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  • 综述:钯催化Tsuji–Trost型反应在生物正交化学中的应用:从试管到生命系统

    Abstract在生物体系内实现钯催化的Tsuji–Trost反应,为探索和操纵细胞过程提供了前所未有的机遇。然而,由于生物相容性的严格要求,实施此类转化仍面临巨大挑战。迄今为止,Tsuji–Trost烯丙基化反应尚未在活细胞中成功实现,体内应用仍然未能达成,这主要源于传统有机化学与生物体系复杂水环境之间的预设不兼容性。尽管如此,过去二十年中该领域已取得显著进展。在水介质中成功执行Tsuji–Trost反应需要仔细考量多个关键因素,包括催化剂、配体、离去基团和亲核试剂的选择,以及水对反应活性和选择性的影响。本综述重点介绍了生物相容性钯催化Tsuji–Trost型反应的最新进展,特别关注在水相环

    来源:Topics in Current Chemistry

    时间:2025-10-10

  • 高熵效应增强原子位移调控有序RE3MO7陶瓷的热/氧离子传输性能

    高熵工程近日成为调控陶瓷材料性能的新兴手段。研究发现通过增强原子位移可有效优化高熵陶瓷(HECs)的热导率与氧离子传导性能。尽管RE3MO7(RE为稀土元素,M为Ta或Nb)陶瓷已在热障涂层与固体氧化物燃料电池领域获得广泛应用,但其性能调控仍存在提升空间。本研究成功设计并合成出(Sm1/5Eu1/5Gd1/5Dy1/5Ho1/5)3Ta1/2Nb1/2O7高熵陶瓷,其表现出较传统有序RE3MO7陶瓷更低的热导率和高达10倍的氧离子电导率提升。表征结果证实,高熵效应显著增强原子位移参数(ADPs),进而强化晶格非简谐振动,促进声子散射并降低热传导,同时大幅提升氧离子迁移效率。ADPs可作为晶格振

    来源:RARE METALS

    时间:2025-10-10

  • MOF衍生SnSe/碳复合负极材料:提升锂/钠离子电池性能的新策略

    金属硒化物(Metal Selenides, MSs)因其高理论容量和优异导电性,作为锂离子电池(Lithium-Ion Batteries, LIBs)和钠离子电池(Sodium-Ion Batteries, SIBs)负极材料备受关注。然而,较大的Li+/Na+离子在充放电过程中的嵌入/脱出会导致材料体积膨胀和结构坍塌,造成容量保持率差和循环寿命短等问题。为此,研究团队通过金属有机框架(Metal-Organic Framework, MOF)制备了三种含SnSe的双金属硒化物复合材料。其中Co3Se4/SnSe@NPC材料展现出卓越的电化学性能:在2 A g−1电流密度下,LIBs经历1

    来源:RARE METALS

    时间:2025-10-10

  • CZTS基太阳能电池空间应用抗辐射性能的计算模拟与前景分析

    在太空严苛环境中,太阳能电池持续遭受高能粒子与电离辐射冲击,这不仅破坏材料稳定性,更会加剧晶格缺陷形成,最终导致性能衰退。针对kesterite结构铜锌锡硫(CZTS)太阳能电池的空间应用潜力,研究人员通过计算模拟方法评估了其抗辐射能力。采用实验验证的供体-受体缺陷对模型,模拟了质子辐照下CZTS材料的降解过程。研究发现:在1 MeV质子辐照条件下,随着注量(fluence)增加,电流-电压特性呈现短路电流(JSC)显著下降与开路电压(VOC)轻微降低的衰减模式。当注量超过1014 particles/cm2时,电池性能出现明显衰退。模拟结果定性揭示了CZTS在质子辐照下的退化规律,凸显出其卓

    来源:Journal of Computational Electronics

    时间:2025-10-10

  • 碳化钨颗粒增强碳钢TIG熔覆层研究:微观结构特性与耐磨性评估

    本研究采用钨极惰性气体保护焊(Tungsten Inert Gas Cladding, TIG-cladding)技术,在碳钢表面制备碳化物颗粒增强的金属基复合材料(Metal Matrix Composite)层,以提升其耐磨性能。实验对比了三种碳化物(TiC、Cr3C2和WC)的增强效果,通过光学显微镜(OM)、X射线衍射(XRD)和扫描电镜-能谱分析(SEM-EDS)对宏观及微观结构进行解析,并结合硬度测试与磨耗实验评估耐磨性。研究发现,碳化物类型显著影响复合焊道的形态与质量:TiC与Cr3C2组呈现椭圆形焊道,而WC组焊道则具有深熔透和高凸起特征。焊道区域包含热影响区、部分熔化区、界面

