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由三乙氧基硅烷自组装形成的单层结构:水分含量和化学结构对形成动力学及形态的影响
硅烷分子在氧化表面的凝结过程,即自组装单层(SAMs)的形成,是一种简单且多功能地控制表面性质的关键方法。然而,SAM的形成对反应条件的微小变化非常敏感,这些变化可能导致宏观性质的不同。在此研究中,我们使用衰减全内反射红外(ATR-IR)光谱和带有耗散功能的石英晶体微天平(QCM-D)作为原位分析方法来研究SAM的形成过程,并结合X射线光电子能谱、原子力显微镜和接触角测量等离位分析方法来评估形成的SAMs的最终组成、形态和功能。首先,我们通过光谱学方法解析并量化了干法和湿法反应条件下的反应路径差异,这验证了现有文献的研究结果。其次,我们以n-丁基三甲氧基硅烷和1-(3-三乙氧基硅基丙基)-2-
来源:Langmuir
时间:2025-10-27
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一种热稳定聚合物表面活性剂,用于通过热水化学注入法提高重油采收率
利用热水进行的热化学 flooding 是一种广泛用于重油开采的方法,但其效率常常受到传统降粘剂在高温条件下降解的限制。本研究开发了一种热稳定的聚合物表面活性剂(ADA),专门针对热水 flooding 应用而设计。该表面活性剂由丙烯酰胺(AM)、N-[3-(二甲基氨基)丙基]甲基丙烯酰胺(DMAPMA)和α-烯烃磺酸钠(AOS)通过自由基聚合反应合成,在90°C的热水 flooding 条件下表现出独特的双重功能:(1)它具有显著的热增稠作用,在高温下使溶液粘度提高超过50%,从而提高采油效率;(2)同时通过形成稳定的油水乳液将重油粘度降低92.4%。全面的岩心 flooding 测试表明,
来源:Langmuir
时间:2025-10-27
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由谷氨酸配位驱动的Cu@Ag核壳结构的普遍构建
光伏产业对贵金属银(Ag)的高度依赖加剧了其资源短缺和成本压力,因此迫切需要开发基于铜(Cu)的低成本替代材料。在本研究中,通过谷氨酸(Glu)的配位作用调控界面,成功构建了Cu@Ag核壳结构,这种结构有效结合了铜的高导电性和银的抗氧化特性。结合分子动力学模拟和电化学分析,揭示了银层生长过程中的吸附-置换-还原三个阶段。在此基础上,根据不同维度Cu基材料表面界面的差异,采用了“高活性边缘选择性钝化”(二维)和“双配体梯度调节”(三维)策略来优化银层的沉积路径,从而实现了多维Cu@Ag核壳结构。材料性能测试表明,这种多维Cu@Ag核壳结构能够显著抑制铜核的氧化。本研究为光伏导电浆料和柔性电子领域
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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通过带隙工程增强超快Cs2ZnCl4闪烁晶体中的核-价层发光现象
Cs2ZnCl4中的核-价层发光(Core–Valence Luminescence, CVL)现象通常具有亚纳秒级的衰减时间,在超快闪烁应用领域具有重要意义。然而,其光产率相对较低,且CVL的调控机制尚不完善。本研究揭示了F–或Rb+掺杂的Cs2ZnCl4单晶中CVL的起源及其增强调控机制。掺杂后的Cs2ZnCl4在223纳米激发下表现出红移的发射现象,并且斯托克斯位移(Stokes shift)增强,有效降低了自吸收。Rb+的掺入引入了更深的Rb 4p轨道,阻碍了空穴参与CVL过程;而F–的掺入则在价带中引入了F 2p轨道,缩小了核-价带间隙,同时拓宽了Cs 5p和Zn 3d能级,从而提高
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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室温下可发射光的氟化液晶,用于发光二极管的应用
