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通过在Mott–Schottky异质结构电催化剂Ni(OH)2–In中构建内置电场,来定制甘油选择性氧化的反应路径
用甘油电氧化反应替代阳极氧演化反应来生产氢能源,不仅能够降低能耗,还能获得高价值的化学产品。然而,该系统仍存在法拉第效率低、选择性差以及反应途径不明确等瓶颈问题。本文制备了Mott–Schottky Ni(OH)2–In异质结构,用于选择性地电氧化甘油(GOR)。一系列实验和理论计算验证了电荷在异质界面上的传递过程以及内置电场(BIEF)结构的形成。结果表明,在10 mA cm–2的电流密度下,Ni(OH)2–In异质结构的电位仅为1.22 V(相对于RHE)。该材料对甲酸的法拉第效率高达93%,选择性达到95%,并且经过20次循环后仍保持稳定性能。其优异的性能归因于甲酸生成途径的改变、速率决
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过金属间结构与保护层的结合,协同提升PtCo的耐用性
为开发具有成本效益的质子交换膜燃料电池,人们开展了大量研究,旨在通过使用Pt-M(M:过渡金属)合金催化剂来替代昂贵的铂族金属(PGM),从而减少对铂族金属的依赖。尽管取得了进展,但这些催化剂在燃料电池连续运行过程中仍存在过渡金属溶解的问题。本研究提出了一种碳壳包裹的有序PtCo纳米催化剂(Ord-PtCo),该催化剂通过一种新颖的一锅两步退火工艺制备,以解决这一问题。有序合金结构与保护性碳壳的结合显著提升了催化剂的催化活性和耐久性。在实际燃料电池测试中,当铂族金属负载量仅为0.081 mgPGM cm–2、在H2-Air条件下工作时,Ord-PtCo在0.8 V电压下实现了0.311 A c
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过利用糠醛衍生物制备的可再生环氧单体,通过催化ROCOP反应将二氧化碳(CO2)和一氧化碳(COS)转化为可持续聚合物的途径
塑料废物,尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),所带来的环境挑战需要创新的生物降解策略。来自Thermobifida cellulosilytica的角质酶Thc_Cut1(Cut)通过1H-1,2,3-三唑-4-甲醛(TA4C)衍生物与不同长度的烷基链(C3、C6、C9)进行了位点特异性结合。这些结合旨在通过调节酶的疏水性来增强其对PET的亲和力。无论是结合型还是未结合型的角质酶,其酶动力学参数均显示修改对其催化活性影响甚微。然而,PET水解效率显著提高:含有己基和壬基TA4C的角质酶释放对苯二甲酸(TPA)的能力分别提高了65%和69%,超过了未结合型角质酶的性能。扫描电子显微镜和水接触角
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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具有增强离子传输性能的新型层压结构,用于高性能纸质微流控燃料电池
基于纸张的自泵式微流控燃料电池(PMFCs)通常利用多孔纸张的毛细效应来实现反应物的被动输送和同轴流动,因此被视为分析测试和临床诊断中最有前景的微型电源。然而,由于阳极和阴极并排排列,导致离子传输效率低下,从而限制了PMFC的性能,表现为较大的欧姆电阻和较差的性能。在这项研究中,开发了一种新型的PMFC,其阴极和阴极流动通道依次层叠在阳极流动通道之上。这种层叠结构能够有效缩短离子传输路径并增强离子传输效果。此外,这种新型结构还表现出燃料交叉现象减少等有利特性。由于离子传输效率的提升,该电池的性能相比并排排列结构提高了452.8%。峰值功率密度达到63 mW cm–2,极限电流密度达到313.5
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过SnF2电解质富集Sn的双层SEI结构,用于制备稳定的固态钠离子电池
固态钠金属电池(SSSBs)在实现下一代储能系统的高能量密度和安全性方面具有巨大潜力。然而,钠金属负极的实际应用受到较差的界面接触和严重的枝晶生长的严重阻碍。在这里,我们设计了一种双层固体-电解质界面(SEI),该界面由内层的富锡NaF层和外层的NaF-有机复合材料层组成,这一设计是通过SnF2对NASICON/PVDF-HFP混合固体电解质(HSEs)进行不对称改性实现的。SEI中原位形成的金属锡不仅增强了Na+的传输动力学,还动态地均匀化了电场分布,从而实现了均匀的Na+流动和沉积。因此,配备这种SEI的钠/钠对称电池达到了2 mA cm–2的临界电流密度(CCD),这比之前报道的HSEs
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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制备具有介孔和不饱和边缘的Ti3C2纳米片,以实现锂多硫化物的协同吸附-催化作用
