• 催化协同作用驱动三唑导向的邻位-C(sp2)–H官能化

  三唑结构在许多治疗药物和生物活性分子中普遍存在，是进行后期功能化和药物多样化的理想骨架。过渡金属催化的直接C(sp2)–H官能化反应提供了一种原子经济且区域选择性的方法来实现这些修饰，但现有方法往往缺乏催化适应性和合成多样性。在这里，我们介绍了一种可调节的邻位-C(sp2)–H官能化方法，该方法利用三唑作为导向基团。通过催化剂与底物的协同作用，多种芳香族三唑（包括已上市的精神药物suvorexant）能够高效地与磺氧酰亚胺类试剂发生酰甲基化反应。所得产物可作为多种后续转化的通用中间体，例如有氧氧化、三唑环开环、环化以及Wittig反应等，从而快速制备出结构多样的杂环化合物和类药物分子。机理研究

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-27

• 通过铵催化的乙烯酮和硝基醇反应，实现手性氧螺内酯和四氢吡喃的不对称催化合成

  手性氧杂螺内酯和四氢吡喃是多种生物活性分子和药物中的重要结构单元。本文报道了一种由新型手性铵相转移催化剂催化的、基于迈克尔加成反应的高对映选择性序列，该反应可实现乙烯基酮与硝基醇之间的反应，从而生成关键的环状半酮中间体。这些半酮中间体可作为构建氧杂螺内酯和2,5-二取代四氢吡喃的多功能前体，具有优异的对映选择性和立体选择性。该方法具有广泛的底物适用范围，能够合成结构多样的产物。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-27

• 一种具有螺纹型BODIPY端基的超亮罗塔烷的合成

  合成了一种由硼原子组装而成的轮烷，其中包含两个新型的“塞子”，这些“塞子”由带螺纹的BODIPY分子构成。该轮烷的前体含有三个硼原子，且本身不发光。为了破坏大环与轴之间的共价键，使用氢氧化钾选择性地去除了其中一个硼原子。这一去硼过程使得轮烷开始发光，其荧光量子产率为64%。由于该轮烷还具有较高的吸收系数，因此其发光强度非常高，达到了1.24 × 105 mol–1·L·cm–1。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-27

• 可见光诱导的苯乙烯单氟甲基化反应

  烯丙基单氟甲基基团是一个在结构上非常重要的结构单元，在药物化学和材料科学中具有广泛的应用。本研究提出了一种简化且高效的方法来合成烯丙基单氟甲基化化合物。该方法使用磺酰基单氟甲基溴作为氟甲基化试剂，在钴氧还蛋白催化剂的存在下，通过可见光照射实现转化。该过程能够直接对烯烃进行氟烷基化，从而高效率地获得所需的烯丙基单氟甲基产物。该反应在温和的条件下进行，并且具有广泛的底物适用性，对多种生物活性分子（包括雌酮衍生物、百里酚、氨基酸、葡萄糖和环丙沙星）中的不同官能团表现出良好的耐受性。

  来源：Organic Letters

  时间：2025-10-27

• NaYF4纳米粒子中的可调缺陷工程：定制陷阱态以增强近红外-II生物成像效果

  在第二近红外窗口（NIR-II，1000–1700 nm）进行的荧光成像能够检测到深达一厘米的组织，并在毫米深度处实现微米级的分辨率。然而，NIR-II发光材料面临诸多挑战，如合成成本高、光稳定性差以及发射强度不足。我们提出了一种缺陷工程策略，通过使用廉价的金属离子掺杂来增强NaYF4纳米晶体的光吸收能力，从而提高其NIR-II发射性能。在808/980 nm激光激发下，掺杂金属离子的NaYF4纳米材料表现出三个清晰分辨的NIR-II发射峰，分别位于1057、1333和1523 nm。密度泛函理论（DFT）计算表明，金属离子掺杂会在导带中诱导出局部缺陷态，并通过陷阱介导的途径促进NIR-II发

  来源：Nano Letters

  时间：2025-10-27

• 通过双光子激发实现金刚石中氮空位中心两种电荷状态的超快转换

  在钻石中，NV0与NV–电荷状态之间的超快转换动态对于自旋态操控和读出至关重要。然而，这种转换的机制（包括有效激发波长、转换的时间尺度以及影响因素）仍然不清楚。在这里，我们提出了一种方法，利用间隔12.5纳秒的飞秒激光脉冲进行双光子激发来探测这两种电荷状态的超快转换。我们发现，在大约532纳米的激发波长下，转换效率最高，并且效率还会随温度升高而提高。在300开尔文时，NV0转化为NV–的转换时间约为75皮秒。这些发现加深了对NV中心电荷态动态的理解，并为量子信息应用中的高速自旋读出提供了见解。

