-
可编程的发夹式Argonaute-纳米孔检测系统,用于多重霉菌毒素分析
食品样品常常同时受到多种小分子有害物质的污染。然而,传统的检测方法通常只能检测到一种污染物,这是由于缺乏准确且多路复用的信号转换和输出机制。在这项研究中,我们提出了一种多功能检测平台——“可编程发夹状Argonaute–纳米孔检测系统”(PHAND),该系统结合了Thermus thermophilus Argonaute(TtAgo)介导的切割技术以及模块化的DNA发夹探针库,实现了对多种分析物的多路复用和便携式检测。在特定目标存在的情况下,引导DNA会被释放出来激活TtAgo蛋白,这些蛋白会切割相应的发夹探针并产生独特的纳米孔信号。当这些信号阻断α-溶血素纳米孔时,会产生正交的、特征性的电
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
综述:用于手性分离和生物传感的金属有机框架(MOFs)
金属有机框架(MOFs)具有可调的孔隙率、多样的结构以及较大的比表面积,使其成为许多分析和诊断应用中的理想材料。本文综述了近期在利用MOFs基材料进行样品制备和生物传感方面的进展。在样品制备中,MOFs在微萃取、固相萃取(SPE)、高效液相色谱(HPLC)、气相色谱(GC)和毛细管电色谱(CEC)等方面表现出显著的效果,提高了检测的灵敏度和选择性。将手性结构引入MOFs中为对映体选择性分离开辟了新的途径,而这种分离方法在制药和药物研究中至关重要,因为需要分离特定的对映体。MOFs在生物传感领域也具有诸多优势,如更高的灵敏度、优异的选择性以及与微型化和集成传感系统的良好兼容性。基于MOFs的材料
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
利用核磁共振弛豫测量法测定顺磁基质中的Fe(II)和Fe(III)
准确测定铁离子的浓度和氧化还原比在生物地球化学和环境化学等领域至关重要。虽然目前基于核磁共振(NMR)松弛测定的方法因其简单性和快速性而受到赞誉,但在存在顺磁基质的情况下会遇到挑战。本研究通过利用铁离子的氧化还原敏感性克服了这一限制。通过使用适当的氧化还原试剂和pH条件,可以在不改变其他常见顺磁金属的价态的情况下实现Fe2+和Fe3+之间的无缝转换。Fe2+和Fe3+对水质子松弛速率的显著影响使得在0至500 μM的浓度范围内能够建立强线性关系,检测限低于1 μM。建立的标准曲线被有效地应用于测定人工和实际样品中的氧化还原比及总铁浓度,并通过X射线光电子能谱(XPS)和电感耦合等离子体-光学发
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
用于碱性扫描电化学显微镜的稳定且抗污染的Ag/Ag2O微参比电极
具有长期稳定性和抗污染能力的可靠参比电极(REs)对于精确的电化学测量至关重要。随着电化学系统的持续微型化,对能够与受限电化学电池兼容的微型参比电极的需求日益增长。然而,制造出在碱性介质中表现出最小电位漂移并避免电解质污染的微型参比电极仍然具有挑战性。在这里,我们利用扫描电化学电池显微镜(SECCM)作为模型平台,系统研究了传统微型Ag/AgCl和微型Ag/Ag2O参比电极在碱性电解质中的失效机制,发现Ag(OH)2–污染的干扰以及由Ag2O剥落引起的加速污染现象。为了克服这些限制,我们通过Nafion涂层和聚丙烯管封装技术制备了受保护的微型Ag/Ag2O参比电极。这些参比电极在碱性SECCM
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
一种用于超灵敏适配体基SERS检测和重金属离子原位成像的凹形纳米间隙
重金屬污染對人類健康造成不可逆的損害,這已成為全球環境與公共衛生領域的重要課題。在環境監測與生物醫學研究中,迫切需要一種既能精確識別又具備實時成像能力的技術。表面增強拉曼散射(Surface-Enhanced Raman Scattering, SERS)因其獨特的指紋譜、非破壞性分析、高靈敏度以及幾乎無自發螢光的特性,成為重金屬檢測的有力工具。然而,SERS平台在實際應用中仍面臨一些技術挑戰,例如假陽性信號的產生。這主要與探針分子在納米顆粒表面的空間誤配或非特異性結合有關。為此,研究人員一直在探索改進SERS性能的策略,以提高其在複雜生物樣本中的準確性和可靠性。本研究提出了一種基於凹面納米立
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