非共价芳烃-氟芳烃π–π分子间相互作用已被成功应用于设计各种复杂的超分子组装体和液晶材料。特别是含有氟化芳烃的盘状液晶(F-DLCs)在较宽的温度范围内表现出稳定的柱状介观相,并且其 clearing 温度高于相应的非氟化芳烃同类物质。此外,将氟化芳香核引入 π-共轭分子系统能够调节其光学和电子性质,这些性质可被用于显示技术、光子器件、传感器和有机电子学等先进领域。在本研究中,1,2,3,4-四氟-6,7,10,11-四烷氧基三苯乙烯(1)和9,10,11,12,13,14-六氟-2,3,6,7-四烷氧基苯并[f]四苯(2)分别与多种芳基锂化合物(ArLi,其中 Ar = 萘-1/2-基(NA
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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综述:软材料中的动态键化学:桥接适应性与机械鲁棒性
软材料与动态键化学概述软材料通常指能够在外力作用下容易发生形变的聚合物网络。传统软材料依赖于永久性的共价交联,虽然提供了结构稳定性,但限制了材料的适应性和功能性。为了突破这一局限,动态键化学被引入到软材料的设计中。动态键是指那些能够在特定条件下(如热、光、pH值变化)可逆地断裂和重新形成的化学键。将动态键整合到聚合物网络中,赋予了材料前所未有的特性,如自愈合能力、可回收加工性以及优异的3D打印适应性。然而,动态键的寿命通常短于永久共价键,这给材料在长期使用中的机械强度和稳定性带来了挑战。本篇综述的核心目标,正是探讨如何平衡动态键带来的功能性与材料必需的机械鲁棒性。动态键的类型与特征寿命动态键的
来源:Chemical Reviews
时间:2025-10-27
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在非常微弱的直流电场作用下,无需沉淀剂即可实现芳香族氨基酸晶体的生长
这三种由基因编码的芳香族氨基酸——l-苯丙氨酸(l-Phe)、l-色氨酸(l-Trp)和l-酪氨酸(l-Tyr)的晶体,是从浓度为0.02 mg/mL的相应氨基酸水溶液中生长出来的,过程中没有使用任何沉淀剂。一个非常低的直流电场(通常为2.2 V/cm)与分子的偶极矢量相互作用,使单体环沿着电场方向排列,从而促进平行排列的环之间的聚集。这种从单体到聚集体(非晶态)的转变可以通过分析紫外-可见光谱和荧光光谱来观察。90分钟后撤去直流电场,非晶态会逐渐转变为晶态,这一过程可能需要数小时到数天的时间。显然,经过处理的晶体能够发生X射线和电子衍射,从而可以确定晶层间的间距。值得注意的是,这三种氨基酸的
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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一种基于咪唑和1,3,4-噁二唑的高效策略,用于制备具有良好耐热性和抗干扰性的新型能源材料
为了提高咪唑类能量材料的热稳定性和机械稳定性,合成了一系列氮杂环咪唑-1,3,4-噁二唑衍生物。通过理论计算与实验相结合的方法研究了结构与性能之间的关系。所有新合成的化合物4–9 288 N)。此外,在所有已报道的咪唑类能量化合物中,含有偶氮键的化合物(E)-1,2-双(5-(4-硝基-1H-咪唑-2-基)-1,3,4-噁二唑-2-基)二氮(5)具有较高的热分解温度(366 °C),超过了著名的耐热能量材料TATB(T_d = 350 °C)和HNS(T_d = 318 °C)。化合物5的爆速为7872 m·s–1,超过了HNS的爆速(D_v = 7612 m·s–1)。研究结果表明,含有偶氮
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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Ce2MnGe6共生长相中的冷却速率驱动的多态性及空位有序现象
金属间化合物中的生长相为研究晶体结构与性质之间的关系提供了有力的框架,尤其是这些关系如何随晶体子单元的堆叠方式而变化。在这项研究中,我们探讨了锰(Mn)空位排列对子单元堆叠的影响,并将Ce2MnGe6的结构重新确定为单斜晶系C2m空间群(a = 8.3486(17) Å, b = 8.6181(18) Å, c = 10.778(2) Å, β = 101.17(2)°)。此外,我们还发现了一种属于Ln2MGe6家族的单斜多形体,该多形体是Ce2MnGe6的单斜超胞的3倍c轴扩展形式,即3×Ce2MnGe6(a = 8.3482(16) Å, b = 8.6179(18) Å, c = 31.
