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  • 聚苯胺促进的光系统II在反蛋白石结构CeO2上的直接电子转移

    将天然的光系统II(PSII,唯一能够氧化水的酶)与人工电极结合,可以实现半人工光合作用以转换太阳能。其中一个关键挑战是实现PSII的均匀分布并确保高效的电荷转移。在这里,我们直接在电极上生长出反蛋白石结构的CeO2(IO-CeO2)支架,并利用聚苯胺(PANI)的电沉积技术来促进PSII的附着。PANI中间层改善了PSII在IO-CeO2上的负载和排列,拓宽了可见光的吸收范围,并建立了Z型/II型串联异质结结构,从而增强了光生电子的转移效率,使得直接电子转移系统中的光电流达到5.9 ± 0.1 μA cm–2。一个面积为9 cm2的PSII-PANI2-IO-CeO2光阳极在1000分钟后产

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 通过铁电拓扑开关实现量子轨道到自旋的转换

    最近在电子系统中操控轨道自由度方面的进展激发了人们对新型领域“轨道电子学”的兴趣,这凸显了将其与现有自旋电子学范式结合以应用于下一代设备的必要性。在这里,我们阐述了量子轨道到自旋转换的原理:该机制通过铁电效应将量子化的轨道霍尔效应转化为量子自旋霍尔效应。我们发现,通过改变电极化方向,系统可以在第二类拓扑绝缘体状态和常规拓扑绝缘体状态之间发生拓扑相变,从而触发一个过程,使自旋依赖的异常霍尔效应转变为轨道霍尔效应。根据电子结构的不同,这会导致角动量量子化输运的性质发生根本性变化,从纯粹由轨道主导转变为完全由自旋主导。我们的工作揭示了自旋与轨道相互作用中尚未探索的方面,使得自旋电子学、轨道电子学和拓

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 锰(I)钳形配合物作为脱氢环化反应的催化剂:直接从醇类和2′-氨基乙酰苯酮合成生物相关的杂环化合物

    本文报道了NNE配体(E = S, Se, Te;L1–L3)与Mn(I)钳形配合物(C1–C3)的合成。虽然之前已经报道过配体L1-L2及配合物C1-C2,但基于碲的配体L3及其Mn(I)配合物C3是首次被研究并进行了全面表征。单晶X射线衍射实验确定了C1的畸变八面体结构。配合物C1–C3被用作无溶剂条件下2′-氨基乙酰苯与伯醇和仲醇发生脱氢环化反应的催化剂,这一方法具有环保和经济上的优势。伯醇选择性转化为2,3-二取代-4-喹诺酮类化合物,而仲醇则生成4-甲基-2-芳基喹啉类化合物。该催化体系(尤其是C2)表现出广泛的底物适应性、对官能团的良好耐受性以及在低催化剂用量下的高效催化性能。控制

    来源:Organometallics

    时间:2025-11-21

  • 具有机械可调性能的独立式氧化物基紫外光电探测器

    基于肖特基结的紫外线(UV)探测器具有高灵敏度、低噪声和抑制暗电流等优点。提高肖特基势垒高度(SBH)对于降低暗电流和提升整体器件性能至关重要。虽然最近柔性电效应已成为调节二维材料基探测器中SBH的一种有前景的策略,但其应用于氧化物基器件时受到基底引起的机械限制。在这里,我们展示了一种独立的ZnO肖特基光电探测器,该探测器利用机电耦合(包括压电效应和柔性电效应)来调节SBH并增强UV检测性能。随着施加力的增加,SBH从0.48 V升高到0.57 V,导致响应度从10 mA·W–1显著提升至678 mA·W–1,灵敏度从3.7 × 109 Jones增加到7.9 × 1011 Jones。这些发

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 揭示控制InAs胶体量子点光电二极管检测性能的额外尺寸依赖性缺陷抑制机制

    砷化铟(InAs)胶体量子点(CQD)光电二极管结合了可调的带隙和溶液处理技术,为红外探测提供了一个多功能平台。通过高动态范围外部量子效率(HDR-EQE)测量,我们研究了缺陷特征并量化了它们对性能的影响。对Urbach尾和 Gaussian亚带隙态的分析表明,随着纳米晶体尺寸的增大,陷阱密度会降低,这超出了简单表面-体积缩放模型的预测,突显了表面化学对带隙无序性的影响。这些缺陷态会影响暗饱和电流(J0),使我们能够估计它们对探测灵敏度和噪声的贡献。研究结果将纳米晶体尺寸、缺陷数量和器件性能联系起来,区分了内在的陷阱介导效应和外在的损耗通道。我们发现,虽然内在缺陷也起了一定作用,但目前的 In