锂硫电池是下一代最有前景的电池技术,但仍需解决一些问题,例如多硫化物的穿梭效应和反应动力学缓慢的问题。利用二维(2D)宿主材料与锂多硫化物之间的强相互作用是抑制穿梭效应和加速反应动力学的有效方法之一。在本研究中,通过在氨水中蚀刻2D Ti3C2 MXene纳米片,生成了丰富的边缘位点,用于锂多硫化物的吸附和催化转化。同时,通过将Ti3C2纳米片与交联碳纳米管(CNTs)结合,构建了三维(3D)网络结构,以容纳硫元素并促进锂离子和电子的传输。实验测试结果和理论计算表明,Ti3C2的边缘未饱和位点对锂多硫化物的吸附能力更强,Li2S的分解能更低。得益于这些结构优势,负载硫的样品表现出更优异的倍率性
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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激光加工的全纸质可穿戴及可生物降解电化学传感器,用于持续检测汗液pH值
由于具备柔韧性、贴合皮肤的能力以及持续实时运行的能力,柔性可穿戴电子设备在人类医疗保健领域受到了广泛关注。然而,传统的石油基聚合物可穿戴电子设备缺乏环境可持续性,因为其废弃处理会产生具有重大生态影响的电子垃圾。在此,我们使用典型的纤维素基纸张制造了一种可生物降解且可穿戴的电化学传感器,用于持续监测汗液的pH值。该纸张经过疏水改性,并通过二氧化碳(CO2)激光进行蚀刻处理,然后通过层层堆叠的方式组装成了全纸质电化学(APEC)传感器。APEC传感器由基于纸张的pH传感器和用于采集汗液的微流控贴片组成。我们制备了以MXene为载体的聚苯胺:聚苯乙烯磺酸盐(PANI:PSS)纳米颗粒来检测H+离子,
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过活性炭氧化改性提高低湿度条件下的吸附式热储能性能:从基础实验到多尺度模拟及理论预测
由于具有可逆的热化学储能特性,吸附式热能存储已成为整合可再生能源的关键途径。活性炭(AC)-水蒸气系统在低相对湿度条件下存在热能存储密度不足的核心瓶颈。现有的方法通常依赖于试错法来盲目提升性能,从而导致大量资源浪费。为了解决这一问题,本研究提出了一种创新的“实验-多尺度模拟-热力学模型”策略。该策略旨在量化吸附结构与功能之间的关系,从而根据所需的材料性能目标进行有针对性的物理化学性质设计。实验首次证明,10 wt% 的 H2O2 改性是最佳阈值浓度,在 25 °C 和 30–40% 的相对湿度条件下,可将活性炭(ACF)的热存储密度提高 78.80%。17 Å 的狭缝孔模型能够定性描述水蒸气的
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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在可见光照射下,基于吡啶的供体-受体聚合物无需任何添加剂即可高效产生活性二氧化氢(H2O2)
尽管供体-受体(D-A)有机聚合物具有结构可调性和无金属的优点,但其实际应用受到高成本、低效率以及需要使用牺牲剂等因素的阻碍。迄今为止,尚未有基于低成本2,6-二氨基吡啶(DAP)和对苯二甲醛(TAP)制备的D-A聚合物催化剂的相关报道。在这项研究中,我们通过绿色水介导且无需催化剂的多元反应合成了基于吡啶的聚合物(HPs)。该材料在无需添加任何物质或通入氧气的情况下,实现了998.0 μmol·gcat–1·h–1的H2O2产率,这一产率是无表面活性剂聚合物的2.3倍。详细表征表明,双表面活性剂不仅促进了多腔结构的形成,还调节了催化剂中的亚胺含量,从而改变了其带隙结构并增强了光电流强度。机理研
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过原子比控制实现Co–Al金属–金属氧化物催化剂中的Co0/Ov-Co协同效应,从而高效地将脂肪酸氢化为脂肪醇
将羧酸选择性氢化为醇仍然是一个挑战,因为这需要多个活性位点同时发挥作用:用于氢气(H2)的活化、反应物的吸附以及C–O键的选择性断裂。在这里,我们通过氢气诱导还原层状双氢氧化物(LDH)前体来制备一系列Co–Al金属-金属氧化物(MMO)催化剂,并可调节Co与Al的比例。最优的Co4Al1-MMO催化剂具有高度分散的Co0纳米颗粒以及丰富的氧空位(Ov-Co)。Co0/Ov-Co双活性位点协同促进了H2的解离和羰基氧C=O键的活化,而晶格中的氧原子则稳定了该催化剂的不稳定结构。在温和的条件下(180 °C,2 MPa的H2压力,3小时),该催化剂能够实现辛酸100%的转化率,并具有99%的醇选
