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  • 用于从生物炼制原料连续两相合成呋喃的结构化催化剂

    本研究聚焦于一种可持续的化学工艺,旨在通过使用木质纤维素生物质来加速材料转化。这一过程在酸性条件下将半纤维素糖类脱水生成糠醛,这是一种具有广泛应用前景的平台化学品。传统的工业方法(如华夏和西普罗)在生产糠醛时仅能达到约50%的理论收率,并且消耗大量的蒸汽。然而,这些方法往往伴随着高分子量副产物——即“胡敏”物质的形成,这会显著限制糠醛的产量。为了克服这些问题,研究者们开始探索新的催化剂体系和反应条件,以提高糠醛的收率和选择性,同时减少废物产生。本研究采用了一种创新的工程方法,即利用3D开孔铝泡沫结构作为催化剂载体。这种结构具有高比表面积(900–2000 m²/m³)、高床孔隙率(约0.84–

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 影响生物催化剂活性:温度选择与底物特性的协同作用至关重要

    酶催化聚酯合成是一种有前景的替代传统高温熔融缩聚反应的方法。该方法的核心在于利用酶作为催化剂,替代传统化学方法中可能有毒的金属氧化物或有机金属化合物,从而减少对环境的影响。然而,酶的性能受到多种因素的影响,包括反应温度、底物特性以及酶的固定化技术等。为了深入了解底物特性对酶催化活性的影响,本研究对不同链长的脂肪族二醇与己二酸的反应系统进行了系统评估。研究结果表明,二醇的极性和己二酸在反应体系中的溶解度对酶的催化活性具有显著影响。在本研究中,使用了*Candida antarctica*脂肪酶B(CaLB)固定在Immobead 150载体上的酶催化剂。通过在40、60或80°C的等温条件下进行

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 经过面工程处理的Cu2O催化剂能够调控Cu0/Cu+位点的比例,从而实现对糠醛的选择性电还原

    糠醛(FF)的电化学氢化生成糠基醇(FA)是一种可持续的生物质原料升级策略,其中Cu0/Cu+协同作用位点作为关键的活性中心。然而,由于难以精确调控Cu0/Cu+比例,阐明其反应机制并优化催化性能仍然具有挑战性。在此,我们提出了一种表面工程方法来调控Cu2O的微观结构,从而实现Cu氧化态的可控调节并提高FF向FA的转化效率。有限元模拟和实验表征表明,Cu2O纳米颗粒从立方相转变为立方八面体相再转变为八面体相的过程中,局部电场逐渐增强,促进了Cu+的原位还原并调整了Cu0/Cu+比例。其中,立方八面体相Cu2O催化剂表现出最高的法拉第效率(FE)和转化率(分别为72.5%和100.0%),优于立

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 二氧化碳在钒促进的水相K2CO3中的吸收过程的动力学与机理研究

    在当前的碳捕集技术中,基于水合碳酸钾(K₂CO₃)的吸收过程是第一代技术中已具备大规模应用潜力的代表性方法。其显著的稳定性以及较低的再生能耗是其主要优势,但其固有的缓慢的CO₂吸收速率是主要的限制因素。本研究探讨了五氧化二钒(V₂O₅)作为速率促进剂在水合碳酸钾体系中对CO₂吸收的增强作用,通过一系列实验条件(V₂O₅浓度最高可达6 wt %,溶剂负载最高为60%,温度范围在313至358 K之间)对吸收速率进行了全面测量。结果表明,V₂O₅显著提升了吸收速率,其提升幅度可达到未添加促进剂的K₂CO₃的2至3倍。通过分析五氧化二钒的物种分布,发现其增强作用源于CO₂与氢单钒酸盐(HVO₄²⁻)

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 索福拉·通金西斯(Sophora tonkinensis Gagnep.)的非药用部分中的纳米纤维素经过闭环利用,被制成磁性印迹聚合物,用于靶向分离药用部分中的槲皮素

    强调利用生物质资源是推动绿色化学和环境保护的重要步骤,对减少碳排放和促进碳中和具有重要意义。将农业废弃物转化为生物质资源(如纳米纤维素)对低碳经济具有重大价值。然而,如何实现天然活性植物成分的环境友好性和选择性分离仍是一个亟待解决的问题。在这项研究中,研究人员借鉴了“用豆荚煮豌豆”的传统智慧,对草药Sophora tonkinensis Gagnep.中非药用部分的生物质进行了处理,以获得用于制备磁性分子印迹复合材料的纳米纤维素。这种复合材料以磁性Fe3O4纳米颗粒和纳米纤维素颗粒的堆叠结构作为载体,通过表面印迹技术制备出了磁性纳米纤维素分子印迹聚合物(MIPs/MCNC)。该材料表现出优异的

