• 通过氨活化介导的途径指导电化学C-N偶联以实现高效的酰胺合成

  摘要 利用酒精和氨作为原料，通过电化学氧化实现C-N偶联为酰胺类有机氮化合物的合成提供了一种可持续的替代方法。尽管通过传统的酒精氧化途径已经取得了高活性和选择性的成果，但这一过程仍然具有挑战性。在这里，我们提出了一种通过氨活化来促进电化学C-N偶联的新途径。光谱学和理论研究表明，这一过程始于氨的氧化，生成活性*NH2物种，这些物种随后与酒精物种高效偶联形成C-N键。这种新的C-N偶联途径具有更快的反应动力学，并且更重要的是，避免了醛中间体的形成，从而防止了不希望发生的过度氧化。因此，该途径在基于NiCuRu（氧）氢氧化物的催化剂上

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 可逆且大规模的结构转变：在可熔化的氰基桥接配位聚合物晶体中

  本研究聚焦于一种特殊的无机材料——氰化物（CN⁻）桥接的配位聚合物（Coordination Polymers, CPs）的合成与熔融行为。这类材料因其独特的结构和功能特性，长期以来被广泛应用于磁性、电子传导及吸附等领域。然而，传统上合成仅由金属离子和CN⁻构成的三维（3D）化合物并使其在熔融前保持稳定，仍然是一个极具挑战性的课题。通常，CN⁻因其较强的桥接能力，会形成高度致密且刚性的三维网络结构，这导致其具有较高的熔点。因此，尽管已有大量关于CN⁻桥接材料的研究，但其熔融行为的探索仍相对有限。本研究通过简单的脱水过程，成功合成了包含3D KCd[Cu(CN)₂]₃和2D K₂Cu₃(CN)₅

  来源：Chemistry – A European Journal

  时间：2025-10-26

• 钌催化的一级胺脱氢生成腈：在液态有机氢载体中的氢释放

  摘要 本文介绍了基于酰胺配体的新型Ru(II)p-cymene配合物的合成，以及这些配合物在利用胺/腈对作为液态有机氢载体（LOHCs）进行氢生产和储存过程中的作用。底物范围包括脂肪族胺（包括长链胺）和芳香族伯胺。多种生物活性胺也适用于该脱氢过程，例如呋喃胺、3-吡啶胺、吲哚-3-甲胺、色胺和2,6-二氯苯胺。进行了详细的浓度依赖性和温度依赖性动力学研究，并绘制了Hammett图。基于这些分析，提出了一种无需受体参与伯胺双脱氢的合理机制，表明了Ru-H物种的存在。该催化剂的可回收性经过5次循环测试后仍未显示出产物产量的显著下降。

  来源：Chemistry – A European Journal

  时间：2025-10-26

• 综述：脉冲电解还原氮物种活化的研究进展与未来展望

  引言氮循环是生态系统和工业活动的基石，但其失衡导致了严重的环境问题。电化学还原氮物种（如NO3−、NO2−）可在常温下将污染物转化为高附加值化学品，但传统恒电位方法存在选择性差、催化剂失活和析氢反应（HER）竞争等问题。脉冲电解通过周期性切换电位，同步调控催化剂表面动力学与反应微环境，为突破这些瓶颈提供了新思路。脉冲电解促进氮物种还原的基础原理脉冲参数包括时间相关（周期、频率、占空比）和电位相关（幅度、波形、方向）因素。其优势主要体现在三方面：电催化剂调控：脉冲电位诱导表面动态重构，例如在阴极阶段吸附中间体，阳极阶段形成新活性相（如CuO/Cu2O）、再生活性位点或去除表面毒化物。空间分布调控

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 利用多孔分子晶体中的卤素键实现高效的SF6/N2分离

  摘要 卤素键提供了一种方向性明确且可调的非共价相互作用，在多孔分子材料的设计中这一特性尚未得到充分探索。本文介绍了一种名为FPMC-1-β的多孔分子晶体，它独特地结合了永久性的多孔性、高热稳定性、可溶液处理性以及卤素键合能力。在脱溶剂过程中，FPMC-1-α会转变为更致密的FPMC-1-β相，其结构特征是一维通道发生畸变，并且溴原子上暴露出σ空穴。这种结构使得氟化气体能够与FPMC-1-β通过卤素键进行选择性相互作用。在298 K和1巴的压力下，FPMC-1-β对六氟化硫（SF6）和氮气（N2）的选择性达到了178.6，创下了所有

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 基于偶氮苯的糖基大环化合物：合成、光异构化以及对液晶螺旋间距的光调控（包括螺旋方向的反转）

  近年来，科学家们在分子光开关的研究中取得了显著进展，这些分子在化学、生物、制药、动态功能软材料、能量存储等领域展现出广泛的应用潜力。光响应性分子的一个重要特性是其能够通过外部光刺激改变自身的结构，从而实现特定功能的调控。在这一研究背景下，研究人员开发了一种新的嵌入了偶氮苯基团的糖基大环化合物，并通过核磁共振（NMR）光谱、紫外-可见（UV/vis）光谱以及圆二色（CD）光谱对其进行了表征。这些化合物被应用于胆甾相液晶（CLC）的光调控，显示出良好的光致变色性、抗疲劳性、热双稳性和手性光学活性。在胆甾相液晶中，偶氮苯基团作为一种光响应性分子，其结构的可逆光致异构化（从E型到Z型）可以显著影响液晶

