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利用两步高温电热化学循环从二氧化碳中可持续生产甲醇:一项可行性研究
近年来,全球气候变化问题日益严峻,促使人们更加关注可持续技术,尤其是用于二氧化碳(CO₂)捕集和利用的工艺。本文提出了一种新型的两步高温电热化学循环,旨在实现从CO₂中可持续生产甲醇。甲醇是一种多功能的燃料和化学原料,具有广泛的应用前景,例如在交通运输和化工产业中。传统的CO₂氢化制甲醇过程通常需要高压操作,而本文所提出的混合循环能够在常压条件下进行,利用熔盐作为电解质,实现CO₂的捕集和后续转化为甲醇,这在能量效率和产品产量方面具有显著优势。该两步循环的第一步是利用熔融的共晶混合物作为吸附剂,在高温条件下捕集CO₂。第二步则采用高温电解步骤,将捕集的CO₂转化为甲醇。这种结合了CO₂捕集和转
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-22
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利用掺镍氧化石墨碳氮化物光催化剂在可见光驱动下合成苯并咪唑
苯咪唑衍生物在制药和精细化学品领域具有重要的应用价值,但现有的催化合成方法往往存在反应条件苛刻、选择性有限以及催化剂可重复使用性差等问题。为了解决这些挑战,研究人员开发了一种镍氧化物掺杂石墨碳氮化物(NiO@g-C₃N₄)的光催化剂,旨在提升可见光吸收能力并实现高效的电荷载体分离。通过一系列先进的表征技术,确认了NiO成功掺杂,从而实现了带隙的缩小和光电流响应的增强。在温和条件下,利用12 W白光LED作为光源,该催化剂能够高效促进苯甲醛与邻苯二胺的偶联反应,实现了多种底物上的中等到高产率(69–98%)。通过机理研究和光电流以及自由基清除实验,确认了该反应途径为自由基介导的反应。与未掺杂的g
来源:ACS Sustainable Resource Management
时间:2025-10-22
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具有N端疏水基团的角质酶对聚对苯二甲酸乙二醇酯的吸附增强及酶促水解作用
塑料废物,尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),所带来的环境挑战亟需创新的生物降解策略。来自Thermobifida cellulosilytica的角质酶Thc_Cut1(Cut)通过1H-1,2,3-三唑-4-甲醛(TA4C)衍生物与不同长度的烷基链(C3、C6、C9)进行位点特异性偶联。这些偶联操作旨在通过调节酶的疏水性来增强其对PET的亲和力。对比偶联前后的酶动力学参数发现,改性对催化活性影响甚微。然而,PET水解效率显著提高:含有己基和壬基TA4C的角质酶在释放对苯二甲酸(TPA)方面的效果分别比未偶联的角质酶提高了65%和69%。扫描电子显微镜和水接触角测量证实,酶处理后PET表面
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过可逆的“硫醇-苯并恶嗪”化学反应实现无催化剂、闭环循环、可回收的生物基热固性材料
通过溶剂辅助降解来回收热固性材料是一个被广泛研究的领域。通常会引入催化剂或反应性化学物质来促进降解过程,而降解产物在重新利用或用于制造原始材料之前需要进行纯化处理。在此,我们报道了一种无需催化剂即可实现的方法:利用生物基苯并噁嗪化合物与聚合物captans反应来制备交联聚合物。这种N,S-缩醛键在低沸点溶剂(如DCM、THF等)中是可逆的,因此这些聚合物网络可以在室温下解离,形成分子量约为2000 g/mol的寡聚物。实验表明,三分之一的苯并噁嗪基团和硫醇基团得以再生,并且在溶剂蒸发后可以重新形成具有相似性能的网络结构。同时,N,S-缩醛键在固态下也具有动态特性,有助于热处理过程。这种“硫醇-
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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超声-酶协同作用与辛烯基琥珀酸酐双重改性的橡子淀粉:一种用于提高青藤皮苷稳定性和实现持续释放的绿色载体
为了解决由于gentiopicroside化学稳定性差而限制其应用的问题,本研究提出了一种基于可再生资源的绿色改性策略。利用橡子淀粉(一种森林副产品),通过超声-酶协同技术制备了多孔淀粉(PS),随后通过辛烯基琥珀酸酐(OSA)酯化对其进行改性,得到了用于稳定gentiopicroside的双改性载体(PS-OSA)。结构表征表明,超声-酶协同作用形成了丰富的多孔结构,提高了OSA的酯化效率(取代度为0.0320 ± 0.0016),并且gentiopicroside能够嵌入这些孔隙中。经过响应面法(RSM)和基于粒子群优化的支持向量机回归(PSO-SVR)模型的优化后,最佳工艺条件下的包封效
