)的酸性氧演化反应(OER)催化中表现出比基准RuO2高7倍的质量活性,这归因于其更强的氧气转移能力。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 通过甲基-β-环糊精功能化的共晶体系,可以快速制备出超强且透明的非晶聚合物

    90%)的非晶聚合物,该聚合物是通过快速光聚合反应制备的。通过共晶体系实现了甲基-β-环糊精的原位功能化,生成了纳米级交联网络,从而赋予了这种聚合物卓越的机械性能。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 客体诱导的π-共轭柱状[5]芳烃结晶:从无定形聚集体到有序结构的转变——通过固态客体-主体协同作用实现

    在固态条件下,开发了一种基于π共轭三苯胺柱[5]芳烃(P5NN)的自下而上的分子组装方法。P5NN的非晶粉末能够吸附2-戊酮蒸气,形成有序的固态超结构。基于这种组装过程,P5NN能够分离2-戊酮和2-戊醇的混合物。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 2025年4月,在英国伦敦举行的法拉第讨论会上,关于等离子体膜结构与功能不对称性的重点内容

    关于质膜结构和功能不对称性的法拉第讨论会于2025年4月23日至25日在伦敦的伯灵顿大厦(英国皇家化学学会的所在地)举行。与会者包括资深科学家、青年研究人员和研究生,他们共同探讨了质膜及其仿生材料在分析、建模和工程方面的最新进展。作为一场法拉第讨论会,本次会议的重点在于促进学术交流:会议提前分发了相关论文,并在正式讨论开始前提供了简洁的摘要。与会者积极参与热烈而富有成效的讨论,就该领域的重要问题展开了开放而深入的对话。在本报告中,我们总结了会议中展示的研究成果、后续讨论内容以及未来需要探索的关键方向。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 基于三苯胺的二维锆-有机框架实现高效光催化过氧化氢生成

    两种基于三苯胺的层状金属有机框架(MOFs),即Zr-TCA(H3TCA = 4,4′,4′′-三羧基三苯胺)和Zr-NBC(H3NBC = 4′,4′′′,4′′′′′-硝基三(1,1′-联苯)-4-羧酸),被用于光催化生成H2O2。实验表明,这两种材料都表现出优异的性能,这归因于它们二维结构中丰富的活性位点。

    来源:Chemical Communications

    时间:2025-09-19

  • 关于超宽带Janus元结构在双向电磁波吸收方面的理论研究

    在本文中,提出了一种具有Janus特性的双向超宽带吸波超结构(WAMS)。不同尺寸的十字形分裂环谐振器的非对称排列打破了电磁波的对称传播。实验结果明确表明,当电磁波沿+z方向入射时,该超结构在0.86–1.21 THz和1.58–1.76 THz频段内的吸收率超过90%。相应的相对带宽(RB)分别为33.8%和10%。当电磁波沿-z方向入射时,吸收频段为1.33–1.76 THz,RB达到27.8%。通过研究传统分裂环谐振器的等效电路模型,本文阐明了这种WAMS的物理机制。由于WAMS在x-y平面上的高度对称性,它对电磁波的极化状态不敏感。此外,当WAM

    来源:Journal of Materials Chemistry C

    时间:2025-09-19

  • 高居里温度铁磁性重稀土氧化物REO(RE = Tb, Dy, Er)中的金属导电性:稀土元素对载流子极性的影响及异常霍尔效应

    最近合成的单相重稀土氧化物(属于岩盐型结构,化学式为REO,其中RE可代表Tb、Dy或Er)表现出金属电子特性,其电子构型为[Xe]4fn5d1,同时具有较高的居里温度。因此,4f能级与5d能级之间的杂化作用预计会显著影响材料的电传输性能。研究发现,这些REO材料具有不同的载流子极性:TbO属于n型金属,DyO属于部分补偿的n型金属,而ErO属于部分补偿的p型金属。这种载流子极性的变化可能与每种RE离子的4f–5d杂化程度有关。这些材料在居里温度以下仍表现出异常霍尔效应,其剩磁和矫顽场强度均高于常规情况。值得注意的是,ErO的异常霍尔效应呈现出顺时针方向

    来源:Journal of Materials Chemistry C

    时间:2025-09-19


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