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B表面负载的Co纳米颗粒与N掺杂的sp2/sp3碳结合:一种用于从硝酸盐可持续生产氨的协同催化剂设计
为克服传统碳催化剂在活性位点密度、电荷转移效率及结构稳定性方面的局限性,我们提出了一种三重协同策略,结合了钴(Co)催化的石墨化过程、硼(B)-氮(N)共掺杂以及小尺寸钴纳米颗粒的固定化技术。利用壳聚糖丰富的氮元素骨架、硼酸的掺氮能力以及钴盐的空间限制效应,该方法实现了精确的B-C/N-C键合结构,并实现了sp²/sp³相结构的调控。此外,该策略还稳定了直径为15–20纳米的钴纳米颗粒,这些颗粒与掺氮碳材料之间存在强烈的电子耦合。理论计算(DFT)结果表明:钴的d带中心能量向上移动了0.41电子伏特(eV),界面电荷重新分布得到显著改善。由此制备的Co/
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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在Fe–Mo衍生物支撑的表面和异质界面工程化的MXene杂化材料中,通过界面调控实现动能障碍的调节,用于碱性氢气的释放
在MXenes等导电基底上制备的二维过渡金属(TM)衍生物为加速多步骤氢演化反应(HER)中缓慢的电子转移动力学提供了有前景的途径。在此,我们设计了一种模型电催化剂,以研究异质界面在降低碱性HER反应的动能障碍(Ea)中的作用。我们采用了一种简单且可扩展的表面改性方法,对Ti3C2Tx(MX)进行羟基末端功能化处理,随后与Fe–Mo基衍生物(FeMo)杂化,从而实现FeMo/f-MX杂化物的合成。这种方法使FeMo能够通过形成金属–氧键有效地与Ti3C2(OH)x表面结合。电化学测量和密度泛函理论(DFT)研究表明,由于界面处电子结构的改变,杂化物的电荷
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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这种环保型、二维且多功能纤维过滤器能够有效净化室内空气
室内空气质量引起了广泛关注,其主要问题在于细颗粒物(PM)和甲醛等有毒气体的普遍存在。尽管过滤技术取得了进步,但开发出能够在不增加压力损失的情况下实现高效空气净化效果的可持续过滤器仍然是一个严峻的挑战。在这里,我们提出了一种简单且可扩展的成纤方法,用于制造由微纤维/纳米纤维组成的可持续高效空气过滤器。通过在NaOH溶液中用超声波处理Lyocell非织造布,然后加入水进行搅拌,我们结合了化学水解、超声空化作用和涡流剪切技术,在微纤维表面生成了大量的纳米纤维。这些纳米纤维的延伸和缠结形成了一个稳定的纳米纤维网络,该网络具有较大的比表面积(SSA)和较小的孔径
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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解码芳香族二胺聚合物以实现高稳定性的水基铵离子储存,该聚合物具有多个氧化还原活性位点
铵离子电池(AmIBs)采用非金属的NH4+作为电荷载体,工作于水性电解质中,属于一类新兴的电化学储能装置。然而,该领域的发展受到先进电极材料短缺的限制,这些材料需要具备高容量和良好的循环稳定性。本研究介绍了一种芳香族二胺聚合物——聚(邻-苯二胺)(PPDA),作为AmIBs的阳极候选材料。多种实验和理论数据表明,PPDA中的高密度C=N官能团以及芳香环结构能够有效充当氧化还原中心,从而在较高电流密度下实现优异的容量和长期循环性能。这种内在机制使得该电池具有出色的电化学性能:在5 A g-1的电流下,其可逆比容量约为130 mAh g-1,且经过43,7
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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用于硝酸盐还原的层级结构B和Cu共掺杂Co3O4纳米阵列,与聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料的协同升级利用
聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)水解氧化反应(PETHOR)与硝酸盐还原反应(NO₃RR)耦合的电解系统是一种创新、绿色且可持续的方法,能够实现PET塑料废弃物的回收利用以及含硝酸盐废水的处理。在此研究中,通过氰凝胶-NaBH₄方法和后续硼化处理,制备了掺杂硼和铜的Co₃O₄超薄纳米片阵列,该阵列固定在镍泡沫上(B, Cu–Co₃O₄/NF)。得益于优化的电子结构配置以及具有丰富活性位点的超薄分层结构,B, Cu–Co₃O₄/NF在NO₃RR和PETHOR反应中表现出良好的性能。在NO₃RR反应中,B, Cu–Co₃O₄/NF在-0.3 V电位下可实现1.