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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钼单原子与纳米团簇的协同催化作用提升了NO₃⁻+HCOOH共电解反应的效率,从而促进了尿素的生产
目前通过NO3–+CO2共电解法制备尿素的过程中,存在碳氮(C–N)耦合效率低以及副反应较多的问题。为了解决这些问题,我们采用了一种新的共电解方法,即NO3–+HCOOH共电解,使用了一种催化剂——该催化剂由锚定在BN纳米片上的混合Mo单原子和纳米簇组成(Mo1+NC/BN)。通过全面的实验和理论分析,我们发现Mo单原子与Mo纳米簇之间存在协同催化作用,能够促进关键中间体*NH2和*COOH*的生成,引导其碳氮耦合过程朝向尿素的形成方向,并同时抑制副反应的发生。令人印象深刻的是,通过结合等离子体辅助的空气转化为NOx–的过程以及NOx–+HCOOH共电解,我们实现了高达432.61 mmol
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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聚合物结构调控层状氧化钒正极的锌存储能力
层状结构的V2O5化合物是水系锌电池(AZBs)中典型的正极材料。然而,它常常会遇到钒严重溶解和结构坍塌的问题,从而导致循环寿命较短。在本研究中,我们使用聚o-甲氧基苯胺(POMA)对V2O5进行预插层处理,所得到的材料POMA-V2O5的层间距达到了19.34 Å,远大于商业化的V2O5(c-V2O5)和聚苯胺插层V2O5(PANI-V2O5)的层间距。正极的放电容量与其层间距密切相关,POMA-V2O5正极在1 A g–1的电流下具有最高的初始放电容量,为353.8 mAh g–1,分别是c-V2O5和PANI-V2O5正极的2.94倍和1.73倍。令人满意的是,Zn//POMA-V2O5
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过利用蔗糖合成酶和固定化糖基转移酶的双酶级联反应实现雷巴乌迪苷D的可持续生产
Rebaudioside D(Reb D)是一种天然的、零热量的高强度甜味剂。然而,由于甜叶菊叶片中Rebaudioside D的含量较低,限制了其大规模生产。传统的生物技术方法通常使用昂贵的商业糖类作为碳源和能源,这不仅增加了生产成本,还限制了生产的可扩展性。为了解决这些问题,本研究开发了一种可持续且高效的Reb D生物生产工艺。首先,从廉价且丰富的农业废弃物中获得的生物质水解物富含葡萄糖,可作为微生物发酵中的有效碳源。基于此构建的生物质水解物系统能够降低成本、缩短反应时间并提高酶活性。针对Reb D糖基化酶系统目前存在的问题(如效率低下、稳定性差以及依赖昂贵的糖供体如UDP-葡萄糖),本研
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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绿色高效的多巴胺/巨型碳酸酐酶涂层的制备,用于直接捕获空气中的二氧化碳
碳酸酐酶(CA)在应对不断上升的大气二氧化碳(CO2)水平方面具有巨大潜力;然而,其稳定性较差、纯化成本高昂且难以回收利用,这些因素限制了其应用。本文提出了一种新颖的一步法多巴胺(PDA)-Fe2+涂层技术,用于固定一种名为“mega-CA”的纳米级酶——即纳米尺寸的SazCA-铁蛋白组装体(nsSazCA-F),该组装体具有极大的尺寸(21 nm × 21 nm × 21 nm)和超高的分子量(1224 kDa)。通过利用低浓度的Fe2+促进多巴胺在多孔镍泡沫(NF)上的聚合,成功制备出了具有层次结构的多孔PDA-Fe2+-nsSazCA-F@NF涂层。该涂层在经过10次重复使用后仍保持了8
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过羟基磷灰石纳米线涂层制备的超稳定锌阳极
水基锌离子电池(ZIBs)由于其低成本、高容量和安全性而成为下一代储能技术的有力候选者。然而,锌阳极存在的问题,如枝晶生长和副反应,限制了其性能。本研究通过在锌阳极上涂覆亲水性的羟基磷灰石(HAP)纳米线来应对这些挑战。三维多孔的HAP层提高了润湿性,提供了丰富的Zn2+传输通道,使电场分布和Zn2+沉积更加均匀,并作为物理屏障防止电解质与阳极直接接触,从而显著抑制了副反应。采用HAP@Zn阳极的对称电池在1 mA cm–2的电流下循环1200小时以上仍表现出优异的稳定性;即使在10 mA cm–2的电流下也能循环300小时。HAP@Zn||Cu半电池在5 mA cm–2–1
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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在形状记忆聚己内酯中具有动态化学交联网络的机械变色构建模块:一种将可逆性、重复性和可恢复性整合到单一多功能材料中的模型策略