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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超临界二氧化碳在TBP–HNO3复合物中的溶解度:热力学分析及其对稀土元素提取效率的影响
固态钠金属电池(SSSBs)在实现下一代储能系统的高能量密度和安全性方面具有巨大潜力。然而,实际应用中钠金属阳极的进展受到界面接触不良和树枝晶大量生长的严重阻碍。在此,我们设计了一种双层固电解质界面(SEI),该界面由内部富集Sn的NaF层和外部NaF-有机复合层组成,这种结构是通过SnF2对NASICON/PVDF-HFP混合固电解质(HSEs)进行不对称改性而原位形成的。SEI中形成的金属Sn不仅增强了Na+的界面传输动力学,还动态地均匀化了电场分布,从而实现了Na+的均匀流动和沉积。因此,这种Na/Na对称电池的临界电流密度(CCD)达到了2 mA cm–2,远优于以往报道的HSEs。当
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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利用新型双金属纳米复合催化剂将生物乙醇升级为高能量密度的可持续燃料
固态钠金属电池(SSSBs)在实现下一代储能系统的高能量密度和安全性方面具有巨大潜力。然而,钠金属阳极的实际应用受到界面接触不良和树枝晶过度生长的严重阻碍。在这里,我们设计了一种双层固-电解质界面(SEI),该界面由内层的富Sn NaF层和外层的NaF-有机复合材料层组成,这种结构是通过SnF2对NASICON/PVDF-HFP混合固体电解质(HSEs)进行不对称改性而实现的原位反应形成的。SEI中形成的金属Sn不仅增强了Na+的界面传输动力学,还动态地均匀化了电场分布,从而实现了Na+的均匀流动和沉积。因此,这种Na/Na对称电池的临界电流密度(CCD)达到了2 mA cm–2,这比之前报道
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过在Mott–Schottky异质结构电催化剂Ni(OH)2–In中构建内置电场,来定制甘油选择性氧化的反应路径
用甘油电氧化反应替代阳极氧演化反应来生产氢能源,不仅能够降低能耗,还能获得高价值的化学产品。然而,该系统仍存在法拉第效率低、选择性差以及反应途径不明确等瓶颈问题。本文制备了Mott–Schottky Ni(OH)2–In异质结构,用于选择性地电氧化甘油(GOR)。一系列实验和理论计算验证了电荷在异质界面上的传递过程以及内置电场(BIEF)结构的形成。结果表明,在10 mA cm–2的电流密度下,Ni(OH)2–In异质结构的电位仅为1.22 V(相对于RHE)。该材料对甲酸的法拉第效率高达93%,选择性达到95%,并且经过20次循环后仍保持稳定性能。其优异的性能归因于甲酸生成途径的改变、速率决
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过金属间结构与保护层的结合,协同提升PtCo的耐用性
为开发具有成本效益的质子交换膜燃料电池,人们开展了大量研究,旨在通过使用Pt-M(M:过渡金属)合金催化剂来替代昂贵的铂族金属(PGM),从而减少对铂族金属的依赖。尽管取得了进展,但这些催化剂在燃料电池连续运行过程中仍存在过渡金属溶解的问题。本研究提出了一种碳壳包裹的有序PtCo纳米催化剂(Ord-PtCo),该催化剂通过一种新颖的一锅两步退火工艺制备,以解决这一问题。有序合金结构与保护性碳壳的结合显著提升了催化剂的催化活性和耐久性。在实际燃料电池测试中,当铂族金属负载量仅为0.081 mgPGM cm–2、在H2-Air条件下工作时,Ord-PtCo在0.8 V电压下实现了0.311 A c
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过利用糠醛衍生物制备的可再生环氧单体,通过催化ROCOP反应将二氧化碳(CO2)和一氧化碳(COS)转化为可持续聚合物的途径
塑料废物,尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET),所带来的环境挑战需要创新的生物降解策略。来自Thermobifida cellulosilytica的角质酶Thc_Cut1(Cut)通过1H-1,2,3-三唑-4-甲醛(TA4C)衍生物与不同长度的烷基链(C3、C6、C9)进行了位点特异性结合。这些结合旨在通过调节酶的疏水性来增强其对PET的亲和力。无论是结合型还是未结合型的角质酶,其酶动力学参数均显示修改对其催化活性影响甚微。然而,PET水解效率显著提高:含有己基和壬基TA4C的角质酶释放对苯二甲酸(TPA)的能力分别提高了65%和69%,超过了未结合型角质酶的性能。扫描电子显微镜和水接触角