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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一种高效的分离废核燃料再处理过程中Am(III)和Cm(III)的提取系统
实现核燃料循环的闭合是第四代核能系统开发的关键目标,这有助于回收锕系元素并降低核废料的长期放射性毒性。镅是进行核转化的理想候选元素,但其有效利用需要将其与化学性质相似的锔和镧系元素高纯度分离。在这项研究中,我们报道了一种新型萃取剂——4,7-二氰基-N,N'-二乙基-N,N'-二苯基-1,10-菲啰啉-2,9-二羧酰胺(DAPhenCN)的设计、合成及性能评估,该萃取剂能够选择性分离三价镅(Am(III))和三价锔(Cm(III))。选择这种萃取剂进行合成是基于对4-和7-取代的1,10-菲啰啉-2,9-二羧酰胺与三价镅、三价锔及三价镧系元素形成的复合物
来源:Inorganic Chemistry Frontiers
时间:2025-11-08
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通过照射电容器和有机晶体管实现可逆切换,这些电容器和晶体管使用了掺杂非离子分子光开关的介电材料
在现代电子技术的快速发展背景下,有机电子器件因其轻质、柔性和可大面积制造等优势,逐渐成为下一代柔性电子、可穿戴设备和物联网(IoT)应用的重要候选材料。然而,传统有机电子器件的功能性和性能往往受到材料本身特性的限制。为了拓展其应用范围,研究人员开始探索通过引入外界刺激响应性添加剂,赋予有机电子器件更丰富的功能。这类添加剂能够在外部刺激(如光、热、电场等)作用下发生可逆的结构变化,从而显著影响其电学性能。其中,分子开关因其在光响应性和可逆性方面的突出表现,成为一种极具潜力的添加剂。本文介绍了一种基于二氢苊烯/乙烯基七环烯(DHA/VHF)分子开关与聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)混合的策略,用于实现
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-11-08
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一种基于MXene的四硫富瓦烯金属-有机框架,用于超长寿命的超级电容器
金属有机框架(MOFs)因其卓越的可设计性、高比表面积和出色的孔隙率,在能源相关应用中受到了广泛关注。然而,MOFs在能源存储领域的广泛应用却受到了一些固有性质的限制,例如电子导电性较低、化学稳定性不足以及形态控制较为困难。为了解决这些问题,我们团队首次利用V₂CTₓ MXenes作为金属前驱体,成功合成了具有二维(2D)纳米片结构的MOFs,为多种设备应用开辟了新的可能性。在此基础上,我们进一步开发了一种基于四硫富瓦烯(TTF)的导电型2D MOF,并将其成功应用于超级电容器与电池相结合的“超级电容电池”(supercapattery)系统中。研究结果表明,该MOF材料表现出优异的电化学性能
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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多重交联增强的离子凝胶电解质,用于安全高效的高性能准固态锂金属电池
离子凝胶电解质在下一代高能量密度锂金属电池中的应用前景广阔,因其具有良好的柔韧性和与电极的紧密接触特性。然而,传统离子凝胶电解质仍面临诸如锂离子(Li⁺)迁移率受限、机械性能较差等挑战。为了克服这些问题,研究人员设计了一种多交联的离子凝胶电解质,该电解质在多个方面展现出显著优势,包括较高的Li⁺迁移数、优异的氧化稳定性以及出色的机械强度。这些特性不仅提升了电池的安全性,还增强了其在高电压下的表现,从而推动了固态锂金属电池的发展。### 电解质设计与性能提升该离子凝胶电解质通过将1-乙烯基-3-乙氧基甲基咪唑𬭩双(三氟甲磺酰)亚胺(VOMImTFSI)、季戊四醇四丙烯酸酯(PET4A)和聚乙二
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-11-08
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综述:介离子亚胺:强氮供体、电子双性特征及其在催化中的应用