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 离散金纳米晶体/DNA共轭物的分离及其个人历程

    在我职业生涯早期,能够在《Nano Letters》上发表论文,这为我打开了许多机会之门,对此我感到非常自豪和感激。25年前《Nano Letters》创刊时,纳米科学和纳米技术正处于快速发展阶段,涵盖了化学、物理、生物和材料科学等多个学科。合成方法的进步使得人们能够控制纳米颗粒的大小、形态和原子排列;同时,用于纳米尺度表征和操作的先进工具和技术也不断涌现。那时,我是加州大学伯克利分校(UC Berkeley)的第一年博士后研究员,在Alivisatos教授的团队中从事纳米生物领域的研究。我之前在巴西圣保罗的坎皮纳斯州立大学(UNICAMP)完成了物理学博士学位,导师是Daniel Ugart

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 聚氢化物锇介导的羰基化合物硅氢化反应:中间体与反应机理

    OsH6(PiPr3)2(1)与苯基硅烷反应生成OsH5(SiH2Ph)(PiPr3)2(2),后者再与苯基硅烷反应生成OsH4(SiH2Ph)2(PiPr3)2(3)。1与二苯基硅烷反应生成OsH5(SiHPh2)(PiPr3)2(4),在二苯基硅烷和微量水的存在下可进一步转化为OsH4{κ2-Si,Si-(Ph2Si–O–SiPh2)}(PiPr3)2(5)。化合物4能促进醛类化合物在H2SiPh2作用下的氢硅化反应,生成硅醚;而对于酮类化合物,则同时生成氢硅化和脱氢硅化产物。当4与苯甲醛和丙酮反应时,会生成OsH5{Si(OR)Ph2}(PiPr3)2(R = CH2Ph (6), iP

    来源:Organometallics

    时间:2025-11-21

  • 结构明确的二核铜(II)配合物在畸变的配位环境中,通过串联的CuII–CuIII氧化还原催化作用促进C–N偶联反应

    一类通式为 [Cu2(μ-Ln)2] (1–6) 的双核铜(II)配合物,使用了结构简化的salen型N2O2四齿Schiff碱配体H2sal(X)ben(其中H2Ln = 1–7,X分别对应H、2-OMe、4-OMe、2-Cl、4-Cl、2,6-diOMe、2,4,6-triOMe),在相对温和的条件下被证明是高效的、选择性的Ullmann型C–N偶联反应催化剂。这些化合物通过单晶X射线衍射显示出了介于四面体和正方形平面之间的畸变金属配位结构,这种结构是由连接亚氨基氮原子的碳桥所导致的。这一独特特征表明金属离子能够轻松调节并适应不同的氧化还原状态,从而展现出作为高效催化剂的潜力。实际上,它们

    来源:Organometallics

    时间:2025-11-21

  • 通过脱湿现象观察到的纳米限制效应对分子间力的影响

    尽管润湿性是分子层面力(如范德华力)的宏观表现,但纳米限制对超薄膜稳定性的影响在预测中尚未得到充分研究。在这项工作中,我们利用聚苯乙烯(PS)/聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)/聚苯乙烯(PS)三层体系来研究纳米限制如何影响分子间相互作用,其中PMMA的厚度范围为15至95纳米。我们发现,顶层PS的脱湿行为对下方PMMA的厚度非常敏感,这与基于经典范德华力的预测结果不符(这些预测假设材料具有体相特性)。通过考虑纳米限制引起的PMMA折射率变化,我们修正了理论框架,并成功解释了观察到的现象。这项研究表明,纳米限制在软物质中显著影响了长程分子间相互作用,为仅通过调整底层厚度来调节薄膜稳定性提供了新的途

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 在环保型Ag2Se胶体量子点中实现的高效多激子生成

    多重激子产生(Multiple Exciton Generation, MEG)或载流子倍增现象是指一个高能光子能够产生两个电子-空穴对或激子,这一现象在提升光电器件的转换效率方面具有巨大潜力。目前,高效实现MEG主要依赖于含有有毒重金属元素的胶体纳米晶体,而环保且性能优异的替代材料仍难以获得。在本研究中,我们发现低毒性的Ag2Se胶体量子点(Colloidal Quantum Dots, CQDs)具有优异的MEG特性:其触发阈值接近能隙能量的两倍(约2.26电子伏特),并且根据标准模型计算,其转换效率可高达约91%。非平衡态动力学分析表明,得益于Ag2Se CQDs中稀疏的态密度,高效的M

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 一种基于编程静电镊阵列和飞秒激光制备的超疏水绝缘平台的数字微流控液滴机器人系统