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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具有增强离子传输性能的新型层压结构,用于高性能纸质微流控燃料电池
基于纸张的自泵式微流控燃料电池(PMFCs)通常利用多孔纸张的毛细效应来实现反应物的被动输送和同轴流动,因此被视为分析测试和临床诊断中最有前景的微型电源。然而,由于阳极和阴极并排排列,导致离子传输效率低下,从而限制了PMFC的性能,表现为较大的欧姆电阻和较差的性能。在这项研究中,开发了一种新型的PMFC,其阴极和阴极流动通道依次层叠在阳极流动通道之上。这种层叠结构能够有效缩短离子传输路径并增强离子传输效果。此外,这种新型结构还表现出燃料交叉现象减少等有利特性。由于离子传输效率的提升,该电池的性能相比并排排列结构提高了452.8%。峰值功率密度达到63 mW cm–2,极限电流密度达到313.5
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过SnF2电解质富集Sn的双层SEI结构,用于制备稳定的固态钠离子电池
固态钠金属电池(SSSBs)在实现下一代储能系统的高能量密度和安全性方面具有巨大潜力。然而,钠金属负极的实际应用受到较差的界面接触和严重的枝晶生长的严重阻碍。在这里,我们设计了一种双层固体-电解质界面(SEI),该界面由内层的富锡NaF层和外层的NaF-有机复合材料层组成,这一设计是通过SnF2对NASICON/PVDF-HFP混合固体电解质(HSEs)进行不对称改性实现的。SEI中原位形成的金属锡不仅增强了Na+的传输动力学,还动态地均匀化了电场分布,从而实现了均匀的Na+流动和沉积。因此,配备这种SEI的钠/钠对称电池达到了2 mA cm–2的临界电流密度(CCD),这比之前报道的HSEs
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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制备具有介孔和不饱和边缘的Ti3C2纳米片,以实现锂多硫化物的协同吸附-催化作用
锂硫电池是下一代最有前景的电池技术,但仍需解决一些问题,例如多硫化物的穿梭效应和反应动力学缓慢的问题。利用二维(2D)宿主材料与锂多硫化物之间的强相互作用是抑制穿梭效应和加速反应动力学的有效方法之一。在本研究中,通过在氨水中蚀刻2D Ti3C2 MXene纳米片,生成了丰富的边缘位点,用于锂多硫化物的吸附和催化转化。同时,通过将Ti3C2纳米片与交联碳纳米管(CNTs)结合,构建了三维(3D)网络结构,以容纳硫元素并促进锂离子和电子的传输。实验测试结果和理论计算表明,Ti3C2的边缘未饱和位点对锂多硫化物的吸附能力更强,Li2S的分解能更低。得益于这些结构优势,负载硫的样品表现出更优异的倍率性
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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激光加工的全纸质可穿戴及可生物降解电化学传感器,用于持续检测汗液pH值
由于具备柔韧性、贴合皮肤的能力以及持续实时运行的能力,柔性可穿戴电子设备在人类医疗保健领域受到了广泛关注。然而,传统的石油基聚合物可穿戴电子设备缺乏环境可持续性,因为其废弃处理会产生具有重大生态影响的电子垃圾。在此,我们使用典型的纤维素基纸张制造了一种可生物降解且可穿戴的电化学传感器,用于持续监测汗液的pH值。该纸张经过疏水改性,并通过二氧化碳(CO2)激光进行蚀刻处理,然后通过层层堆叠的方式组装成了全纸质电化学(APEC)传感器。APEC传感器由基于纸张的pH传感器和用于采集汗液的微流控贴片组成。我们制备了以MXene为载体的聚苯胺:聚苯乙烯磺酸盐(PANI:PSS)纳米颗粒来检测H+离子,
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过活性炭氧化改性提高低湿度条件下的吸附式热储能性能:从基础实验到多尺度模拟及理论预测
由于具有可逆的热化学储能特性,吸附式热能存储已成为整合可再生能源的关键途径。活性炭(AC)-水蒸气系统在低相对湿度条件下存在热能存储密度不足的核心瓶颈。现有的方法通常依赖于试错法来盲目提升性能,从而导致大量资源浪费。为了解决这一问题,本研究提出了一种创新的“实验-多尺度模拟-热力学模型”策略。该策略旨在量化吸附结构与功能之间的关系,从而根据所需的材料性能目标进行有针对性的物理化学性质设计。实验首次证明,10 wt% 的 H2O2 改性是最佳阈值浓度,在 25 °C 和 30–40% 的相对湿度条件下,可将活性炭(ACF)的热存储密度提高 78.80%。17 Å 的狭缝孔模型能够定性描述水蒸气的
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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在可见光照射下,基于吡啶的供体-受体聚合物无需任何添加剂即可高效产生活性二氧化氢(H2O2)