  来源：Nano Letters

  时间：2025-10-27

• 光子相互作用频率对于最大化等离子体驱动的电荷转移至关重要

  由于具有光捕获特性和活跃的纳米级环境，等离子体材料成为强大的光催化剂，能够通过等离子体与分子之间的电荷转移等过程引发化学反应。然而，不同激发条件对电荷转移产率和效率的影响尚不明确。在本研究中，我们探讨了光子相互作用频率（即单个等离子体热点中光子相互作用之间的平均时间）对甲基维奥根（methyl viologen）还原反应的影响。研究发现，单纯提高光子相互作用频率并不能成比例地增加还原产率；实际上，光子相互作用频率与调制光照的结合才对电荷转移产率产生影响。在连续波光照条件下，电荷转移产率几乎可以忽略不计；而在具有间歇性黑暗期的脉冲激发下，反应效率显著提高，这可能是由于抑制了电子-空穴湮灭等竞争过

  来源：Nano Letters

  时间：2025-10-27

• 一种金属-酚类网络包覆的凝聚体系统可调节线粒体功能并恢复骨骼稳态，用于绝经后骨质疏松症的治疗

  绝经后骨质疏松症（PMOP）是一种全身性骨骼疾病，由骨代谢平衡紊乱引起，其特征是骨矿物质密度显著下降和微观结构完整性受损，最终导致骨骼脆弱性增加和骨折风险升高。目前的治疗策略往往无法解决由于雌激素缺乏和衰老相关过程导致的线粒体功能障碍。我们开发了一种多功能共聚物系统，该系统利用肽类共聚物封装雌二醇（E2），并进一步涂覆一层金属-酚类网络（MPN），从而同时调节线粒体功能和重建骨稳态。这种涂有MPN的共聚物在骨质疏松骨组织中表现出对微环境的响应性降解作用。在切除卵巢的老年小鼠模型中，静脉注射这些共聚物显著增加了股骨和椎骨的骨体积，同时减轻了对子宫的副作用。这种独特的治疗范式建立了一种双向调节机制

  来源：Nano Letters

  时间：2025-10-27

• 基于光子晶体增强的表面增强拉曼散射生物传感器，配备两亲性树突状超分子探针，用于直接检测血浆中的外泌体

  外泌体在肿瘤诊断方面具有巨大潜力，但从生物流体中高效分离并实现其敏感的原位检测仍然是一个挑战。表面增强拉曼散射（SERS）因其高灵敏度而成为理想的解决方案，但传统的SERS生物传感器在需要复杂纳米结构以产生强信号与实际制造工艺之间存在矛盾。在这里，我们开发了一种新策略，结合了高稳定性的大型蛋白石光子晶体（OPC）基底和两亲性树突状超分子探针（ADSP）来捕获和检测外泌体。OPC基底通过调节入射光来增强SERS性能，使得仅使用简单的金纳米层就能实现低至1 × 10–9 M的检测限。同时，ADSP能够高效地从血浆中捕获外泌体。这两种技术的结合使得使用结构简单的设备即可实现外泌体的直接分离和敏感的原

  来源：ACS Sensors

  时间：2025-10-27

• 灵活的四模式串扰抑制传感器，用于健康与运动监测

  灵活的多模态传感器在健康监测、人体运动检测、软体机器人识别等领域发挥着重要作用。然而，实现多功能传感器、降低各种传感信号之间的串扰以及提高灵敏度仍然是一个重大挑战。在本研究中，通过合理分配功能层，开发了一种紧凑型多层结构的四模态传感器，该传感器利用四种不同的电参数来检测并指示四种相应的物理参数：压力、接近度、湿度和温度。浸渍了NaCl的纸张上指电极的阻抗变化（ΔZ）可以反映湿度的变化；通过印刷螺旋线圈的电阻变化（ΔR）来感知温度；对于压力检测，可以通过测量上下电极之间的电容变化（ΔC）来感知广泛的压力范围；而通过电感变化（ΔH）可以检测物体的接近或远离。由于具备多种功能组合，该传感器在健康监测