MODAPro:利用变分图自编码器实现可解释的异构网络,从组学数据中挖掘特定疾病的功能分子和通路
多组学数据的快速增长彻底改变了我们研究疾病机制的能力,但由于数据本身的异质性、特征性的稀疏模式以及现有分析方法在可解释性方面的不足,实现有意义的整合仍然面临重大挑战。为了解决这些关键问题,我们推出了MODAPro,这是一个基于生物学原理的深度学习框架,它将变分图自编码器(VAE)与图卷积网络(GCN)相结合。这种新颖的架构使MODAPro能够以前所未有的分辨率捕捉并深入解读不同组学层次之间的复杂非线性分子关系。通过对多种与疾病相关的数据集进行系统的基准测试,MODAPro在识别疾病相关生物标志物和功能一致的模块方面始终优于现有方法。更重要的是,MODAPro揭示了传统方法常常忽略的潜在生物分子
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
具有环形传感模块的蜈蚣仿生DNA纳米机器,用于细胞外代谢产物的空间监测
动态监测细胞外微环境中的小分子代谢物对于揭示它们在疾病进展中的病理调控作用至关重要。尽管基于DNA的纳米传感器具有巨大潜力,但它们在空间分辨的细胞外生物标志物成像方面仍存在灵敏度不足、结构不稳定以及信号输出阈值较低的问题。在此,我们报道了一种模仿蜈蚣结构的DNA纳米机器(CMNM),该机器具备以下特点:(1)经过拓扑工程设计的环形传感模块,可增强核酸酶的稳定性和目标识别能力;(2)采用多分支DNA纳米线骨架,其形态类似于蜈蚣,并通过膜锚定适配体实现自组装,从而通过多价相互作用将传感器高密度地固定于活细胞表面。通过重新编程环形传感模块的识别域,CMNM能够对肿瘤细胞环境中的细胞外ATP和H+进行
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
用于实时定量测定电化学二氧化碳还原反应产物的选离子流管质谱法(SIFT-MS)
电化学CO2还原反应(CO2R)可生成燃料和化学品,这是减少温室气体排放、实现二氧化碳净零排放以应对气候变化的一条有前景的途径。目前,分析和量化CO2R催化产物所需的方法仅支持间歇性的非实时采样,例如气相色谱(GC)和核磁共振(NMR)。能够对CO2R反应产生的产物进行实时分析是非常重要的,但迄今为止开发出的具备这一功能的分析技术仍然很少。在本研究中,我们展示了使用选择离子流管质谱法(SIFT-MS)实时定量测量通过CO2R反应生成的十种不同的C1和C2+产物。这种定制开发的SIFT-MS技术能够同时测量气相和液相产物的浓度,并且适用于任何类型的电解槽。通过对比铜箔的实验结果以及现有文献和传统
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
设计一种以金属-有机框架为主体的仿生多酶传感器阵列,用于便携式检测全氟烷基物质
准确识别全氟烷基物质(PFASs)对于环境监管和公共卫生保护至关重要。然而,由于结构上的相似性,现有的分析技术难以区分这些物质。在这项研究中,我们开发了一种基于铈基金属有机框架(Ce-MOF)的新型多酶活性传感器阵列,该阵列能够在复杂样品中区分多种PFASs。Ce-MOF被设计成具有三种模拟酶的活性:氧化酶、漆酶和超氧化物歧化酶。PFASs通过静电相互作用和结构变形影响这些酶的活性,这一机制得到了密度泛函理论计算的支持,从而产生三种不同的信号输出。通过运用多种机器学习算法,我们建立了一个优化后的分类模型,能够以100%的准确率识别九种不同的PFASs。该传感器阵列还能在各种浓度范围内以及二元或
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
基于分子拥挤效应提高分子印迹聚合物吸附性能的机制研究
近年来,分子拥挤作为一种调控分子间相互作用的关键机制,在材料科学领域展现了巨大的应用潜力。本研究提出并系统探讨了分子拥挤对对乙酰氨基酚分子印迹聚合物(AMIP)吸附性能的提升效果及其背后的机制。通过将葡萄糖作为分子拥挤剂引入AMIP对对乙酰氨基酚(APAP)的吸附体系中,利用核磁共振(NMR)横向弛豫时间和扩散有序光谱(DOSY)分析方法阐明了溶液微观环境的物理参数与AMIP吸附能力之间的关系。实验结果表明,当葡萄糖浓度超过10 g/L时,分子拥挤效应开始显现。在葡萄糖浓度为500 g/L时,AMIP的吸附能力比无分子拥挤条件下的吸附能力提高了1.96倍。其主要机制是由于葡萄糖通过排除体积效应
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
