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  • 基于DNA的耗散系统实现持续可调的非平衡稳态:仿生动态调控新策略

    引言自然界通过持续消耗化学燃料维持非平衡稳态(NESS),这种动态平衡对生命活动至关重要。受此启发,化学家们已开发出多种由化学燃料驱动的超分子体系,但多数采用封闭体系的间歇式燃料添加方式,只能产生短暂的非平衡态。相比之下,生物系统通过开放体系中的连续能量耗散维持高度可调的NESS。该研究首次在DNA基耗散系统中实现了这种类生命的持续稳态调控。结果与讨论研究团队设计了一个由RNA燃料驱动的DNA链置换反应模型系统(图1a):荧光标记的DNA链(O)与淬灭剂修饰的长链(Q)形成双链(OQ),当互补RNA燃料(F)通过7-nt趾端介导的链置换反应时,形成DNA/RNA异源双链(FQ)并释放荧光链O。

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 配体工程化一体化Cu(I)碘化物复合物实现近100%光致发光效率及先进三维X射线成像重建

    这项突破性研究展示了配体工程如何重塑铜基材料的性能边界。通过巧妙设计刚性阳离子配体(benzyl-DABCO),科研团队构建出具有独特π-π堆叠结构的(benzyl-DABCO)2Cu5I7复合物,这种分子工程策略有效抑制了非辐射能量耗散通道,使得光致发光量子产率(PLQY)突破性地接近理论极限100%。更令人振奋的是,当这种"分子级精密调谐"的材料被制成柔性闪烁体薄膜时,其X射线探测性能展现出"双低一高"的卓越特性:在仅需71.2纳戈瑞/秒(nGyair s-1)的超低辐射剂量下,就能实现超过20线对/毫米(lp mm-1)的高空间分辨率。这种"低耗高效"的特性使其在三维X射线成像领域大放异

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 环金属化配体构建近红外吸收钌配合物实现高效I型光动力治疗

    这项突破性研究巧妙利用环金属化配体(cyclometalating ligand)设计出一对钌(Ru)对映体Λ/Δ-Ru-TPABP。这些配合物展现出独特的(金属和配体)-配体电荷转移(ML-LCT)特性,在640纳米处产生强吸收带,吸收尾端延伸至800纳米近红外(NIR)区。其中TPABP配体凭借卓越的供电子能力,有效促进三重态(T1)形成,大幅提升电子转移概率,从而推动I型光动力治疗(PDT)进程。这种创新设计使配合物在缺氧条件下仍保持高效抗癌活性。研究团队进一步将Λ/Δ-Ru-TPABP封装于聚合物纳米颗粒中,在700纳米光照下实现超过85%的肿瘤抑制率,不仅能强力杀伤肿瘤细胞,还可有效

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 氮桥配位空心C3N4球锚定Fe─Cu双原子位点实现高效C─N偶联及选择性光催化尿素合成

    这项突破性研究展示了如何通过精妙的原子级设计实现"一箭双雕"——将温室气体CO2和惰性N2转化为高附加值尿素。科研团队像搭积木般在空心石墨相氮化碳(g-C3N4)球表面精准构建了Fe─Cu双原子位点,形成独特的氮桥配位结构(N2─Fe1─Cu1─N2/C3N4 DAC)。这种设计让Fe和Cu原子像跳探戈般默契配合:Fe位点专门"抓捕"并活化CO2分子,而Cu位点则负责"驯服"顽固的N2分子,二者协同作用促成关键的*NCON中间体形成。空心球结构就像微型"光陷阱",通过内散射效应大幅提升光能利用率。实验数据显示,这种双原子催化剂(FeCu/CN)的尿素合成效率远超单原子催化剂(Fe/CN或Cu/

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 磷酸根介导氢桥构建的Ni(OH)2─PO43−/Ni3(PO4)2异质结高效电催化氧化5-羟甲基糠醛(HMF)机制研究