  来源：ACS Sensors

  时间：2025-10-27

• 肺表面活性蛋白：可吸入疫苗的“搭便车”效应，增强黏膜及全身抗病毒免疫力

  黏膜免疫对于有效抵御呼吸道病毒感染至关重要。然而，由于天然的黏膜屏障，将疫苗抗原有效递送到呼吸道黏膜存在挑战。在这里，我们介绍了一种利用天然肺表面活性剂（PS）相关蛋白作为载体，帮助疫苗抗原穿越肺黏膜屏障的方法，从而增强肺部驻留记忆T细胞（TRM）的功能、促进长期抗体反应以及分泌型免疫球蛋白A（SIgA）的生成。使用含有可吸入白蛋白模板Mn纳米佐剂（iMnNA）的黏膜疫苗（MnVac）进行肺部免疫后，iMnNA上的PS蛋白会通过与白蛋白结合在原位形成蛋白冠层，从而增加疫苗在肺实质中的积累以及抗原呈递细胞（APCs）对抗原的摄取。当这种疫苗与SARS-CoV-2受体结合域（RBD）二聚体结合时，

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 有机/二维异质结构中的界面配置工程：用于调控激子动力学

  由有机材料与二维过渡金属硫属化合物（2D TMDs）组成的范德华（vdW）异质结构结合了两种成分的优势，展现出卓越的光电性能。目前针对有机/2D TMD异质结构的研究主要集中在探索不同的材料组合及其基本性质上。然而，界面效应如何决定界面构型并调节光与物质相互作用的通用机制尚未被充分研究。在这里，我们展示了通过控制外延生长钒酞菁/二硒化钨（VOPc/WSe2）可以实现激子路径的按需编程。沉积动力学决定了VOPc在WSe2上从层状生长到针状生长的可逆转变。这种外延过程由吸附物偶极矩与局部对称性破缺的双重耦合机制驱动。深入的表征和计算揭示了界面构型在调节激子动力学中的关键作用：VOPc/WSe2中的

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 通过钙/铜/埃莱斯克莫尔（Elesclomol）三重负载纳米笼靶向线粒体氧化应激，实现骨肉瘤的免疫疗法——基于免疫原性细胞死亡机制

  骨肉瘤（OS）的免疫疗法为克服传统治疗方法的局限性提供了一种解决方案。然而，由于MTAP基因的缺失以及免疫细胞浸润稀少，骨肉瘤属于“冷肿瘤”，具有较高的免疫耐受性。在此研究中，我们构建了钙/铜/埃斯克洛莫尔（Ca2+/Cu2+/STA-4783）三重负载的纳米笼（SACCT NCs），以靶向线粒体氧化应激并诱导免疫原性细胞死亡（ICD），从而用于骨肉瘤的免疫治疗。这种pH响应型纳米平台能够将Ca2+和STA-4783共同递送到线粒体中，通过TCA循环和SOD1促进H2O2的过量产生。随后，SACCT NCs释放的Cu+有效将H2O2转化为有毒的•OH，导致氧化应激损伤和线粒体功能障碍，而非引发

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 由流体动力滑移效应引起的石墨烯纳米粒子悬浮液中的负内禀粘度

  ### 纳米粒子悬浮液粘度的反常行为在传统观念中，悬浮液的粘度通常随着粒子浓度的增加而升高。然而，近年来关于原子级薄纳米材料（如石墨烯）悬浮液的实验研究却挑战了这一预期。这些实验表明，在高剪切速率和低固相浓度下，某些悬浮液的表观粘度反而低于纯溶剂的粘度，即其内禀粘度为负值。这种反常现象引起了广泛的关注，因为它不仅对基础科学有重要意义，也对实际应用具有潜在价值。本研究通过分子动力学（MD）模拟，系统地探讨了纳米级石墨烯片在水中的剪切粘度行为。我们研究了石墨烯片的长宽比（从4.5到12.0）在高佩克莱数（Pe ≥ 100）下的影响。模拟结果表明，随着长宽比的增加，内禀粘度逐渐减小，并在某个阈值（约

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 靶向线粒体的双离子干扰剂可增强铜死亡（Cuproptosis）效应，从而提升黑色素瘤的免疫治疗效果并加速术后伤口愈合

  黑色素瘤的复发和全层皮肤缺损严重影响了患者的康复和生活质量。迫切需要一种既能消除残留黑色素瘤细胞又能加速伤口愈合的治疗平台。铜死亡（Cuproptosis）作为一种有前景的抗癌策略应运而生。然而，克服癌细胞的适应性防御机制并使其对铜死亡敏感仍然是一个重大挑战。在这项研究中，我们通过将一种针对线粒体的姜黄素衍生物（MitoCur）整合到掺钙和铜的普鲁士蓝纳米平台上，开发出一种靶向线粒体的Ca/Cu双离子紊乱诱导剂（Mito-chaos）。Mito-chaos具有出色的线粒体靶向性、模拟多种酶的催化活性以及强大的近红外-II（NIR-II）光热性能。它能够将Cu2+和Ca2+离子精确输送到线粒体内