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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基于InSb的高性能高电子迁移率晶体管,生长在GaAs衬底上
本文描述了一种针对生长在GaAs衬底上的高性能InSb/InAlSb异质结场效应晶体管(HEMT)结构的综合优化策略,该策略旨在同时实现高二维电子气(2DEG)浓度和高迁移率。优化过程首先从对活性区域的系统模拟开始,包括优化InAlSb势垒层中的Al成分以增强2DEG的束缚效应,以及调整量子阱宽度以减少子带间散射。理论预测该结构的2DEG浓度可超过1 × 1012 cm–2,同时保持较高的迁移率。随后,研究人员对GaAs与InSb之间的缓冲层进行了优化。双晶X射线衍射和原子力显微镜实验表明,当InSb/In0.9Al0.1Sb超晶格直接沉积在GaAs衬底上时,50个周期的超晶格结构能有效缓解晶
来源:Crystal Growth & Design
时间:2025-10-27
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聚合物电解质解锁的600 Wh/kg锂离子电池
固态锂电池代表了储能技术的前沿,相较于传统的锂离子电池系统,它们具有更高的能量密度和更强的安全性。(1) 其中最有前景的配置是采用富锂锰基层状氧化物(LRMO)正极和无阳极设计,这些设计的目标是实现超过600 Wh kg–1的能量密度。然而,这类系统的实际应用受到了严重的界面不稳定性的阻碍,包括不可逆的氧氧化还原反应、电解质分解以及锂沉积不稳定,这些问题导致了电池容量的快速衰减和安全隐患。(2,3) 聚合物电解质,尤其是基于聚醚的电解质,虽然具有良好的加工性能和界面接触性,但氧化稳定性较差,与高电压正极的兼容性也不理想。(4) 因此,核心挑战在于设计一种能够同时抑制界面降解、促进可逆氧氧化还原
来源:Chem & Bio Engineering
时间:2025-10-27
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基于D–π–A三嗪结构的聚合物:通过光诱导集成环扩大策略生成生物环己烯,用于合成高应变环丁烷燃料
环烯的[2 + 2]环加成反应是一种合成高应变环丁烷骨架的有前景的方法;然而,该环加成反应的效率仍然较低。本文制备了新型的D–π–A三嗪基聚合物,以增强生物环己烯的光氧化/[2 + 2]级联环扩增反应,从而合成高能量密度的环丁烷燃料。TEPT-PT光催化剂在该环扩增反应中的产率达到94.1%,这得益于其含有多种羰基结构,这些羰基具有优异的光氧化能力和电荷分离能力。机理研究表明,单线态氧和超氧阴离子自由基协同增强了环己烯的光氧化过程,其中单线态氧作为主要氧化剂,超氧阴离子自由基作为次要氧化剂。[2 + 2]环加成反应的活化能为528.67 W/mol,显著低于环己烯光氧化步骤的活化能(2172.
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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协同调控Li+脱溶剂动力学与锂金属界面化学,以实现快速充电的锂金属电池
采用锂金属阳极的电池有望实现超过500 Wh kg–1的超高能量密度。然而,锂枝晶的生长及相关问题阻碍了其实际应用。尽管“盐溶入溶剂”和“弱溶剂化”等策略已被成功用于抑制锂枝晶生长并提高电解液的氧化耐受性,从而实现高能量密度,但这些策略往往会降低锂离子(Li+)的溶解度,进而影响电池的快速充电性能。在此,我们提出了一种协同调控策略,通过添加六氟苯(HFB)和离子液体(N-丙基-N-甲基吡咯啶inium硝酸盐(Py13NO3)来调节锂离子的脱溶剂化动力学和锂金属界面化学性质。在这种电解液中,NO3–和FSI–阴离子能够渗透到锂离子(Li+的内部溶剂化层中,削弱1,2-二甲氧乙烷(DME)的溶剂化
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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用于低温甲烷热解的鲁棒α-NiMoO4/MoS2催化剂:Ni–Mo–S之间的协同作用实现可持续氢气生产,并结合选择性碳纳米管/石墨烯
催化甲烷分解(CMD)为生产无二氧化碳的氢气和有价值的碳纳米材料提供了一条有前景的途径,但催化剂因碳沉积而失活仍然是一个关键挑战。在此,我们报道了一种可扩展、低废物的溶胶-凝胶法,用于制备经过界面工程处理的α-NiMoO4和α-NiMoO4/MoS2催化剂,这些催化剂能够在500°C下实现稳定的甲烷分解反应。通过精确控制煅烧温度(450–750°C),我们调整了催化剂的相组成和形貌:在450–600°C时,以球形的α-NiMoO4/MoS2纳米颗粒(直径5–20纳米)为主;而在750°C时,则形成相纯的α-NiMoO4纳米片。经过优化的α-NiMoO4/MoS2催化剂(含15 wt%的Ni)在
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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通过氧掺杂调控石墨碳氮化物的活性物种生成