当前与未来度量工具的视角
在分析化学领域,评估工具的应用正变得越来越重要。随着研究的深入和技术的发展,这些工具不仅仅是辅助性的工具,而是成为衡量分析系统性能、推动决策制定和促进持续改进的关键要素。当前,评估工具的设计和应用已经经历了多个阶段的演进,涵盖从整体属性到具体步骤的多方面考量。然而,尽管已有大量进展,评估工具在提升其相关性、效率、用户友好性、减少主观性以及确保结果可靠性方面仍存在改进空间。评估工具的作用不仅限于对分析系统进行简单评分,而是帮助研究人员全面理解方法的各个维度,包括其环境影响、实际应用性、分析性能以及创新性。为了实现这一目标,需要进一步优化这些工具的设计,使其能够更有效地反映分析过程的复杂性,并满足
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-10-22
-
通过各向异性纳米柱高度调控金椭圆纳米柱阵列的梯度光学响应:一种高度可调的等离子体材料,适用于生物传感应用
这项研究展示了一种通过激光干涉和纳米压印技术制造的有序多光谱纳米柱阵列结构,其在光子学和生物传感领域展现出独特的应用潜力。研究人员设计了一种具有双梯度响应的等离激元基底,该基底在横向平移和旋转方向上均表现出可调控的等离激元响应特性。这一突破性的成果为开发高灵敏度、多功能的纳米结构传感器提供了新的思路。等离激元共振现象是纳米材料与光相互作用的核心机制之一。当光与金属纳米结构发生共振时,会产生显著的电磁场增强效应,这一特性被广泛应用于表面增强拉曼散射(SERS)和生物传感等领域。传统上,等离激元共振的频率可以通过改变纳米结构的形状、尺寸、材料组成和取向来调节。然而,这种方法往往需要复杂的合成步骤,
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
利用氧化铁纳米立方体与生物相容性PLGA–PDMAEMA聚合物的复合材料来增强原代树突状细胞中的基因递送和免疫调节作用
在现代医学和生物技术的发展中,免疫治疗、基因治疗以及疫苗递送成为应对多种重大疾病的重要手段,例如癌症、自身免疫性疾病和移植排斥反应等。在这些领域中,树突状细胞(Dendritic Cells, DCs)因其作为最有效的抗原呈递细胞(Antigen-Presenting Cells, APCs)而备受关注,能够双向调控免疫系统的激活与耐受性。因此,将基因递送系统应用于DCs成为推动相关疗法发展的关键。然而,传统的非病毒基因传递方法在实现高效基因传递方面仍面临诸多挑战。为了克服这一障碍,本研究引入了一种基于磁性纳米立方体(Magnetic Iron Oxide Nanocubes, MCs)的新颖
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
超越优化:探索自主实验中的新奇性发现
自主实验(Autonomous Experiments, AEs)正在通过人工智能与自动化实验平台的结合,深刻改变着科学研究的方式。传统的自主实验主要集中在优化预设目标上,虽然这种方法可以显著提高效率,但在探索未知或意外物理现象方面却存在局限。为了突破这一限制,我们提出了一种全新的框架——INS²ANE(集成新颖性评分—策略性自主非光滑探索),旨在提升自主显微镜实验中发现新现象的能力。该方法融合了两个核心组件:新颖性评分系统和策略性采样机制。新颖性评分系统用于评估实验结果的独特性,而策略性采样机制则引导实验过程探索那些未被充分采样的区域,即使这些区域在传统标准下显得不够有吸引力。我们通过一个已
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
银纳米立方体形成过程中的催化作用:非极性溶剂中铁离子的作用
在当前的研究中,科学家们深入探讨了铁离子在非极性溶剂中用于银纳米立方体合成时的特殊作用。通过一系列实验和分析手段,包括电子显微镜、X射线光电子能谱(XPS)以及原子吸收光谱(AAS)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES),研究人员揭示了铁离子如何通过不同的机制影响银纳米立方体的形成过程。这些研究不仅有助于理解纳米材料的合成机制,还为优化其性能提供了重要的理论依据。银纳米立方体因其独特的光学和电子特性,成为多种应用的热门材料。例如,它们的局部表面等离子体共振(LSPR)可以被调节,从而在电子设备、传感器或表面增强拉曼散射(SERS)中发挥作用。此外,银纳米立方体的形状和晶体面对其催化性能和