    本文报道了一种新型的非接触式液滴操控机器人系统,该系统将静电镊子(EST)与绝缘的超疏水平台相结合,实现了可编程的液滴操控。首先,我们通过优化施加的静电势和静电镊子的高度,证明了静电镊子能够在多种绝缘的超疏水表面上精确地捕获和移动液滴——这些表面此前被认为不适合进行此类操控。静电镊子与绝缘超疏水基底的结合使得液滴能够在广泛的体积范围内(至少覆盖3个数量级)以及多种类型的液体(如HCl、NaOH和NaCl液滴)上进行捕获和操控。作为概念验证,我们最终基于静电镊子阵列构建了一个简单的液滴操控系统,并通过选择性电极激活实现了对液滴运动的数字控制。实验结果成功证明了该系统作为多功能、高性能数字微流体(

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 通过可热去除的掺杂剂,解锁六角形钨氧化物纳米棒中基于Na+的电致变色性能

    六角形氧化钨纳米棒因其内部存在的较大六角形通道而成为基于钠离子(Na+)的近红外电致变色窗口材料的理想选择。然而,传统掺杂剂(如铯离子Cs+)会阻碍钠离子的插入,从而限制了材料的电荷存储能力和整体调制性能。为了解决这一问题,我们开发了掺杂了NH4+/NH3的六角形氧化钨纳米棒,并通过简单的热退火过程逐步去除这些掺杂剂。在400 °C下退火的薄膜其电荷存储能力比掺铯离子的薄膜提高了4倍以上。结合这种优异的存储能力以及纳米棒的高着色效率,厚度为150纳米的薄膜在1200纳米波长下实现了74%的光学调制效果,这一性能与基于锂离子(Li+)的系统相当。使用钠离子电解质的完整电致变色器件在褪色状态和着色

    来源:Nano Letters

    时间:2025-11-21

  • 通过二配位茴香醚的脱芳构化形成杂多环骨架

    在化学研究中,异环结构是许多生物活性分子的重要组成部分。这类化合物在自然界中广泛存在,并且在药物化学、生物化学和农业化学中具有关键作用。然而,目前合成这些复杂结构的方法往往导致形成主要由sp²杂化碳组成的平面结构,这在一定程度上限制了它们在药物设计中的应用。因为许多生物活性分子不仅含有多个立体中心,还具有三维结构,能够更有效地与靶标蛋白的结合位点相互作用,从而实现更精准的药理作用和更低的副作用。因此,开发能够生成更复杂异环结构的新合成方法成为有机化学研究的一个重要方向。近年来,研究者们对通过金属配合物来构建异环结构的策略进行了广泛探索。特别是在过渡金属与芳香环之间的配位化学中,一些研究显示,金

    来源:Organometallics

    时间:2025-11-21

  • 二铜催化的叠氮化物-炔烃环加成反应中的金属-金属协同作用及金属-配体协同作用

    铜催化的叠氮-炔基环加成反应(CuAAC)自2000年代初问世以来,因其在合成1,4-取代的1,2,3-三唑方面的高效性、选择性和广泛适用性而受到广泛关注。该反应在药物化学、高分子科学和生物化学等领域得到了广泛应用,成为一种重要的点击化学方法。尽管如此,关于其反应机理的探讨仍存在诸多争议,尤其是关于催化活性铜物种的核性(即单核还是双核)以及反应过程中是否涉及特定的中间体,仍是科学界长期关注的问题。长期以来,研究者们提出了多种可能的反应机制,并尝试通过实验和理论计算来验证这些假设。其中,双核铜中间体被认为是催化循环中的关键部分,但其分离和表征一直面临挑战。为了深入理解这一反应的机制,研究人员开发

    来源:Organometallics

    时间:2025-11-21

  • 相干完美吸收与放大系统实现超灵敏氨气检测

    相干完美吸收与激光(CPAL)现象因其具有理论上无限的品质因数这一独特特性,为超高灵敏度传感提供了出色的平台。然而,大多数射频(RF)相干完美吸收器-放大器(CPAA)系统仍处于概念验证阶段,主要受到预设频率下严格阻抗要求、对元件微小偏差的敏感性以及传感器集成过程中强烈寄生效应的阻碍。适用于高频操作的低寄生电容传感器的稀缺性进一步限制了其实际应用。在这里,我们提出了一种策略,能够精确调整集成有电容传感器的CPAA系统的工作点,使其趋近于理论上的理想状态,从而实现更高的检测灵敏度。通过协同优化CPAA的配置和传感器设计,我们实现了创纪录的灵敏度:在检测微量氨气时,灵敏度分别达到123 kHz/p