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 铜掺杂诱导的CoS2纳米笼晶格畸变:提升先进锂硫电池中多硫化物转化效率的机制

    在锂硫电池(LSBs)中,硫的转化过程包含多个步骤,包括固态-液态(S8 转化为 Li2S8)、液态-液态(Li2S8 转化为 Li2Sx x 4)、液态-固态(Li2Sx 转化为 Li2S2)以及固态-固态(Li2S2 转化为 Li2S)转变。其中,固态-固态相变是复杂硫还原反应(SRR)中最缓慢的步骤。本研究设计了一种掺铜的 CoS2 复合材料,将其嵌入超薄氮掺杂碳层中(Cu-CoS2@NC),以加速锂硫电池中的多硫化物转化动力学。使用 Cu-CoS2@NC 涂层的商用聚丙烯隔膜(Cu-CoS2@NC//PP)作为功能中间层组装的电池表现出优异的倍率性能(在 5.0C 下为 754 mAh

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 通过电解废弃物资源生成氨气的可行性:作为实现工业部门脱碳的多方面途径

    通过优化电解工艺来探索绿色氨生产的经济可行性,需要评估氨与其他常见替代品相比的优势。我们研究了利用废水和废气中的含氮原料生产氨的实用性,从而推动氮的循环经济。研究结果表明,氨作为氢载体的可行性在很大程度上取决于运输方式、氢的蒸发速率以及运输距离。从长远来看,无水氨作为长期储能介质的潜力超过了其他绿色储能方式(包括锂离子电池和液化氢气)。我们证明,在氢燃料电池中使用裂解氨发电(尤其是在夏威夷等偏远地区)可以与使用天然气通过低效燃气轮机发电的成本相竞争。最后,由于绿色氨的价格全年稳定且通过去除了运输成本实现了能源的分布式供应,因此将其引入化肥市场是可行的,这与现有技术的价格波动和较高的运输成本形成

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 基于竹纤维纸的过滤材料,能够快速高效地捕捉微塑料

    针对全球微塑料(MPs)污染这一热点问题,研究人员利用竹纤维素通过机械加工和传统造纸技术制备出了一种环保的纸质过滤器。该纸质过滤器对氨基改性聚苯乙烯(PS-NH2,粒径5 μm)的捕获效率稳定在98%,过滤通量高达21167 L m–2 h–1。值得注意的是,其过滤过程遵循中间阻塞模型(R2 = 0.99),且具有优异的重复使用性能,经过10次循环后仍能保持99%的过滤效率。此外,该过滤器对聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)的去除率也超过95%,同时对三个天然水样的净化效果也非常显著。其卓越的捕获性能源于微观结构与微塑料之间的多尺度协同作用,包括物理拦截、微塑料自沉

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 通过光热接力催化实现基于生物的呋喃类化合物的智能“两栖”催化剂介导的氧化增值利用

    将生物质资源通过催化转化合成有价值的大宗化学品对于应对能源危机以及实现绿色、可持续的化学生产具有重要意义。在本研究中,利用金属有机框架(MOF)作为异相催化剂,通过串联光热接力催化技术实现了从生物质高效、选择性地生产马来酸酐(MAN)。首先,在可见光的作用下,将基于生物的糠酸(FAC)和糠醇(FAL)转化为5-羟基-2(5H)-呋喃酮(5-HFO);随后,在相同催化剂的作用下,5-HFO在热条件下进一步被选择性转化为MAN。在自然光照射下,使用含有金属V和介孔四(4-羧基苯基)卟啉的V-TCPP催化剂时,5-HFO的转化率达到99.0%,选择性为95.3%;而在V-TCPP催化剂的热促进下,5

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 重新设计无机-有机杂化聚合物涂层,以适用于可持续且对热敏感的基底:在室温下实现氧气阻隔性能和马氏体硬度

    如今,大多数材料仍然来源于不可再生资源,这导致了资源枯竭和环境污染。尽管存在可持续的替代品,但由于它们的性能有限——例如较差的氧气阻隔性能和较低的机械稳定性——这些替代品未能得到广泛采用。功能性涂层在克服这些缺点方面具有巨大潜力。然而,许多传统的涂层都是为基于石油的基底开发的,采用热固化、紫外线(UV)或化学固化方法,这些方法需要较高的能量输入或可能含有有毒物质。为了解决这个问题,我们开发了一种无机-有机杂化聚合物涂层(IOHPC),它在室温下具有较低的氧气透过率(OTR)和较高的马氏硬度(HM),且不需要使用有毒的硬化剂,同时能够保持热敏基底的完整性。关键在于选择合适的金属醇盐来构建高效的网

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 通过快速碳热还原实现的中尺度电极工程:缓解高功率钒流电池中的传输-反应不匹配问题

