• 用于群体目标洗脱顺序预测的机器学习：以取代黄酮类化合物为例的研究

  预测结构相近的类似物和异构体的洗脱顺序是植物代谢物鉴定过程中的关键步骤。应用机器学习（ML）通过建立结构与保留时间之间的关系来自动化峰值注释，是一种高效的方法。在本研究中，训练了四种机器学习模型来预测含有羟基和甲氧基取代基的黄酮类衍生物对的洗脱顺序。此外，还通过线性回归和线性插值方法从模型得分间接估算了保留时间。数据集分别包含51种化合物（1275对）和48种化合物（356对），这些数据来自现有的文献资料。利用这些数据集探索了不同的模型训练策略，并进行了内部和外部验证。研究采用了一种专门设计的分子指纹图谱来编码黄酮骨架及其取代基的结构特征，以优化这类广泛存在的植物化学物质的表示方法。基于神经网

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-19

• 结构可适应的分子晶体中的蠕动运动实现了对丙炔的选择性捕获

  环四苯甲酰及其四乙酸酯这两种大环多孔分子晶体被用作轻质烃类的吸附剂，重点研究C3烃类（丙烷、丙烯和丙炔）的吸附性能。虽然这两种材料都对丙炔有较强的吸附倾向，但只有四乙酸酯由于具有更大的表面积（570 m2 g–1 vs 42 m2 g–1）、更高的吸附容量（1.99 mmol g–1 vs 1.19 mmol g–1）以及更快的吸附动力学，在常温和不同进料比例（1/1、1/2 和 2/1, v/v）条件下能够实现丙炔与丙烯的动态分离。通过结合原位同步辐射粉末X射线衍射和分子动力学分析，解释了这种高选择性和分离性能的原因。研究表明，环四苯甲酰的刚性结构以及丰富的氢键作用使其主要通过扩大孔径来吸附

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 由结构基序引导的过渡路径采样

  要深入了解动态蛋白质的功能，需要了解它能够采取的各种构象以及这些构象之间的转换方式。尽管过去十年在结构测定方面取得了巨大进展，但仍然难以将蛋白质的所有关键构象状态都解析出来。然而，在反应过程中，同一蛋白质家族的不同成员常常被观察到处于多种不同的构象状态；不过，如果这些成员之间的序列相似度较低，就很难利用这些信息来研究单个成员是如何通过这些构象变化的。在这里，我们开发了一种模拟技术，该技术利用目标状态的距离矩阵来定义一个结构相似性指标（SSM），以此指导蛋白质从已知构象向目标构象的动态变化过程（这一过程基于相关蛋白质的数据）。将这种方法应用于研究较为深入的β-β-α（BBA）蛋白质时，我们能够将

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-11-19

• 利用有偏模拟构建广义样本转移概率

  在分子动力学（MD）模拟中，获取状态之间的转换概率对于理解动力学信息（如反应路径和速率）至关重要。然而，标准MD模拟受到访问感兴趣状态能力的限制，这促使人们使用增强采样技术来加速这一过程。不幸的是，有偏的模拟会改变固有的概率分布，使得使用扩散图等技术进行动力学计算变得困难。在这里，我们采用了一种粗粒化的马尔可夫链来估计从有偏分布中采样的状态之间的内在成对转换概率。我们提出的方法称为广义样本转换概率（GSTP），它可以在不依赖于底层随机过程的情况下恢复转换概率，也不需要指定核函数的形式，而后者是扩散图方法所必需的。该算法已在模型系统上进行了验证，例如谐振子、Müller-Brown势系统、真空中

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-11-19

• 利用新的QM/MM变分公式预测功能化醌的水溶液氧化还原性质

  我们最近提出将量子力学（QM）方法与分子密度泛函理论（MDFT）相结合，用于描述混合量子-经典系统[J. Chem. Phys. 161, 014113 (2024)]。这种方法特别适用于解释QM计算中的溶剂效应。由于人们对苯醌作为水系氧化还原流动电池潜在电解质的兴趣日益增加，我们应用QM/MDFT框架来计算一系列苯醌/氢醌在水溶液中的两电子氧化还原电位。然而，由于这些分子由数十个原子组成，其几何结构并不简单。这促使我们在QM/MDFT框架内开发了一种几何优化程序。为此，我们引入了一种新的混合量子-经典系统总势的变分公式。在玻恩-奥本海默近似下，并忽略电子熵，量子溶质由电子密度矩阵和核密度矩阵