    来源:ACS Sensors

    时间:2025-11-21

  • 用于单细胞粘附力测量的纤维尖端剪切力探针

    单细胞黏附研究在细胞生物学中起着至关重要的作用。诸如原子力显微镜(AFM)技术之类的细胞黏附测量方法可用于测量单细胞的黏附力。然而,这些方法存在许多局限性,例如操作复杂或需要标记细胞。在这项研究中,我们提出了一种微型光纤尖端剪切力探针(FSFP),能够在生理条件下准确测量单细胞的黏附力。该剪切力探针的结构基于结构力学原理设计,采用飞秒激光双光子聚合技术在单模光纤的端面整体制造而成,便于进行横向操作。我们建立了FSFP光谱输出与施加力之间的关系,其微力灵敏度为2.81 nm/μN,最小可检测力为7.1 nN。该设备的整体测量范围为69 μN。我们使用FSFP在生理条件下测量了MCF-7乳腺癌细胞

    来源:ACS Sensors

    时间:2025-11-21

  • 环形开放式微流控平台揭示了胶质母细胞瘤细胞的粘度驱动机械启动机制

    胶质母细胞瘤(GBM)的肿瘤微环境特征是细胞外粘度异常高,尤其是在肿瘤侵袭边缘。虽然高粘度被认为会阻碍细胞迁移,但矛盾的是,GBM细胞在这种环境中往往表现出更强的侵袭性。在这里,我们介绍了一种新型的开式微流控平台,该平台能够在可调节的粘度条件下实时、高分辨率地分析GBM细胞的行为,且不受传统封闭系统的几何限制。利用U-251细胞系和原代GBM-3细胞,我们发现急性暴露于高粘度培养基(7.1 cP)会抑制细胞迁移,而长期暴露则会诱导细胞进入一种促进侵袭的状态。这种表型变化是由细胞骨架重构、 focal adhesions(粘着斑)缩短、YAP蛋白向细胞核转移以及线粒体能量代谢相关基因转录上调所驱

    来源:ACS Sensors

    时间:2025-11-21

  • 综述:金属-有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)薄膜的表面辅助制备与传感性能

    金属有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)在架构和多维应用方面具备更高的灵活性,使其成为开发薄膜传感器的理想候选材料。本文综述了MOFs和COFs薄膜的表面合成方法,重点介绍了化学气相沉积(CVD)和界面辅助合成(IAS)等先进沉积技术,以及基于这些薄膜的多功能传感应用。由于COFs和MOFs薄膜具有高孔隙率、可调结构以及优异的电子/光电性能,它们在气体检测、环境监测和可穿戴传感器领域展现出广阔的应用前景。此外,本文还探讨了长期稳定性、薄膜均匀性以及在实际使用条件下的集成问题。文中分析了实际应用中存在的均匀性、纵向稳定性以及长期恶劣环境暴露等问题,并提出了相应的解决方案以弥补现有技术的

    来源:ACS Sensors

    时间:2025-11-21

  • 磁性水凝胶:用于快速检测肠道疾病的增强型细菌生物传感器

    细菌生物传感器是检测胃肠道疾病生物标志物的一个有前景的方法;然而,它们的直接口服递送受到生物利用度、安全性以及与复杂肠道微生物群相互作用等挑战的限制。为了解决这些问题,我们开发了MagGel-BS,这是一种由磁性水凝胶包裹的细菌生物传感器平台。该混合系统使用生物相容性的海藻酸盐水凝胶来包裹磁性颗粒和细菌生物传感器,从而实现疾病生物标志物的精准检测。水凝胶显著提高了稳定性,使细菌在胃液中的存活率提高了10倍。通过使用对血红素具有响应性的细菌,MagGel-BS能够在20分钟内检测出小鼠的胃肠道出血,这比未封装的生物传感器快得多(后者需要几个小时)。重要的是,MagGel-BS在体内没有引发免疫反

    来源:ACS Sensors

    时间:2025-11-21

  • 受生物启发的、抑制模式噪声的离轴集成腔体,用于快速动态气体检测

    本文提出了一种创新的离轴集成腔(OAIC)设计,该设计模仿了细菌的尾鞭毛结构,旨在解决传统OAIC中由于气流场不均匀导致的模式干扰噪声和气体交换速度慢的问题。据我们所知,这种被称为“仿生模式噪声抑制OAIC”的腔体设计概念首次将腔体增强光谱技术与仿生设计相结合。通过将气体入口重新设计为一对仿生结构的切向入口,原本的湍流被转化为类似细菌鞭毛的旋转切向流,从而引导流体流动。利用基于遗传算法的多目标优化技术对仿生OAIC的参数进行优化,使得腔体内的流体流动更加有序且均匀,同时降低了激光与气体之间的相互作用噪声。在200–1500 sccm的流量范围内,该仿生OAIC并未出现明显的浓度波动;在800

    来源:ACS Sensors

    时间:2025-11-21


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