    这项突破性研究揭示了磷酸根(PO43−)在镍基催化剂中的神奇作用。通过精巧设计Ni(OH)2─PO43−/Ni3(PO4)2异质结结构,研究人员首次观察到磷酸根像"分子桥梁"般构建了高效的质子传递通道(PO43−⋯H─O─Ni2+ → HPO42− + Ni3+─O)。这种独特的氢键网络使催化剂在转化生物质平台化合物5-羟甲基糠醛(HMF)时表现出色,选择性高达97.16%,犹如为反应装上了"质子特快专列"。理论计算显示,氢键桥梁能显著降低*HMF-H中间体α-C位点吸附OH基团的能垒(PO43−⋯H─O⋯COR → PO42−─H⋯O─COR),为开发新一代生物质转化催化剂提供了全新思路。

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 异硫脲催化硫(VI)原子共价活化实现磺酰亚胺衍生物不对称合成中的S(VI)立体控制

    这项突破性研究揭示了异硫脲催化在硫(VI)立体控制领域的新应用。与近年来蓬勃发展的S(IV)手性化合物合成相比,S(VI)立体中心的催化控制一直是个未被充分探索的难题。研究团队巧妙地利用异硫脲催化剂,通过共价活化外消旋的磺酰亚胺酰氯(Sulfonimidoyl chlorides),构建了关键的异硫脲-磺酰亚胺中间体。这个新型的S(VI)活性物种精确调控后续S─O键的不对称形成,以高产率和高选择性制备出手性磺酰亚胺酸酯(Sulfonimidates)。机理研究表明,手性催化剂辅助下四取代S(VI)立体中心的快速翻转是动态动力学不对称转化(DYKAT)过程的关键。特别值得注意的是,不同于传统异硫

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 扭曲共轭骨架策略构建高性能本征可拉伸有机太阳能电池

    这项突破性研究开创性地采用"分子骨架扭曲"策略,巧妙平衡了有机光伏材料的电学性能与机械特性。通过在经典聚合物给体PM6中引入含3-丁基辛基侧链的噻吩单元(ThBO),研究人员构建出具有可控扭曲度的PM-BOX%系列三元共聚物。这些"分子弹簧"般的结构展现出双重优势:BO侧链诱导的骨架扭曲显著提升材料柔韧性,使裂纹起始应变(COS)达到23.8%;而保留的共轭噻吩单元则维持了高效的π电子离域,确保18.3%的顶尖功率转换效率(PCE)。特别值得注意的是,基于该材料的本征可拉伸有机太阳能电池(is-OSCs)在31.0%的应变下仍能保持80%的初始PCE值(14.2%),这一性能指标在当前领域处于

    来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

    时间:2025-08-31

  • 磁控溅射生长MnBi2Te4薄膜的磁基态与相调控:迈向本征磁性拓扑绝缘体的可控合成

    1 引言拓扑绝缘体(TI)因其受时间反演对称性保护的表面态成为量子材料研究热点。MnBi2Te4(MBT)作为首个本征磁性拓扑绝缘体,其Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te七重层(SL)结构具有层内铁磁、层间反铁磁(A型)耦合特性,为实现量子反常霍尔效应(QAHE)和轴子绝缘体态提供了理想平台。然而分子束外延(MBE)生长的MBT薄膜常因台阶流形貌和表面粗糙度阻碍XMLD检测。磁控溅射技术凭借可扩展性和低粗糙度优势,成为替代MBE的潜在方案。2 结果与讨论2.1 薄膜生长与成分调控通过调节Mn/Bi2Te320 at.%时,薄膜出现相分离;而化学计量比样品(sMBT,Mn≈13.5 at.