近年来,基于1,2,3-三唑核心的中性离子亚胺(Mesoionic imines, MIIs)在有机化学领域引起了广泛关注。这类化合物因其电子结构的双重性(电子供体与受体能力并存)而表现出独特的化学性质和广泛的应用前景。在过去的五年中,MIIs的研究取得了显著进展,不仅拓展了中性离子化合物的种类,也进一步揭示了它们在催化反应、光化学反应以及小分子活化中的潜力。本文将对MIIs的合成方法、电子结构特性、结构与光谱分析以及其在催化和配体化学中的应用进行系统讨论,并展望其未来的发展方向。MIIs的合成方法主要依赖于对三唑𬭩盐的脱质子化反应。三唑𬭩盐可以通过多种途径制备,包括对三唑环的N3位进行季
来源:Inorganic Chemistry Frontiers
时间:2025-11-08
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实现绿色未来的可行甲醇经济
本研究首次对甲醇经济进行了量化分析,并从环境和成本角度探讨了可行的配置方案。我们构建了涵盖2050年的综合前瞻性模型,包括将甲醇作为化石燃料替代品用于道路和海运领域,以及作为航空燃料和高需求化学品的合成前体。研究中考虑了多种碳源,如化石燃料、生物质、生物沼气和大气二氧化碳。其中,生物质不仅能实现负排放,其实施成本约为每人每月16美元,与当前燃料和化学品的支出相当,但受到可用性和生态系统影响的限制。生物沼气能够实现净零排放,但同样面临供应有限的问题。综合来看,这些路径可能仅能满足45%的需求。而通过空气捕获的二氧化碳与绿色氢气合成甲醇的路径则提供了几乎无限的供应能力,并且显著降低排放,即使在考虑
来源:Green Chemistry
时间:2025-11-08
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通过氮掺杂碳点介导的界面工程构建分层硫化镉结构,以增强氢气的产率
开发了一种合成策略,利用氮掺杂碳点(NCDs)辅助,从CdCO₃开始制备具有大表面积、分层结构且具有抗光腐蚀性的CdS复合材料。首先,将NCDs涂覆在CdCO₃表面。反应开始后,NCDs通过静电作用富集了S²⁻离子,并精细调控了新生成的CdS与CdCO₃之间的界面,以促进质量传递。这使得CdCO₃完全转化为NCDs/CdS复合材料,其中CdS呈现出分层纳米片-颗粒结构。多种表征研究表明,负载在CdCO₃上的NCDs显著促进了立方相CdS的形成。这种独特的微观结构使比表面积增大至62.1 m²/g。在合成的样品中,NCDs/CdS-60的产氢速率高达2.2
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08
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Na2Mn3(Si3O10)的晶体结构与物理性质——这一三硅酸盐系列A2M3(Si3O10)中的新成员
通过280°C和50个大气压下的温和温度水热合成方法,获得了含锰的三硅酸盐系列A2M3(Si3O10)成员的单晶,其中A可以是Na或K,M可以是Ca、Cd或Mn。Na2Mn3(Si3O10)属于单斜晶系C2/c,其晶胞参数为a = 16.1195(9),b = 5.0089(3),c = 10.7158(6),β = 94.078(6),Z = 4。其晶体结构由边缘共享的Mn中心多面体组成的三聚体构成,这些三聚体形成了MnO5–MnO6–MnO5线性簇,并通过层内的氧原子相互连接。这些层进一步通过Si3O10四面体框架连接在一起,该框架中包含Na原子。这
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08
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Hg[CS(NH2)2]4(SiF6):一种通过多功能团修饰实现高双折射率的氟硅酸盐晶体
六氟硅酸盐以其较短的紫外线截止波长和较宽的带隙而闻名。然而,SiF6基团的低各向异性限制了它们在光学功能材料中的应用。为了解决这个问题,本文提出了一种通过引入多种功能基团来增强六氟硅酸盐双折射性的方法。具体而言,将硫脲CS(NH2)2配体和高极化性的Hg2+离子引入六氟硅酸盐体系中,成功合成了第一种基于Hg的六氟硅酸盐双折射晶体Hg[CS(NH2)24(SiF6)。该晶体的结构由SiF6八面体通过氢键与零维的Hg[CS(NH2)24团簇相连构成。在546 nm处的计算双折射率为0.137,与实验值0.145一致。这一性能与商用双折射材料α-BaB2O4(
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08
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通过外周功能化的卟啉(2.1.2.1)有机钯配合物调节单线态氧和超氧自由基的生成