    来源:Welding in the World

    时间:2025-10-10

  • 智利鲁潘科湖历史与古滑坡海啸事件的重建与数值模拟及其灾害启示

    在智利中南部这类湖泊密集、构造活跃区域,滑坡引发的海啸(tsunamigenic landslides)构成了重大但未被充分认知的自然灾害风险。一项研究聚焦于鲁潘科湖(Lake Rupanco),分别重建并模拟了两种截然不同的滑坡海啸情景:其一是1960年瓦尔迪维亚大地震(Mw 9.5)触发的多源陆上滑坡(multi-source subaerial landslide),其二则是基于地貌与水深测量证据推断的大型深部古滑坡(paleo-landslide)。研究团队综合野外调查、历史影像和高分辨率地形-水深数据集,精确刻画了滑坡几何特征与初始条件。采用Landslide-HySEA模型进行数值

    来源:Landslides

    时间:2025-10-10

  • 综述:尺度在不确定性定义中的重要性:如何最好地向数据用户传达?

    引言在利用遥感数据(或任何数值数据)得出有意义的结论时,用户需要了解数据提供者对其数据产品的置信程度,以及在该应用中可被信任的程度。在最基本的层面上,某个信息源是否适用于特定决策场景可能是最先被问到的问题。许多情况下,信息提供的合理范围是关键信息。这种数据置信水平对于帮助数据用户决定对其数据分析结果的适当响应至关重要。本文重点关注地球观测数据的使用,通常以长期气候数据记录(CDR)的形式,应用于气候服务和气候建模决策中。气候服务是一个广义术语,涵盖了从单纯提供数据产品到具有特定决策场景的服务(用户理想情况下应参与共同开发服务)。在决策空间中,气候信息及其不确定性通常只是所需信息的一部分,很少有

    来源:SURVEYS IN GEOPHYSICS

    时间:2025-10-10

  • 月球南极-艾特肯盆地形成时的南向撞击挖掘出残余岩浆洋

    月球作为地球的唯一天然卫星,其早期演化历史一直是行星科学研究的前沿领域。南极-艾特肯盆地(South Pole-Aitken basin, SPA)作为月球上最大、最古老的撞击盆地,形成于前酒神纪(pre-Nectarian)时期,其深度挖掘程度远超其他已知盆地,且位于人类认知相对有限的月球背面,因此成为揭示月球早期演化过程的关键窗口。然而,关于SPA盆地的形成机制、撞击方向及其与月球岩浆洋结晶过程的关系,仍存在诸多争议。传统观点认为SPA由北向撞击形成,但这一假设与盆地形态特征和物质分布存在矛盾;同时,盆地内富钍(Th)和富铁区域的形成机制,以及与近侧风暴洋克里普地体(Procellarum

    来源:Nature

    时间:2025-10-10

  • 综述:硫属化合物电催化剂用于电解海水氧化:增强活性和选择性的设计策略

    海水电解与析氧反应的挑战通过海水电解生产氢气是绿色氢能转换的关键路径,其中析氧反应(OER)作为核心半反应面临着动力学缓慢和海水成分复杂等多重挑战。海水中的氯离子腐蚀和竞争性副反应(如氯析出反应)严重制约了电解效率与催化剂稳定性。开发能够兼顾高活性与高选择性的阳极催化剂已成为推进海水电解技术应用的核心课题。硫属化合物催化剂的优势近年来,硫属化合物(包括氧化物、硫化物、硒化物和碲化物)在海水OER领域展现出显著潜力。这类材料具有丰富的活性位点、高稳定性、可调控的电子结构、天然丰度及成本效益等综合优势,为其在苛刻海水环境中的应用奠定了基础。增强OER活性的关键策略为提升硫属化合物在海水中的OER性

    来源:Green Chemistry

    时间:2025-10-10

  • 结直肠癌术后肌少症动态演变:肌量减少与生存预后不良显著相关

    肌少症(sarcopenia)被定义为骨骼肌质量、力量和功能的全面衰退。这项观察性队列研究聚焦于接受结直肠癌(CRC)切除术的患者,创新性地提出"肌少症动力学(sarcopenia kinetics)"概念——即肌少症状态随时间动态变化的规律。研究人员通过分析2016-2020年间186例患者的术前与术后计算机断层扫描(CT)影像,计算骨骼肌指数(Skeletal Muscle Index, SMI)。肌少症的判定标准采用术前性别特异性SMI的最低四分位值。生存分析主要关注总生存期(Overall Survival, OS)和无病生存期(Disease-Free Survival, DFS)。