    来源:physica status solidi (RRL) – Rapid Research Letters

    时间:2025-08-31

  • PBDB-T:ITIC界面结构与光电特性的量子化学计算研究:揭示有机太阳能电池性能优化的分子机制

    有机光伏材料界面的量子化学研究1 引言有机光伏(OPV)技术因其柔性、透明和可溶液加工等优势成为可再生能源领域的研究热点。近年来,基于非富勒烯受体(NFAs)的有机太阳能电池(OSCs)效率已突破20%。其中,PBDB-T:ITIC体系因其优异的光伏性能备受关注。ITIC作为典型A-D-A型小分子受体(SMA),其吸收光谱可延伸至800nm,器件效率超过10%。然而,理论研究表明PBDB-T:ITIC二聚体存在能量上坡的电荷转移(CT),这与实验观测的高效率形成鲜明对比。2 材料与方法研究采用B3LYP-GD3泛函和6-31G(d,p)基组进行结构优化,考虑范德华修正。PBDB-T用二聚体片段

    来源:physica status solidi (b)–– basic solid state physics

    时间:2025-08-31

  • 铁掺杂对弛豫铁电体钇铬铁矿纳米颗粒电学特性的调控机制研究

    这项研究揭示了铁(Fe)掺杂对弛豫铁电体(relaxor-ferroelectric)钇铬铁矿(YCrO3)纳米颗粒电学性能的调控机制。通过溶胶-凝胶(sol-gel)法制备的样品展现出显著的半导体特性,直流电阻率随温度升高而降低。有趣的是,随着Fe掺杂浓度增加,直流激活能逐渐降低,同时缺陷介导的弛豫峰呈现扩散增强特征。光学测试显示,Fe掺杂导致光学带隙(optical bandgap)从2.62 eV显著减小至2.15 eV,而Urbach能量则从1.5 eV增加到5.21 eV,表明材料无序度增加。光致发光(photoluminescence)谱在610 nm处出现明显的红光发射峰。电学表

    来源:physica status solidi (b)–– basic solid state physics

    时间:2025-08-31

  • 单相氮化铼(ReN)薄膜的可控制备与超导特性研究

    这项研究展示了氮化铼(ReN)薄膜的突破性制备技术。作为潜在的超硬材料(体模量≈400 GPa)和超导体(Tc≈5 K),ReN的合成面临巨大挑战——其形成焓高达-0.14 eV。研究团队采用反应性直流磁控溅射(R-dcMS)技术,通过精确调控氮气流量和基板温度这两个关键参数,成功制备出无杂质的单相ReN薄膜。材料表征手段堪称豪华阵容:X射线反射率分析揭示薄膜的沉积速率、密度和粗糙度;X射线衍射(XRD)解析晶体结构;二次离子质谱(SIMS)描绘元素深度分布;硬X射线光电子能谱(HAXPES)和N K边X射线吸收近边结构(XANES)则深入探究电子结构。最令人振奋的是,电阻测量证实这些薄膜在3

    来源:physica status solidi (RRL) – Rapid Research Letters

    时间:2025-08-31

  • 铁铬共掺杂氧化锌纳米颗粒中从抗磁性到弱铁磁性的磁性能演变研究

    过渡金属掺杂半导体因其可调控的磁性能成为自旋电子学(spintronics)研究热点。这项研究采用共沉淀法(coprecipitation)制备了铁(Fe)和铬(Cr)共掺杂的氧化锌(ZnO)纳米颗粒,通过精确调控掺杂浓度,成功实现了从抗磁性(diamagnetism)到弱铁磁性(weak ferromagnetism)的连续演变。研究发现,纯ZnO呈现典型抗磁性,而Fe单掺杂样品则表现出线性磁化响应。当引入Cr形成Fe/Cr共掺杂体系时,在Zn0.90Fe0.04Cr0.06O组分中观察到明显的室温弱铁磁滞回线。这种磁性演变源于Fe3+/Cr3+对Zn2+位点的取代以及传导电子介导的交换相互