尽管供体-受体(D-A)有机聚合物具有结构可调性和无金属的优点,但其实际应用受到高成本、低效率以及需要使用牺牲剂等因素的阻碍。迄今为止,尚未有基于低成本2,6-二氨基吡啶(DAP)和对苯二甲醛(TAP)制备的D-A聚合物催化剂的相关报道。在这项研究中,我们通过绿色水介导且无需催化剂的多元反应合成了基于吡啶的聚合物(HPs)。该材料在无需添加任何物质或通入氧气的情况下,实现了998.0 μmol·gcat–1·h–1的H2O2产率,这一产率是无表面活性剂聚合物的2.3倍。详细表征表明,双表面活性剂不仅促进了多腔结构的形成,还调节了催化剂中的亚胺含量,从而改变了其带隙结构并增强了光电流强度。机理研
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过原子比控制实现Co–Al金属–金属氧化物催化剂中的Co0/Ov-Co协同效应,从而高效地将脂肪酸氢化为脂肪醇
将羧酸选择性氢化为醇仍然是一个挑战,因为这需要多个活性位点同时发挥作用:用于氢气(H2)的活化、反应物的吸附以及C–O键的选择性断裂。在这里,我们通过氢气诱导还原层状双氢氧化物(LDH)前体来制备一系列Co–Al金属-金属氧化物(MMO)催化剂,并可调节Co与Al的比例。最优的Co4Al1-MMO催化剂具有高度分散的Co0纳米颗粒以及丰富的氧空位(Ov-Co)。Co0/Ov-Co双活性位点协同促进了H2的解离和羰基氧C=O键的活化,而晶格中的氧原子则稳定了该催化剂的不稳定结构。在温和的条件下(180 °C,2 MPa的H2压力,3小时),该催化剂能够实现辛酸100%的转化率,并具有99%的醇选
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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钼单原子与纳米团簇的协同催化作用提升了NO₃⁻+HCOOH共电解反应的效率,从而促进了尿素的生产
目前通过NO3–+CO2共电解法制备尿素的过程中,存在碳氮(C–N)耦合效率低以及副反应较多的问题。为了解决这些问题,我们采用了一种新的共电解方法,即NO3–+HCOOH共电解,使用了一种催化剂——该催化剂由锚定在BN纳米片上的混合Mo单原子和纳米簇组成(Mo1+NC/BN)。通过全面的实验和理论分析,我们发现Mo单原子与Mo纳米簇之间存在协同催化作用,能够促进关键中间体*NH2和*COOH*的生成,引导其碳氮耦合过程朝向尿素的形成方向,并同时抑制副反应的发生。令人印象深刻的是,通过结合等离子体辅助的空气转化为NOx–的过程以及NOx–+HCOOH共电解,我们实现了高达432.61 mmol
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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聚合物结构调控层状氧化钒正极的锌存储能力
层状结构的V2O5化合物是水系锌电池(AZBs)中典型的正极材料。然而,它常常会遇到钒严重溶解和结构坍塌的问题,从而导致循环寿命较短。在本研究中,我们使用聚o-甲氧基苯胺(POMA)对V2O5进行预插层处理,所得到的材料POMA-V2O5的层间距达到了19.34 Å,远大于商业化的V2O5(c-V2O5)和聚苯胺插层V2O5(PANI-V2O5)的层间距。正极的放电容量与其层间距密切相关,POMA-V2O5正极在1 A g–1的电流下具有最高的初始放电容量,为353.8 mAh g–1,分别是c-V2O5和PANI-V2O5正极的2.94倍和1.73倍。令人满意的是,Zn//POMA-V2O5
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22
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通过利用蔗糖合成酶和固定化糖基转移酶的双酶级联反应实现雷巴乌迪苷D的可持续生产
Rebaudioside D(Reb D)是一种天然的、零热量的高强度甜味剂。然而,由于甜叶菊叶片中Rebaudioside D的含量较低,限制了其大规模生产。传统的生物技术方法通常使用昂贵的商业糖类作为碳源和能源,这不仅增加了生产成本,还限制了生产的可扩展性。为了解决这些问题,本研究开发了一种可持续且高效的Reb D生物生产工艺。首先,从廉价且丰富的农业废弃物中获得的生物质水解物富含葡萄糖,可作为微生物发酵中的有效碳源。基于此构建的生物质水解物系统能够降低成本、缩短反应时间并提高酶活性。针对Reb D糖基化酶系统目前存在的问题(如效率低下、稳定性差以及依赖昂贵的糖供体如UDP-葡萄糖),本研
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-10-22