迄今为止,已经报道了多种溶液状态下的响应行为,例如对温度、pH值和光的响应。然而,在块状材料中实现多重响应功能(尤其是那些可逆、可重复和自修复的功能)仍然是一个挑战,尤其是在材料受到外部刺激而受损或撕裂后。本研究提出了一种策略,将机械变色和动态共价键合的构建单元结合到形状记忆聚合物(SMP)的网络点和软段中,从而创造出具有多重响应能力的块状材料。通过使用聚己内酯(PCL)作为SMP基质,并在其切换段中加入螺吡喃(SP),以及在网络点处引入基于呋喃-马来酰亚胺Diels–Alder(DA)化学反应的分支单元,所得材料在受到机械应力时表现出机械变色现象,由于SMP效应而恢复形状,并通过热触发的可逆
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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利用HPMBP-Cyanex 923协同萃取系统从实际沉淀母液中高效选择性地回收锂
从沉淀母液中直接高效地回收锂离子受到了越来越多的关注,但由于锂离子(Li+)浓度低且钠离子(Na+)过量,这一过程仍面临诸多挑战。为了解决这些问题,我们提出了一种协同萃取系统,使用1-苯基-3-甲基-4-苯甲酰-5-吡唑酮(HPMBP)作为萃取剂,Cyanex 923作为增效剂,该体系在工业母液中表现出对锂离子的高选择性。在单步萃取过程中,HPMBP-Cyanex 923从含有1.46 g/L锂离子、67 g/L钠离子和2.57 g/L钾离子的母液溶液中成功提取了85%的锂离子,同时仅摄入了4%的钠离子和钾离子。总有机碳(TOC)测试表明,HPMBP-Cyanex 923的溶解损失明显低于常用
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过排列的纤维素大纤维增强和 Toughen 的聚乳酸复合材料,用于摩擦电纳米发电机应用
煤焦油中氮化合物的存在会严重毒害加氢催化剂并降低燃料质量。然而,由于含氮化合物的碱性和非碱性性质不同,传统的提取和脱氮过程需要分步骤进行,这不可避免地会导致中性油的共提取,从而带来难以解决的净化难题。在这项研究中,使用对甲苯磺酸(PTSA)作为氢键供体(HBD),以及咪唑(Im)、2-甲基咪唑(MIm)或2-乙基咪唑(EIm)作为氢键受体(HBAs),合成了三种基于酸性咪唑的深共晶溶剂(DESs)。研究人员对这些溶剂从模型油和煤焦油中提取喹啉和吲哚的效果进行了测试。在35°C条件下,当DES与油的比例为1:5时,喹啉的提取效率达到了100%,吲哚的提取效率为98.8%,同时中性油的夹带量极低(
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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磷酸以及H3PW12O40/K3PW12O40催化剂在玉米秸秆纤维素转化为5-羟甲基糠醛过程中的作用:通过实验和理论研究对转化机制的新见解
煤焦油中氮化合物的存在会严重毒害加氢催化剂并降低燃料质量。然而,由于碱性含氮化合物和非碱性含氮化合物的性质不同,传统的提取和脱氮过程需要分别进行,这不可避免地会导致中性油的共提取,从而带来难以解决的净化难题。在这项研究中,使用了对甲苯磺酸(PTSA)作为氢键供体(HBD),以及咪唑(Im)、2-甲基咪唑(MIm)或2-乙基咪唑(EIm)作为氢键受体(HBA),合成了三种基于酸性咪唑的深共晶溶剂(DESs)。研究人员对这些溶剂进行了模型油和煤焦油中喹啉和吲哚的提取实验。在35°C条件下,当DES与油的比例为1:5时,喹啉的提取效率达到了100%,吲哚的提取效率为98.8%,同时中性油的夹带量(N
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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《绿色旋转:利用旋转床反应器中可再生脂质原料,通过脂肪酶催化合成生物活性脂肪酸酰胺》
在当前的研究中,科学家们提出了一种创新的生物催化策略,旨在从微生物脂质中高效合成一系列具有生物活性的脂肪酸乙醇胺(FAEAs),包括棕榈酸乙醇胺(PEA)、油酸乙醇胺(OLA)、硬脂酸乙醇胺(SEA)以及亚油酸乙醇胺(LEA)。这一过程利用了从乳酸菌酵母菌株 *Cutaneotrichosporon oleaginosus* 中提取的脂质,这些脂质来源于乳清渗透液(Whey Permeate, WP),这是一种主要的乳制品副产品,并与废弃食用油(Waste Cooking Oil, WCO)相结合,为微生物生长提供了丰富的营养来源。通过两步酶促级联反应,即三酰甘油(TAGs)的酯交换反应生成乙
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22