    钒流电池(VFBs)的大规模应用受到低功率密度的严重限制,这是由于传统碳毡电极内部质量传输与反应过程之间存在严重不匹配所致。为了解决这一问题,我们开创了一种基于微波诱导的碳热还原(MICR)技术,用于实现介观尺度电极工程,同时优化离子传输和催化活性。通过有限元模拟发现,均匀的孔隙结构对于消除浓度极化和副反应具有关键作用;我们的MICR技术能够在10秒内快速、精确地调控纤维表面的孔隙结构,使孔隙系统包含0.4微米的缺陷腔体以及2-10纳米的介观孔隙。这一过程还能原位生成丰富的含氧官能团,显著提升钒离子的吸附能力和氧化还原反应速率(这一效果通过密度泛函理论计算得到了验证)。采用这种MICR技术制备

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 用于增强酯交换反应的微波吸收型CaO-CNT催化剂:通过介电损耗转化实现高效脂肪酸甲酯的生产

    微波辅助技术显著提升了异相催化下的酯交换反应效率,从而生产出脂肪酸甲酯(FAME),这是生物柴油的主要成分。FAME还是可持续航空燃料的关键中间体。然而,催化剂对微波的吸收能力对其催化性能的影响至今仍不明确。在本研究中,我们成功制备了一种具有微波吸收能力的催化剂(CaO-CNT)和一种对微波透明的催化剂(CaO-SiO2),并评估了它们在棕榈油与甲醇酯交换反应中的催化效果。结果表明,具有微波吸收能力的CaO-CNT在微波场中的催化性能更佳,其介电损耗(tan δε = 0.172)明显高于CaO-SiO2(tan δε = 0.002),显示出更强的微波吸收能力。CaO-CNT为被微波加热的反

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 利用副产品废气生产甲酸铵:经济与环境视角

    减少钢铁行业的温室气体排放变得越来越重要。一种可行的方法是将对二氧化碳(CO)含量高的副产气体进行转化,生产高价值化学品,而不是将其传统地用作能源,因为后者通常会导致大量的二氧化碳排放。在此背景下,本研究提出了利用钢铁副产气体中的二氧化碳通过生物催化工艺生产甲酸铵(AF)的方法。为了评估该工艺与传统煤炭基工艺的经济和环境可行性,我们进行了包括技术经济分析和生命周期评估在内的全面研究。据估计,该工艺生产的甲酸铵最低售价为每吨814.1美元,与传统工艺的价格相当。这一结果凸显了集成热泵以提高经济性能的必要性。此外,该工艺的环境影响较低,每吨甲酸铵产生的二氧化碳当量为3.1千克,而传统煤炭基工艺为5

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 基于羧甲基纤维素的发光水凝胶通过配位键和氢键的协同效应构建,实现l-抗坏血酸的可逆发光切换

    作为一种众所周知的可生物降解和可再生的聚合物,纤维素在发光材料的发展中最近受到了广泛关注。然而,实现多功能发光水凝胶仍然是一个重大挑战。在这里,我们报道了通过镧系离子(Ln3+)配合物的金属-配体协同作用以及羧甲基纤维素(CMC)、聚乙二醇(PEG)和吡啶-2,6-二羧酸(DPA)分子之间的氢键相互作用,构建了响应刺激的发光水凝胶。这种基于氢键相互作用的分子锚定策略有效抑制了DPA分子的聚集,并通过Ln3+-DPA配位键的协同作用增强了水凝胶中Ln3+-DPA复合物的稳定性,从而制备出了具有优异发光性能的发光水凝胶。CMC和PEG通过氢键相互作用形成的动态双网络结构赋予了发光水凝胶更好的机械性

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 从阳极氧化电解液中可持续回收镍并重新沉积,以增强不锈钢电极上的氢气析出效果

    开发了一种可持续且高效的方法,用于制造在碱性介质中具有增强氢演化反应(HER)性能的富镍不锈钢(SS)电极。在基于乙二醇的电解液中阳极氧化不锈钢,可以使其表面粗糙化,并从低镍含量的不锈钢基底中选择性地溶解镍,然后将该基底重新用于在阳极氧化后的不锈钢表面重新沉积镍。通过系统优化沉积参数(包括施加的电位和通过的电荷量),制备出了具有定制表面特性的镍-不锈钢电极。其中,Ni-ASS-9电极在−1.1 V(相对于SCE)电位下、通过9 C的电荷量后,表现出最低的塔菲尔斜率(98.4 mV dec–1)、优异的电荷转移动力学(Rct = 5.09 Ω)以及出色的长期耐久性。表面和结构分析表明,形成了一个

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 利用β-葡萄糖苷酶Smbgl3在定制的深共晶溶剂缓冲系统中实现高价值人参皂苷F2的绿色生物制造