在这项研究中,我们展示了通过氧掺杂来调控石墨碳氮化物(g-C3N4)中活性物种(RS)生成的能力。g-C3N4是一种用于光催化应用的催化剂,其通过光照激活产生的活性物种在从氢气生产到微生物消毒等多种领域具有广泛的应用价值。选择氧作为掺杂剂是因为氧具有孤对p轨道电子,这有助于在g-C3N4框架内实现高效的电子交换。氧掺杂程度的系统变化会调节g-C3N4的光学、结构和化学性质。我们发现,当g-C3N4暴露在不含紫外光(390 ± 10–800 nm)的光谱下时,掺杂3.59%的氧后活性物种的生成量比未掺杂的g-C3N4增加了近10倍。无需依赖高能耗的紫外光即可产生高水平的活性物种,进一步推动了g-
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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基于蛋白质和多糖的重金属去除材料:批量处理与连续系统
在当今工业化和信息化快速发展的背景下,水体中的重金属污染已成为全球范围内亟需解决的环境问题之一。重金属,如铅(Pb)和锌(Zn)等,因其毒性以及在生物体内积累的特性,对生态系统和人类健康构成了严重威胁。因此,开发高效的重金属去除技术,尤其是基于生物材料的吸附剂,对于环境保护具有重要意义。生物基材料因其可再生性、低环境影响以及易于制造的特性,正逐渐成为替代传统化学吸附剂的新选择。在众多生物基材料中,多糖和蛋白质因其独特的物理化学性质,被认为是具有广泛应用前景的吸附材料。然而,多糖类材料虽然易于获取,但其吸附性能往往难以调控,且在不同环境条件下表现不稳定。而蛋白质类材料虽然具有较高的金属选择性,但
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-27
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通过直接浸渍电喷雾离子化傅里叶变换离子回旋共振质谱法对小麦秸秆、大麦秸秆和桦木半纤维素的组成进行分析
本研究聚焦于一种重要的生物聚合物——半纤维素的化学组成分析。半纤维素是地球上最丰富的生物聚合物之一,广泛存在于木质纤维素生物质中,其结构和组成因植物种类而异。由于半纤维素具有复杂的化学结构和多样的单体组成,其在工业生物精炼中的应用一直受到限制。本研究通过使用一种先进的分析技术——直接注入超高分辨率电喷雾电离傅里叶变换离子回旋共振质谱(DI-HRMS),对三种潜在的生物质来源(小麦秸秆、大麦秸秆和桦木)的半纤维素提取物进行了深入的化学组成分析,旨在揭示其结构特征,从而为未来更高效地利用这些生物质资源提供理论依据和技术支持。### 一、研究背景与意义半纤维素作为木质纤维素生物质的重要组成部分,其化
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-27
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基于PET胺解产物和MXenes的新材料的合成与表征
本研究介绍了一种通过氨基裂解技术实现PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)废弃物化学回收的新方法,并探讨了其在开发多功能智能涂层中的应用潜力。PET作为一种广泛应用于包装、纺织和涂层领域的热塑性聚合物,其市场需求持续增长,导致塑料废弃物的积累。为应对这一问题,化学回收技术提供了将PET转化为高附加值产品的可持续解决方案,从而减少对化石燃料的依赖。本研究引入了一种利用商业可得的聚醚胺——Jeffamine 2000(PPG 2000)作为氨基裂解剂的新方法,首次在相关文献中报道。Jeffamine 2000具有由重复的氧丙烯单元构成的主链结构,能够增强材料的柔韧性、韧性、化学和水的耐受性以及附着力。同时
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-27
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光催化辅助下从废弃锂铁磷酸盐电池中一步合成亚铁焦磷酸盐:一种用于选择性制备阳极材料的绿色途径
由于最广泛使用的磷酸铁锂(LFP)电池的寿命仅为5至8年,因此由于它们对资源和环境造成的严重威胁,全球范围内迫切需要回收这些废旧电池。然而,传统的回收方法存在能耗高和污染严重的问题。在此,我们提出了一种利用光催化技术的锂提取方法;回收后的残留物是焦磷酸亚铁(而非常见的FePO4),这种独特且经过选择性处理的残留物可以直接用作锂离子电池的阳极。这种一步合成的焦磷酸亚铁的电化学性能得益于盐酸多巴胺对LFP颗粒初始微观结构的精细保护作用,所得焦磷酸亚铁在100 mA g–1的电流密度下具有963.7 mA h g–1的初始放电容量,并且可以经历300次循环而不会出现容量衰减。同时,在1000 mA
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-27
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ROS和Caspase-3双重激活的光声探针,用于增强心肌缺血-再灌注损伤的成像
心肌缺血-再灌注(MI/R)损伤仍然是一个重要的临床问题,但用于准确检测MI/R诱导的损伤的有效成像方法仍然很少。在此,我们设计了一种双激活光声(PA)探针AcDEVDFFG-Hcy-BOH(P1),该探针能够响应MI/R损伤的两个标志性生物标志物:活性氧(ROS)和半胱天冬酶-3。P1由四个功能域组成:一个亲水性的DEVD肽段(半胱天冬酶-3的底物和亲水性增强剂)、一个二苯丙氨酸(FF)基序(自组装单元)、一个半花青素(PA发色团),以及一个对H2O2有响应的硼酸结构(用于封存半花青素的PA信号)。在ROS和半胱天冬酶-3水平升高的MI/R病理微环境中,P1首先经历H2O2引发的硼酸断裂,释
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-27