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-11-19

• 机器学习辅助蛋白质工程的最佳实践

  基于机器学习（ML）的数据驱动建模正成为蛋白质工程工作流程的核心组成部分。本文介绍了开发有效、可靠且可复现的ML模型所需的关键要素，并为蛋白质工程的ML开发提供了一套指导原则。这些指导原则重点讨论了用于开发和评估基于ML的蛋白质工程项目的软件工程最佳实践，特别是监督学习方面的内容。涵盖了从数据采集到模型部署的所有必要步骤。此外，本文还提供了实施这些指导原则的实际资源。这些建议旨在帮助编辑和科学期刊在基于ML的蛋白质工程出版物中推行最佳实践，从而在整个领域内促进高标准的形成。通过这种方式，我们希望进一步提高ML的透明度和可信度，促进软件工程最佳实践在蛋白质工程ML开发中的广泛应用。我们相信，最佳

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-19

• 大体积膦配体促进钯催化的脱硼反应

  铃木-宫浦交叉偶联反应存在一个严重问题，即原脱硼反应（protodeboronation），这是一种与水发生的不良副反应，会消耗掉该反应所需的硼酸衍生物。以往的详细机理研究表明，原脱硼反应对硼酸试剂的性质和反应条件非常敏感。特别是碱的存在——虽然碱是铃木-宫浦偶联反应所必需的——实际上会催化原脱硼反应。然而，与碱催化的同类反应相比，由钯-膦配合物（铃木-宫浦交叉偶联反应的基准催化剂系统）催化的原脱硼反应却鲜有研究。我们通过自动化的高通量实验、全面的计算机理分析以及动力学建模证明：当钯(II)配合物与体积较大的膦配体结合时，原脱硼反应会被加速。虽然通常使用空间位阻较大的配体来促进难以进行的交叉偶

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 基于钼的二氧化硅负载烯烃复分解催化剂中的活性位点动态：超越肖万循环的位点更新与衰减过程

  异相烯烃复分解催化剂由于活性位点的动态形成和衰减过程，其活性位点密度较低，反应动力学也难以预测。在这里，我们建立了一个定量框架，用于描述在二氧化钼负载于硅胶上的催化剂上烯烃复分解过程中活性位点的生成、更新和衰减机制，从而能够从机理上解释催化行为，并提出提高催化剂稳定活性的策略。稳态活性位点滴定实验表明，共进料2,3-二甲基丁烯（4MEs）可使活性位点密度增加多达4.3倍，这与反应速率的提升直接相关。光谱研究表明，4MEs有助于将钼（VI）还原为钼（IV），并与表面Si–OH基团发生强烈相互作用，生成不稳定的质子，这些质子通过1,2-质子转移机制促进活性位点的形成。动力学模型分析显示，乙烯会加速

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 经曲率校正的表面张力调控分子系统中的成核过程

  成核过程控制着从云层形成到结晶以及物质组装的整个过程，然而传统的成核理论（CNT）由于忽略了曲率依赖的表面张力，导致对成核障碍的预测一直存在偏差。在这里，我们提出了一种基于模拟的框架，该框架将聚集-体积偏差蒙特卡洛（AVBMC）模拟与有限差分自由能分析（Δ2G 和 Δ3G）相结合，从而从与簇大小相关的成核自由能中提取出平面表面张力和托尔曼长度（Tolman length）。该方法应用于四种广泛使用的水模型（SPC、SPC/E、TIP4P 和 TIP4P/2005），结果表明托尔曼长度始终为负值（约 −0.48 Å），这使得成核障碍相对于 CNT 的预测增加了 5–6 kBT，与实验测量结果非常

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 一种通用的刚度缩放框架，用于加速基于图论的动力学蒙特卡洛模拟

  在催化反应机制的研究中，Kinetic Monte Carlo（KMC）模拟是一种重要的工具。然而，当某些反应通道的速率远高于其他通道时，KMC模拟会变得异常缓慢，这种现象被称为“刚性”（stiffness）。为了解决这一问题，我们引入了一种基于反应通道的新型刚性缩放算法，该算法能够动态调整这些通道的速率常数，使其保持在用户定义的时间尺度窗口内。与之前的方法不同，我们提出的算法可以对通道进行动态的放大或缩小，而不是仅在非平衡事件后完全恢复原始速率，或仅对速率进行单向调整。这种方法适用于简单和复杂的晶格KMC模型，为催化系统的KMC研究提供了实际可行的解决方案。该算法的核心在于对反应通道的动态监