    来源:physica status solidi (a)– applications and materials science

    时间:2025-08-31

  • 综述:探索碳基材料作为活性金属载体在氨分解中的应用:全面综述

    1 引言全球能源转型背景下,氨(NH3)因其高氢含量(17.8 wt.%)和易液化特性成为氢能理想载体。其分解反应(2NH3 → N2 + 3H2)需高效催化剂克服动力学壁垒,而碳基材料凭借高比表面积(如AC达1476 m2/g)、可调电子传导性(如CNTs电导率104600°C),成为金属催化剂的理想载体。1.1 氢:纯净的能量胶囊NH3分解制氢需解决传统蒸汽重整法的CO2排放问题。钌(Ru)基催化剂在400°C即可实现99%转化率,但贵金属成本促使研究者探索非贵金属(如Fe、Co)与碳载体的复合体系。2 碳基材料2.1 碳纳米管(CNTs)Ru/CNTs因电子离域效应展现卓越活性,TOF达

    来源:Carbon Neutralization

    时间:2025-08-31

  • 综述:椰子样左心房钙化的病因与治疗管理

    ABSTRACTBackground心脏钙化作为多因素病理过程,可继发于心肌梗死、败血症或心肌炎。血浆钙磷失衡与风湿性心脏病(RHD)、二尖瓣置换术(MVR)术后等基础疾病共同构成左心房(LA)钙化的高危因素,进而引发肺动脉高压和心力衰竭等严重并发症。Methods通过系统检索截至2024年10月的Google Scholar和PubMed文献数据库,纳入病例系列、观察性研究及随机对照试验(RCTs),严格遵循美国心理学会(APA)第七版数据呈现规范。Results病理学研究揭示"椰子样左心房"(Coconut LA)的形成与富含胶原的细胞外基质、巨噬细胞及淋巴细胞浸润密切相关。影像学技术对病

    来源:Echocardiography

    时间:2025-08-31

  • 左心室每搏功指数对经导管主动脉瓣植入术后主动脉瓣狭窄预后的预测价值

    评估主动脉瓣狭窄(AS)患者左心室(LV)心肌收缩功能面临重大挑战:传统指标整体纵向应变(GLS)未能考虑后负荷影响。为此,研究人员创新性地采用超声心动图左心室每搏功指数(SWI)这一反映LV外功的指标,在1583例接受经导管主动脉瓣植入术(TAVI)的多中心患者队列中展开研究。该指标通过精妙公式计算:0.0136×[每搏量指数×(平均主动脉压+平均跨瓣压差-LV舒张末压)] [g·min/m2],其中LV舒张末压采用4.9+(0.62×E/e′) [mmHg]进行估算。在中位725天的随访中,262例患者出现主要终点事件(心脏死亡或心衰恶化)。生存分析揭示,低LV SWI组患者无事件生存率显

    来源:Echocardiography

    时间:2025-08-31

  • 肉鸡垫料材料特性表征框架研究:基于预防性健康管理的标准化评估方案

    在现代化肉鸡养殖中,垫料材料的选择直接影响着禽类健康和生产效率。尽管德国《动物福利和农场动物饲养条例》明确规定垫料应保持干燥松散,但市场上涌现的各种新型垫料材料缺乏统一评估标准。更令人担忧的是,多项研究表明湿垫料与足垫皮炎(FPD)发生率显著相关,而不同材料的吸水性、pH缓冲能力等关键参数差异可能影响环境氨气(NH3)浓度和微生物生长。这种现状使得养殖户在选择垫料时面临巨大困惑,亟需建立科学系统的评估体系。Theresa M. Liegsalz等研究人员在《Poultry Science and Management》发表的研究,首次构建了全面的垫料材料表征框架。研究团队从德国、奥地利和瑞士市