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
“超微”ZrO2纳米颗粒:通过第一性原理建模揭示核心与表面对其结构和电子特性的影响
纳米材料的研究在近年来受到广泛重视,因其独特的物理和化学性质,为各种新兴技术提供了可能性。其中,氧化物纳米颗粒(NPs)因其在结构、稳定性和电子特性方面的可调控性而成为研究热点。例如,纳米颗粒的尺寸变化会导致其电子和光学性质的显著变化,这种现象通常归因于量子限域效应。然而,实际中的纳米颗粒往往由于合成过程中存在的杂质或缺陷而表现出与理想结构不同的结构无序,使得它们不能简单地视为块体材料的微缩版本。因此,研究纳米颗粒的真实结构和电子特性,需要通过精确的建模方法,结合实验数据进行分析。本研究以二氧化锆(ZrO₂)纳米颗粒为例,重点探讨其结构和电子特性如何随尺寸变化而变化。所选纳米颗粒的直径范围为0
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
包含吡啶端接分子导线的隧穿结中,通过边界轨道调控实现整流与电导特性
分子电子学是一门研究分子在电子器件中行为的学科,它试图利用单个分子或分子集合作为电子元件,例如导体、绝缘体、开关或整流器。在这一领域,科学家们持续探索如何通过分子结构设计来实现特定的电子特性,其中整流行为是一个备受关注的研究方向。整流是指电流在正向和反向偏压下的不对称性,这种特性在传统半导体器件中由二极管实现,但在分子尺度上,其机制更为复杂,涉及分子轨道与电极之间的相互作用。本文报告了一项实验研究,旨在验证由van Dyck和Ratner提出的一种整流机制,并探讨其在分子集合结(MEJ)中的表现。### 整流机制与分子设计van Dyck和Ratner提出的整流机制依赖于分子前线轨道(FMOs
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
分层准一维Nb2PdS5超导体中量子相位滑动的特征
量子相滑移(Quantum Phase Slips, QPSs)是理解一维(1D)超导体系中超导性崩溃的关键机制之一,特别是在强量子涨落和无序环境下。这项研究通过实验观察到量子相滑移现象在准一维的Nb₂PdS₅纳米线中的出现,揭示了其在超导性衰减中的重要作用。研究结果表明,当纳米线宽度小于磁穿透深度时,其超导转变温度(Tc)显著变宽,这一行为与量子相滑移理论模型相吻合。此外,研究还展示了在磁场方向与电流方向平行(B//I)时,上临界磁场(Bc2)达到约73.3特斯拉,远超Pauli极限(约11.96特斯拉),进一步支持了量子相滑移在其中的主导作用。电流-电压(I-V)特性显示,在超导态向正常态
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
通过位点选择性生长精确控制铜硒化物在金纳米双锥体上的空间排列,以实现双重等离子体纳米结构
本研究围绕一种新型的双等离激元异质纳米结构展开,重点探讨了如何通过一种通用的硒(Se)介导方法,实现对非化学计量比铜硫属化合物(Cu₂₋ₓE)在金纳米双锥体(Au NBPs)表面的精确空间控制。这种纳米结构结合了贵金属与半导体的特性,展现出独特的光学与电子行为,具有广泛的应用前景,特别是在光催化、光电转换、生物医学等领域。在纳米材料研究中,等离激元效应是近年来备受关注的热点之一。金纳米颗粒(Au NPs)因其优异的等离激元特性,被广泛用于光催化、传感、光热治疗等多种应用。然而,当将Au NPs与半导体材料结合时,形成的异质纳米结构往往需要精确控制其组成和形貌,以实现最佳的性能表现。Cu₂₋ₓE
来源:ACS Nanoscience Au
时间:2025-10-22
-
原子级精确光催化剂的设计、合成与应用
光催化技术作为可持续化学的重要支柱,近年来在推动绿色能源利用和促进环境治理方面展现了巨大的潜力。通过利用太阳能驱动关键的化学反应,如水分解、二氧化碳还原以及污染物降解,光催化不仅能够减少对传统化石燃料的依赖,还为实现碳中和目标提供了新的思路。然而,尽管光催化技术在实验室中取得了诸多突破,其在工业领域的广泛应用仍面临诸多挑战。其中,主要的瓶颈包括:传统光催化剂表面活性位点的密度较低,导致反应效率受限;以及光生电子与空穴对的快速复合,进一步降低了量子效率。因此,如何有效提升光催化剂的性能,成为当前研究的重点。在这一背景下,单原子催化剂(SACs)作为一种革命性的材料设计策略,受到了广泛关注。SAC
来源:Accounts of Materials Research
时间:2025-10-22