    来源:Colorectal Disease

    时间:2025-10-10

  • 噻吩基与苯并噻吩基金(I)异腈配合物:合成、结构及金键与金参与的硫属键作用研究

    研究人员通过空气稳定的硼酸前体,成功合成了一系列噻吩基与苯并噻吩基金(I)(gold(I))异腈配合物,并利用单晶X射线衍射技术解析了其多晶型结构。研究发现,这些化合物可通过金键(aurophilic interactions)形成超分子二聚体、四聚体、九聚体甚至聚合物。理论计算进一步揭示了结构中存在的Au⋯S接触属于硫属键(chalcogen bonding)作用——分子静电势(MEP)分析显示硫原子表面存在σ空穴,而金中心呈现亲核特性,符合给体-受体作用模型。量子原子理论(QTAIM)和自然键轨道(NBO)分析从电子层面验证了这些非共价相互存在的能量贡献。金键被确定为超分子组装的主要驱动力

    来源:CrystEngComm

    时间:2025-10-10

  • 混合热释电晶体与液态尿素分子实现铁电性能可调化设计

    通过混合热释电(不可切换)晶体与各向同性液态(无电响应)分子,研究人员成功实现了铁电性能的可控调节。该体系由具有(S)-香茅基(U-3,4-Scit)和(rac)-2-乙基己基(U-3,4-b8)的N,N′-双(3,4-二烷氧基苯基)尿素组成。二元混合物的晶体堆积结构不同于纯热释电化合物,随着液态组分比例增加,分子间氢键强度减弱且烷基链有序性降低,从而增强了电场响应性,使材料从热释电特性转变为铁电特性。当U-3,4-b8摩尔比为0.3时,混合物在45°C下表现出最高自发极化(约1400 nC·cm−2)和9 V·μm−1的矫顽场。该研究为铁电软晶体的极化强度、矫顽场和温度范围调控提供了新策略,

    来源:CrystEngComm

    时间:2025-10-10

  • 综述:光热甲烷干法重整:催化剂结构、机理路径与未来挑战

    催化剂结构设计PT-DRM催化剂体系主要分为三类:纳米颗粒基催化剂、全暴露活性位点系统与混合纳米结构。纳米颗粒催化剂通过调控形貌(如核壳结构、多面体)与金属分散度,优化光吸收效率与热传导性能。全暴露活性位点系统通过单原子或团簇结构实现活性位点最大化利用,增强反应物吸附与活化能力。混合纳米结构则整合半导体材料与等离子体金属(如Au、Ag),通过界面电荷转移提升光热协同效应。机理路径解析PT-DRM反应机制涉及多重路径:晶格氧循环中金属氧化物(如CeO2)通过氧空位形成与修复参与CH4活化与CO2解离;氧空位动力学调控中间体(如CO、H)的生成与结合;双位点氧化还原机制通过金属-载体界面协同促进C

    来源:Chemical Society Reviews

    时间:2025-10-10

  • 离子液体增强CsFA钙钛矿整流二极管的电压耐受性研究

    金属卤化物钙钛矿(metal halide perovskites)因其卓越的半导体性能和优异的光电特性而备受关注。本研究基于铯甲脒碘化铅(CsFAPbI3)开发了低电压驱动的整流二极管,并通过引入离子液体(ionic liquid)显著提升了其电压耐受性。所制备的FTO/TiO2/CsFAPbI3/Ag二极管在400 mV电压下表现出低至181 mV的开启电压和高达2.8×104的整流比,性能优于或接近已报道的溶液可加工二极管。然而,该器件在电压循环中会出现迟滞现象和漏电流升高的问题。通过将离子液体1-己基-3-甲基咪唑氯盐(1-hexyl-3-methylimidazolium chlor

    来源:Advanced Sustainable Systems

    时间:2025-10-10

  • 中空球状富氧空位B位有序双钙钛矿在先进超级电容器中的应用研究

    钙钛矿氧化物(Perovskite oxides)因其高离子电导率、大比表面积和优异离子扩散特性,在超级电容器(SC)应用中展现出巨大潜力。特别是镧系双钙钛矿材料(Double Perovskites),具备高电荷存储容量和卓越的氧化还原能力。然而,如何在保持结构稳定性的前提下进一步提升电化学性能仍是挑战。本研究提出了一种中空球状双钙钛矿(HSDP)结构,其设计基于三大策略:(1)在双钙钛矿B位(B′和B″)引入多种活性元素;(2)构建高浓度氧空位以最大化阴离子插层能力;(3)利用中空球形结构在离子嵌入过程中维持结构完整性。制备的HSDP材料比表面积达到原始双钙钛矿(DP)的10倍。作为超级电