    来源:Poultry Science and Management

    时间:2025-08-31

  • 聚噻吩-碳杂化纳米结构的界面电子耦合机制与催化性能调控研究

    这项开创性研究采用材料计算模拟技术,深入解析了导电高分子聚噻吩(PT)与各类碳同素异形体之间的结构适配性与电子协同效应。通过量子力学层面的密度泛函理论(DFT)和反应力场(ReaxFF)双轨模拟策略,科研团队在Materials Studio平台上精准捕捉到PT链在不同碳基质表面的构象动力学特征。令人振奋的是,石墨烯展现出惊人的界面亲和力,其与PT的相互作用能(-205.94 kJ/mol)远超碳纳米管(CNTs,-39.11 kJ/mol)、富勒烯(C60,-25.29 kJ/mol)和碳纳米颗粒(-21.97 kJ/mol)。这种优势源于石墨烯完美的二维平面结构促进的π-π堆叠作用,使得电

    来源:Macromolecular Theory and Simulations

    时间:2025-08-31

  • 疏水改性丙烯酰胺水凝胶颗粒用于调驱控制:合成、表征及提高采收率性能

    随着全球原油储量递减,如何从非均质性油藏高效开采烃类成为重大挑战。传统水驱技术受制于高含水率和低波及效率,亟需创新性提高采收率(EOR)策略。这项研究巧妙地将疏水改性化学引入水凝胶设计,开发出具有"智能"响应特性的预成型颗粒凝胶(PPG)。通过丙烯酰胺(AAm)与十八烷基丙烯酸酯(ODA)、月桂基丙烯酸酯(LA)等疏水单体的共聚反应,成功构建了独特的物理交联网络。这些疏水基团就像微型"锚点",在水溶液中自发组装形成三维网络结构。傅里叶变换红外光谱(FTIR)证实了凝胶的化学结构,溶胀实验则展示了其在≥20,000 ppm高矿化度和≥80°C高温环境中的卓越稳定性。力学测试结果令人振奋:这些凝胶

    来源:Journal of Applied Polymer Science

    时间:2025-08-31

  • 废弃聚氨酯与聚对苯二甲酸乙二醇酯的绿色多元醇合成:通过糖酵解和氨解转化为阻燃绝缘泡沫

    聚氨酯(PU)和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)作为塑料瓶、弹性体和绝缘泡沫的主要原料,其废弃物可通过解聚工艺转化为高价值单体与低聚物。这项研究创新性地采用氯化胆碱-尿素低共熔溶剂与醋酸锌催化剂,实现了废弃PU/PET的绿色转化——糖酵解转化率达98%,氨解更实现100%完全转化。获得的双(2-羟乙基)对苯二甲酸酯(BHET)、双(2-羟乙基)对苯二甲酰胺(BHETA)和4,4'-亚甲基二苯胺(MDA)等产物,无需纯化即可直接用于合成高性能聚氨酯泡沫(PUF)。这种"变废为宝"的再生材料展现出优异的阻燃性能:总热释放量仅18.4 kJ/g,极限氧指数高达33.7%,远超常规绝缘材料标准。该技术突

    来源:Journal of Applied Polymer Science

    时间:2025-08-31

  • 基于树皮状SA-Al2O3@TiO2纤维的柔性辐射制冷纺织品:个人热管理新突破

    这项突破性研究展示了仿生树皮结构的SA-Al2O3@TiO2纤维在辐射制冷领域的卓越性能。通过精妙的干湿纺丝技术(dry-wet spinning technique),研究人员成功制备出兼具42.2±2.4 MPa拉伸强度和280%±20%延伸率的超强纤维。这些"智能"纤维就像给人体装上微型空调系统,其99.5%的太阳光反射率(solar reflectance)和99.8%的大气窗口(atmospheric window)红外发射率(infrared emissivity)创造了双重制冷机制。有趣的是,独特的树皮状表面结构在空气流动时会变身"散热加速器",使织物在通风环境下实现6.3°C的

    来源:Journal of Applied Polymer Science

    时间:2025-08-31


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