为了系统地研究它们的结构、电子性质和光敏性能,合成了三种含有不同取代基的钯(II)卟啉配合物。这三种配合物均表现出典型的非芳香特性,最大吸收波长在500至510纳米之间。含有苯环单元上硝基的钯(II)卟啉(2.2.1.1)配合物在蓝光和红光照射下能够生成1O2和O2·−自由基,其活性明显高于含有位于“meso”位置的硝基的配合物。
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08
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表面涂覆有Co-N-C的石墨烯作为低负载Pt氧还原催化剂的耐用载体
通过将一层不均匀的Co–N–C涂层涂覆在经过电化学剥离处理的石墨烯上,制备出了一种用作活性载体的材料(E1/2 0.788 V),用于稳定低载量的Pt催化剂。该催化剂在酸性条件下表现出优异的氧还原活性(0.72 A mgPt−1)和耐久性(50,000次循环后仅损失10 mV的电压)。石墨烯增强了金属与载体之间的相互作用,从而提高了催化剂的导电性、活性和耐久性。
来源:Chemical Communications
时间:2025-11-08
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通过无模板氧化聚合鞣花酸制备多酚纳米纤维
本研究提出了一种无需使用模板的氧化聚合策略,以鞣花酸作为单体,合成了平均直径为2.9–7.3纳米的人工多酚纳米纤维。
来源:Chemical Communications
时间:2025-11-08
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一种四齿苯并环P^N^N^P配体及其Fe(II)配合物:合成、表征及电催化氢气释放性能
铁配合物作为分子催化剂在催化转化中被广泛认可,尤其是在氢化反应、不对称合成以及交叉偶联反应等领域。然而,这类配合物在氢气演化反应(HER)中的分子电催化应用却相对有限。本文提出了一种基于2,4取代的(膦基)苯并[a]菲啶(即苯并[c]喹啉)的双环结构的配体设计,这种结构被称为6,6′-联苯并菲啶(biphe)的衍生物,旨在探索其在HER中的潜力。该配体的合成与表征结果表明,它能够与Fe(II)形成一个具有两个轴向乙腈配体的六配位配合物,并展现出良好的电催化性能。在合成方面,研究人员从单体前体出发,通过钠的还原作用,实现了联苯并菲啶的二聚化,从而构建出一个具有四齿配位能力的P^N^N^P配体。这
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08
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磺胺酸质子化态的结构研究
本研究探讨了磺酰胺酸(Sulfamic acid,简称ASA)在二元超强酸体系HF/L(L为BF₃、GeF₄、AsF₅和SbF₅)中的单质子化与双半质子化物种的结构特性。ASA作为一种常见的有机化合物,因其在工业和科学领域的广泛应用而备受关注,尤其在金属精炼和除垢剂方面表现突出。尽管ASA的酸性相对较弱,其在某些极端条件下仍能展现出特殊的质子化行为,这使得其在超强酸体系中的研究具有重要意义。在结构分析方面,研究者利用低温振动光谱和单晶X射线衍射技术对ASA及其质子化物种进行了深入研究。实验数据结合量子化学计算(基于DFT-TZVP/PBE0-(D3)方法)进行了综合分析。通过这些手段,研究者揭
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08
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用于单分子磁开关候选材料的钇(III)光致变色大环化合物:从罗丹明异构化为螺吡喃的过程
本研究聚焦于合成和表征四种包含光致变色单元的宏环钇(III)或镝(III)配合物,探讨其在光致变色反应中的行为以及这些变化如何影响磁性特性。光致变色材料因其在光响应材料领域的广泛应用而备受关注,特别是其在分子磁性调控方面的潜力。本研究选择的光致变色单元为**merocyanine(螺吡喃)**,这是一种在光照条件下能够发生结构异构化的重要化合物。通过将该光致变色单元与宏环配体结合,形成具有潜在磁性调控能力的配合物,从而为开发光控单分子磁体(SMM)提供了新的思路。### 光致变色单元的特性与研究意义光致变色(photochromism)是指某些化合物在光照条件下发生可逆的结构变化,从而导致其物
来源:Dalton Transactions
时间:2025-11-08