    来源:Advanced Sustainable Systems

    时间:2025-10-10

  • 微柱高度调控对液滴蒸发与润湿态转变的影响机制研究

    1 引言液滴蒸发是普遍存在的物理现象,其在喷雾干燥、喷墨打印、冷却系统、燃烧优化、生物传感和防冰技术等领域具有关键作用。对蒸发动力学的精确调控直接影响这些应用的效果和质量。1877年Maxwell通过静电势与扩散通量的类比,建立了首个球型液滴蒸发分析模型,指出质量蒸发率与蒸气分子扩散系数、浓度差和液滴半径呈线性关系。当液滴存在于固体表面附近时,蒸发过程变得复杂,需考虑接触角变化和球冠几何转换。基于Maxwell模型,研究者提出了多种修正模型来预测固着液滴的蒸发行为,包括Birdi-Vu模型、Rowan模型和Bourges-Monnier-Shanahan模型等。其中Picknett和Bexon

    来源:Advanced Materials Interfaces

    时间:2025-10-10

  • 时空分辨轨道霍尔效应在拓扑半金属Td-WTe2中的实现与调控

    1 引言轨道角动量(OAM)作为固体中一度被晶体场淬灭而忽视的自由度,近年来在轨道霍尔效应(OHE)、轨道磁性(或交替磁性)及轨道Rashba效应等物理现象中展现出关键作用。然而,传统输运测量缺乏偏振自由度,难以直接探测OAM,而光学探针虽可通过光偏振耦合OAM,但其低能电动力学方法尚处于早期发展阶段。太赫兹(THz)场作为一种兼具电学与极化测量能力的探针,为OHE研究提供了新途径:其无接触特性可施加脉冲电场并测量交流电导,同时通过偏振分辨能力在皮秒时间尺度解析本征OAM。但THz长波长(如1 THz对应≈300 µm)导致的衍射极限(≈150 µm)限制了空间分辨率。本研究通过尖端型THz探

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-10-10

  • 活性学习驱动的高熵热电材料高效发现与性能优化

    针对高熵合金(High-entropy alloys)在热电材料领域巨大成分空间带来的开发挑战,研究团队开发了基于活性学习(Active Learning)的智能筛选框架。该模型通过整合物理信息描述符和不确定性感知采样技术,仅用80个实验数据点就从16206种可能组合中高效锁定三种新型高熵硫族化合物(High-entropy chalcogenides, HECs)。这些材料展现出卓越的热电性能,其热电优值(figure of merit, zT)突破2.0大关。研究进一步揭示了材料中新颖的原子排列方式以及独特的电子(electron)和声子(phonon)传输特性,阐明了富含无序性系统中实现

    来源:Advanced Materials

    时间:2025-10-10

  • MXene支架平面介孔碳构建均匀电场实现超稳定钠存储的坚固均一SEI层

    新一代钠离子电池(SIBs)中,高比表面积纳米结构多孔碳虽展现优异倍率性能,却因循环稳定性不足制约商业化应用。为此,研究人员创新性地利用二维MXene支架平面介孔碳(MXene@mesoC)纳米片电极架构突破此瓶颈。通过精准调控,该工程化电极获得超光滑表面,确保电流密度均匀分布,有效抑制局部电荷积累,从而形成均匀电场。结合介孔诱导内亥姆霍兹层中PF6−阴离子富集现象,以及MXene催化显著降低分解能垒,成功构建出均质、坚固且富NaF的固体电解质界面膜(SEI)。所得负极表现出卓越电化学性能:在5.0 A g−1下经历10 000次循环仍保持98.4%容量,平均库伦

    来源:Advanced Energy Materials

    时间:2025-10-10

  • 铁基混合磷酸盐正极材料在钠离子电池中的稳定性与动力学双重调控及其全气候应用研究

    铁基混合磷酸盐Na4Fe3(PO4)2P2O7(NFPP)因其低成本与环境友好性成为钠离子电池代表性正极材料。其钠离子行为受四种晶体学差异位点调控,但占位机制与扩散动力学尚未完全阐明。研究团队通过制备过程中调控铁价态,提出可缩放合成策略,获得具有可调局部结构的NFPP材料。非化学计量化合物Na4.024Fe2.921(PO4)2P2O7在惰性钠离子有序性与比例间取得最佳平衡——这些有序惰性钠离子作为结构支柱,相较无序体系显著增强稳定性。优化后的钠环境协同提升热稳定性与钠离子动力学性能,正极材料表现出卓越倍率性能与循环稳定性(10,000次循环后容量保持率90.7%)。脱钠过程中仅4.18%的晶

    来源:Advanced Energy Materials

    时间:2025-10-10


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