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 迈向二维范德华磁振子传输器件：WTe2电极实现高效磁振子自旋注入与检测

  在现代科技发展的进程中，研究磁性材料中集体激发现象（如自旋波或其量子形式——磁子）的传输机制，成为探索低功耗、高速度波导计算技术的重要方向。磁子作为信息载体，其自旋特性对于构建新型磁子器件具有重要意义。然而，实现高效的磁子自旋注入与检测，一直是二维材料基磁子传输设备发展的关键瓶颈。本文通过研究一种非磁性二维范德华材料——钨碲化物（WTe₂），揭示了其在磁子自旋传输中的独特作用。WTe₂不仅能够通过传统自旋霍尔效应（SHE）实现平面内磁子自旋的高效注入和检测，还能够通过非传统电荷-自旋转换机制，实现平面外磁子自旋的注入与检测。这一双重功能在传统电极材料如铂（Pt）或铁镍合金（Py）中难以实现，尤

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 一种基于描述符的热力学框架，用于实现二维材料外延中的单向成核

  单向成核对于实现二维（2D）材料的晶圆尺寸单晶外延至关重要，然而由于外延层与基底界面处的对称性不匹配导致的能量等效性，多方向成核会从根本上阻碍这一过程。在这里，我们提出了一种通用的、分层的框架，该框架结合了热力学建模、外延描述符构建和基底台阶工程，以实现多种2D材料中的单向成核和外延。我们的热力学模型将2D成核分为以边缘为主导和以表面为主导两种情况，并指出只有当台阶与优选的外延轴精确对齐时，才能控制以表面为主导的成核过程。我们开发了一种基于晶格失配和界面原子间距的定量外延描述符，用于筛选任意2D/基底系统的最佳生长方向，从而无需进行第一性原理计算。将该框架应用于基准系统后，预测石墨烯和六方氮化

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 基于吡咯烷的多组分金属笼结构：用于高效吸附和光催化降解全氟辛酸

  由于全氟辛酸（PFOA）具有极强的化学稳定性和生物累积风险，其清除仍然是一个关键挑战。在这里，我们介绍了两种基于芘的多组分金属笼结构，这些结构能够协同实现高容量的吸附和光催化降解功能。由4,4’-联吡啶四羧酸衍生的金属笼对PFOA的吸附能力高达1223毫克/克，这一吸附效果得益于多价静电相互作用和氢键的作用。随后对预浓缩的PFOA进行光催化处理后，通过超氧自由基介导的链断裂机制，在6小时内实现了91%的脱氟效果，这一过程通过电子顺磁共振和中间体分析得到了验证。通过将金属笼固定在分子筛上制备出的实用固定化系统，在连续六次循环使用后仍能保持超过80%的初始活性。这项工作展示了在超分子结构中实现吸附

  来源：ACS Nano

  时间：2025-10-27

• 小麦叶枯病菌（Zymoseptoria tritici）淡季有性生殖：晚期相遇的交配机会有限

  Highlight主要结果主要结果是，一个较晚到达死亡寄主组织的小麦叶枯病菌(Zymoseptoria tritici)菌株，仍然可以与先前已定殖在植株上的相容菌株交配；然而，如果两个菌株都在植株干燥后才到达，则有性生殖便不会发生。定量分析表明，尽管在小麦残体上由晚期相遇引发的交配是可能的，但它们对总的后代群体贡献甚微（<2%）。我们讨论了这一发现对病害管理的流行病学意义，强调了其引发的基础和应用层面的问题。引言植物病原性子囊菌的有性生殖在许多方面仍然是个谜团，无论是其生理决定因素还是其流行病学后果。一些模式子囊菌（例如粗糙脉孢菌(Neurospora crassa)）有性生殖期间的生理

  来源：Fungal Genetics and Biology

  时间：2025-10-27

• 综述：绝经激素治疗：30年进展与争议

  引言绝经是每位女性终将经历的重要生理转折点，此过程常伴随一系列全身性不适症状，并可能增加多种健康风险。目前，美国女性的平均绝经年龄为51岁，每日有超过6000名女性进入绝经期（临床定义为连续12个月无月经）[1]。观察性研究表明，围绝经期及绝经后雌激素水平的下降与多种不良健康状况的发生相关，这为绝经激素治疗（Menopause Hormone Therapy, MHT）的应用提供了理论基础。心脏病学视角下的MHT尽管近期的研究证实了在绝经早期启动MHT的安全性和潜在益处，但MHT不应被用于心血管疾病（Cardiovascular Disease, CVD）的一级或二级预防。大型随机试验表明，M

  来源：Endocrinology and Metabolism Clinics of North America

  时间：2025-10-27

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