    与主要皂苷Rb1相比,其转化产物F2具有更好的生物利用度和药理活性。虽然将Rb1通过酶法转化为F2是一种重要的制备方法,但该方法存在副产物生成量大和转化效率低等挑战。本研究从五加根际土壤中分离出了能够转化Rb1的Stenotrophomonas maltophilia菌株ITMNM-1,并从该细菌中克隆了一个新的β-葡萄糖苷酶基因。水解模式实验表明,Smbgl3属于I型皂苷酶,能够特异性地切割原人参二醇型皂苷中C3和C20位置的β-(1→2)/β-(1→6)糖苷键。为了优化Smbgl3的催化性能,我们开发了一种新型深共晶溶剂(DES)系统,该系统采用2:1(摩尔/摩尔)的甜菜碱与乙二醇比例。在

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 通过超大型旋风器中颗粒的高速自旋转从熔融矿渣中回收废热

    来自熔融渣的热污染已成为钢铁工业中最新的工业污染问题。本文提出了一种基于旋流场诱导的高速颗粒自旋转的新渣处理工艺,该工艺增强了高温渣与流体之间的热传递,并在工业规模的熔融渣热回收系统中展现了高效的热回收性能。在旋流器中,颗粒的自旋转速度范围为1200至15,000转/分钟。此外,通过机器学习技术实现了对颗粒自旋转速度的高精度预测,其预测模型的R²值为0.989。在相同的雷诺数和5毫米的均匀颗粒直径条件下,理论计算表明,与传统风冷和水淬方法相比,该工艺可分别降低24.1%和32.1%的能耗。在一个150吨/小时的工业规模熔融渣余热回收项目中,采用了超大型的旋流器,实现了高达90%的热回收效率。通

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 在不含铂族金属(PGM)的连续流式电池中,利用生物质衍生物化合物进行光电催化分解,以实现氢气和有价值化学品的同时生产

    本研究聚焦于通过连续光电子催化(PEC)系统对生物质衍生化合物进行氧化反应,以实现绿色氢气(H₂)生产与高附加值(HVA)化学品的协同生成。所选的生物质衍生化合物包括甘油、葡萄糖和果糖,这些化合物均具有较高的可利用性和低成本特性,是生物质资源中广泛存在的成分。研究中采用了一种无贵金属(PGM)的电极系统,其中钛氧化物纳米管(TiO₂ NTs)作为光电阳极,用于选择性氧化,而镍泡沫(Ni foam)作为阴极,用于氢气的析出。通过这种系统,不仅能够有效提升氢气的生产效率,还能同时生成有价值的氧化产物,如甘油氧化生成的二羟基丙酮(DHA)和甘油醛(GA),以及葡萄糖和果糖氧化生成的葡萄糖酸(GluA

    来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

    时间:2025-10-22

  • 富含精氨酸的金银纳米探针:用于感染活细胞中的快速病毒成像与实时追踪

    开发高度选择性的分子识别工具以区分癌细胞和健康细胞仍然是一个相当大的挑战。在这里,我们通过在DNA双链支架的3′端连接单体适配体,设计了一系列同价配体,并系统地研究了影响它们与细胞相互作用的关键因素。这些因素包括单体结合亲和力、交叉角度、支架长度和灵活性以及膜抗原密度。我们的研究发现,配体的双价性受到空间限制,主要受单体亲和力和膜抗原密度的影响。在实验数据和统计力学建模的指导下,我们设计出了超选择性的同价配体,能够在体外和体内模型中有效区分高PTK7表达的CCRF-CEM细胞((2.5 ± 0.26)× 105 PTK7/细胞)和低PTK7表达的HEL细胞((1.0 ± 0.05)× 105

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-10-22

  • 通过探索双价性在细胞上的空间限制,开发出能够区分膜抗原密度的超选择性同价配体

    开发高度选择性的分子识别工具以区分癌细胞和健康细胞仍然是一个相当大的挑战。在这里,我们通过在DNA双链支架的3′末端连接单体适配体,设计了一系列同价配体,并系统地研究了影响它们与细胞相互作用的关键因素。这些因素包括单体结合亲和力、交叉角度、支架长度和灵活性以及膜抗原密度。我们的研究发现,双价性的空间限制主要受单体亲和力和膜抗原密度的影响。在实验数据和统计力学建模的指导下,我们设计了超选择性的同价配体,能够在体外和体内模型中有效区分PTK7高表达的CCRF-CEM细胞((2.5 ± 0.26)× 10^5 PTK7/细胞)和PTK7低表达的HEL细胞((1.0 ± 0.05)× 10^5 PTK

    来源:Analytical Chemistry

    时间:2025-10-22


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