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-11-19

• MAPCliff-WMGR：利用加权分子图表示增强分子活性预测中的活动性“悬崖”现象研究

  在药物发现过程中，准确预测分子活性对于识别和优化具有理想生物特性的分子至关重要。该领域的一个重大挑战是“活性悬崖”现象，即结构相似的分子表现出显著的生物活性差异。本研究介绍了MAPCliff-WMGR这一计算框架，它利用加权分子图来预测存在“活性悬崖”情况下的分子活性。MAPCliff-WMGR的核心模块是，该模块结合了针对特定模型的调整措施，以更好地处理分子数据，从而使得模型能够在“活性悬崖”情境下有效预测分子活性。由于“活性悬崖”数据具有光谱偏差的特征，MAPCliff-WMGR通过引入独立特征映射（IFM）模块来解决这一问题，该模块利用正弦变换将特征映射到频率丰富的域中。实验结果表明，M

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-11-19

• 基于四(甲酰吡啶)的伪立方和三角棱柱形金属-有机胶囊的结构转化及客体结合特性

  金属–有机笼（Metal–Organic Cages, MOCs）是一种重要的超分子结构，其通过金属离子与有机配体的自组装形成，具有独特的多面体几何形状和可调控的空腔结构。这些笼状结构不仅在静态状态下表现出丰富的立体化学多样性，还能够在外界刺激下发生动态变化，从而赋予其响应性和适应性。MOCs在催化、药物输送、化学分离以及保护易敏客体等方面展现出广泛的应用潜力。本研究中，科学家们通过设计新的四配位（tetrakis）配体，结合不同比例的金属与配体，成功合成了多种结构独特的金属–有机笼，并进一步探讨了其对特定客体分子的封装能力。研究中引入的新型四配位配体A，基于四（甲酰基吡啶）结构，通过与苯胺类

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 双(硼烯)与二硼烯之间的直接相互转化

  在过去的二十年里，硼烯及其形式二聚体二硼烯的化学研究取得了显著的进展。然而，关于硼烯与二硼烯之间存在Wanzlick型平衡的直接证据一直难以获得。在这里，我们报道了通过CAAC（环状（烷基）（氨基）卡宾）稳定的单取代和双取代的基于铁茂的硼烯体系。单取代的基于铁茂的硼烯经历了分子内的C–H、CO和H2活化反应，其中C–H活化产物处于平衡状态。最值得注意的是，双取代的基于铁茂的双硼烯能够直接耦合形成一种具有独特四中心两电子（4c–2e）π键的二硼烯。这种二硼烯可以可逆地解离回双硼烯状态，并且可以通过CO或分子内的C–H活化反应被捕获。铁茂骨架的电子和旋转灵活性在促进这些双硼烯与二硼烯物种之间的可逆

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 各向异性原子位移在混合卤化锌晶体中诱导的热敏感性

  热致位移（Thermosalient, TS）晶体能够有效地将热能转化为机械能，在先进执行器和传感器中具有巨大的应用潜力。尽管目前的研究主要集中在有机晶体和少数金属配合物上，但在其他材料系统中发现热致位移现象仍然具有挑战性。在这项研究中，我们合成了两种有机-无机杂化锌卤化物[TAP][ZnCl4]和[TAP][ZnBr4]（TAP = 2,4,6-三氨基吡啶inium），这两种化合物的热致位移幅度超过了其自身尺寸的20倍。通过变温及微聚焦单晶X射线衍射分析发现，这种热致位移现象可能是由于热诱导的非各向同性超分子结构破坏所致，其中原子在垂直方向上的位移会破坏平面氢键网络。当达到某一临界温度时，该

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 在水溶性纳米笼内对基于菲伦基的分子进行氧化还原反转

  苯并[1,2,3]芘（PLY）是已知最小的、具有奇数个环的多环烃，以其磁性、导电性和电子特性而著称。这些材料特性源于PLY作为电子储存库的能力。PLY最近被用作还原催化剂，其基态和激发态都能形成长寿命的自由基阴离子，从而驱动多种还原反应。然而，PLY体系中π骨架丰富的电子特性尚未被用于氧化反应。在此研究中，我们将PLY封装在水溶性的Pd6L412+2纳秒）。作为概念验证，我们利用这种PLY的氧化还原-umpolung光化学反应，实现了水中芳香腈类化合物的直接合成。我们相信，我们的发现将为开发基于PLY的、与水兼容的催化剂奠定基础，充分利用开放壳层有机系统的独特反应性。

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 通过亲电钴(II)卡宾实现还原环丙烷化的ECEC机制

  金属卡宾长期以来一直被认为是有机金属化学中一种关键的活性中间体。最近，使用gem-二氯烷的催化还原过程已成为生成用于烯烃环丙烷化的非稳定供体卡宾的有前景的方法。然而，由于金属卡宾中间体的固有不稳定性，这一催化循环仍然难以研究。在这项研究中，我们通过结合电分析技术和密度泛函理论（DFT）计算的实验-计算方法，阐明了(PNN)Co催化的烯烃环丙烷化的ECEC（电子转移-环化-电子转移）机制（其中PNN = 双吡啶膦）。该过程始于ZnCl2辅助的(PNN)CoIICl2 (1)的一电子还原，生成[(PNN)•–]CoIICl (2)，其中包含一个还原的π-自由基阴离子。随后，芳基gem-二氯甲烷通过

  来源：Journal of the American Chemical Society

  时间：2025-11-19

• 一项关于从废弃物中合成和表征可持续碳材料的综合性实验室实验

  本文介绍了一个适合所有年级化学工程学生的实验教学项目。实验首先通过水热碳化过程，利用生物质前体制备富含碳的碳化物（hydrochars），随后对这些碳化物进行进一步碳化处理并活化，以提升其孔隙率和比表面积。通过多种技术手段对这些材料进行表征，分析其表面性质、结构特征、电学性能以及粒径、成分和热稳定性。该实验的主要目标是培养学生在碳材料合成与表征方面的技术能力，同时提升他们的自主性、团队协作能力、时间管理能力、工作规划能力和沟通技巧等个人素质。总体而言，所设定的教学目标已经实现。参与实验的学生对所完成的工作及其学习成果给予了高度评价；未参与的学生也表示希望未来能够有机会参与此类活动。调查结果显示

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 理解Py–FSI–碱金属离子混合物中的传输和结构特性：离子种类及基于TIP4P模型的水势的作用

  本研究利用三种不同的水模型（TIP4P、TIP4P-Ew和TIP4P/2005）探讨了含不同水量水溶液中离子液体-碱金属离子混合物的动态和结构行为。我们分析了多个关键参数，包括系统密度、离子扩散、氢键（H-bonds）、离子导电性和径向分布函数（RDFs），以了解水分含量如何影响离子对相互作用及微观结构。随着水摩尔分数增加到0.9，系统密度下降了约10%。氢键分析显示水-水氢键的数量增加了近3倍，这突显了水在形成有序结构网络中的作用。离子扩散速率随水分含量的增加而提高，对于较大的离子（如K+），扩散速率可提高10至50倍。研究结果表明，随着水分含量的增加，离子对相互作用（如Py+–FSI–和I

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-11-19

• 聋哑及听力障碍学生的化学学习与参与度：基于智能手机的多模态教学工具

  为聋哑和听力障碍（DHH）学生提供包容性教育需要采用多感官和互动式的教学策略，以应对他们在语言和环境方面遇到的挑战。本研究评估了基于智能手机的移动学习方法在促进DHH学生对“混合物”这一主题的概念理解及学习参与度方面的有效性。研究采用了准实验设计，分为四个组：动画组（AG）、模拟组（SG）、信息图组（IG）和对照组（CG），共有24名6年级或7年级的DHH学生参与。数据通过研究者自行设计的概念成就测试和八级参与度问卷进行收集，分别在实验前、实验后和实验结束后进行测量。由于数据不符合正态分布，因此采用了Friedman检验和非参数事后分析方法。结果表明，在移动学习环境中应用TDEM循环显著提高了

  来源：Journal of Chemical Education

  时间：2025-11-19

• 综述：CO2在MDEA+PZ溶剂中的溶解度数据：实验数据、装置和程序的综述

  CO₂去除技术在工业和环境领域具有重要的应用价值，尤其在能源生产过程中，如天然气和燃煤发电厂。为了更有效地实现这一目标，化学吸收法因其高效率和广泛适用性而成为主流方法之一。化学吸收法的核心在于利用溶剂对CO₂的溶解性，其中MDEA（甲基二乙醇胺）与PZ（哌嗪）的混合溶液因其良好的性能而受到广泛关注。MDEA作为一种三级胺，其与CO₂的反应速率较慢，而PZ则作为一种加速剂，能够显著提升吸收速率。因此，MDEA与PZ的混合溶剂不仅保留了MDEA的优点，还增强了其对CO₂的吸收能力，成为研究和应用的热点。近年来，关于MDEA与PZ混合溶剂中CO₂溶解度的研究不断深入，相关文献数量显著增长。通过系统地

  来源：Journal of Chemical & Engineering Data

  时间：2025-11-19

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