  来源：Chemistry – A European Journal

  时间：2025-10-26

• 一种基于理论的调节策略用于电解质设计，实现了稳定的水相锌沉积

  在水系锌离子电池（AZIBs）的研究中，添加剂的筛选问题成为科学界和工业界关注的焦点。锌离子电池因其低成本、资源丰富性、非易燃性和锌负极的良好特性，被认为是未来储能技术的重要候选者之一。然而，水系锌离子电池在实际应用中面临多重耦合失效机制的挑战，例如锌沉积过程中因锌离子（Zn2+）沉积无序而导致的枝晶形成、由锌水合物结构中的配位水分子引发的氢析出反应（HER），以及HER与副反应耦合带来的活性锌形成和容量衰减。这些问题严重制约了锌离子电池的循环稳定性和实际应用潜力。因此，开发有效的电解液添加剂以优化锌离子的溶剂化结构和界面行为，成为提升电池性能的关键途径。为了深入理解添加剂的理论特性如何影响锌

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 综述：人工酶电化学

  人工酶电化学：融合生物催化与电化学的新前沿摘要人工酶电化学作为一个新兴的交叉学科领域，旨在通过电化学方法扩展酶的催化能力，从而显著提高其选择性、效率，并解决稳定性、底物范围和反应规模等方面的局限性。这篇综述深入探讨了人工酶的设计策略、酶-电极接触方法以及关键的电化学技术，展示了该领域在能源转化和合成化学中的巨大潜力。1 引言酶作为生物催化剂，能够驱动化学反应以实现生物功能。将这些酶及其催化能力应用于工业和科学过程中，已成为一个重要的研究方向。酶电化学是一个日益重要的领域，它通过将酶整合到电子设备中，战略性利用其氧化还原活性和选择性，驱动细胞角色之外的催化过程。与电极耦合的酶在药物合成、能源生产

  来源：ChemElectroChem

  时间：2025-10-26

• 通过分子设计突破溶解度限制，制备用于锂金属电池的局部超高浓度电解质

  摘要 提高电解质中的盐浓度已被证明是一种简单而有效的方法，可以抑制溶剂的活性并调节溶剂化结构，从而实现电池的长期界面稳定性。然而，离子的静电插入作用和有限的配位状态阻碍了进一步提高盐溶解度的努力。在这里，我们通过分子工程策略打破了锂盐溶解的上限：使用含有三个醚氧基团的溶剂来提供多配位位点，并激活那些空间阻碍较小的惰性稀释剂以屏蔽静电排斥作用。结果，制备出了一系列局部超高浓度电解质（LUCEs），其锂离子（Li+）与溶剂的摩尔比高达1.8。这些LUCEs具有较高的锂离子传输数（0.682）、高达99.97%的锂沉积/剥离库仑效率，以

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 通过机械-化学耦合效应实现的高能量密度异质结构钠层状氧化物正极

  摘要 设计出具有高能量密度和优异稳定性的无钴锰基氧化物正极材料具有重要意义且充满挑战。在此，我们构建了一种具有机械-化学耦合效应的P2/O3核壳层状氧化物正极材料，以实现精确的结构调控和卓越的电化学性能。以O3-NaNi0.4Fe0.2Mn0.4O2作为核心材料，通过精确调控外延层制备了P2/O3核壳层状正极。得益于O3体相和P2壳层的协同效应，这种层状正极表现出高能量密度（基于正极活性材料为587.34 Wh·kg−1）、优异的结构、卓越的空气稳定性和全电池性能。通过原位X射线衍射和球差校正扫描透射电子显微镜（STEM）分别分析

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 非生产性底物结合构象的翻转促进了羟基腈裂解酶催化的氢氰酸化反应

  摘要 理解酶与底物之间的构象转变对于生物催化剂的设计和工程至关重要。然而，底物如何经历动态转变以调节酶的功能，其机制仍然知之甚少。Prunus communis（PcHNL5）中的羟基腈裂解酶能够催化氰醇的水解反应。该酶的逆反应在药物前体的制备方面具有重要的合成潜力。通过结合晶体学和计算实验，在PcHNL5L331A突变体的底物通道中发现了一个新的、非产物的底物结合状态。这种结合状态在催化循环开始前会发生构象变化。通过位点饱和突变技术，研究人员发现了一种三重突变体PcHNL5L331A/S333V/P340L，它能够破坏这种非产物

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 由缺氧引发的智能自适应人工通道，用于在癌细胞中实现高度选择性的凋亡

  摘要 在自然界中，对缺氧敏感的离子通道能够根据氧气水平调节离子传输，这对细胞适应低氧环境至关重要。然而，这种对刺激响应的特性尚未在旨在模仿其天然对应物基本功能的人工离子通道中得到复制。在这里，我们介绍了一类新型的人工通道，这类通道在癌细胞缺氧条件下可以被激活。还原酶介导的硝基和/或偶氮基团的还原会触发通道形成单元的快速释放，这些单元在胆固醇存在的情况下会二聚化成氯离子通道，或进一步组装成不同孔径的纳米孔。激活后，最敏感的通道C1对HepG2细胞的细胞毒性增强了18.1倍，其IC50值为2.9 µM。值得注意的是，C1对肝癌细胞的选

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• PuCO3OH(cr)在含有NaCl的碳酸盐溶液中的溶解度、形态转化及热力学性质

  摘要 在本项综合性实验研究中，首次探讨了三价钚（Pu(III)）在接近中性的0.10 M NaCl溶液中的溶解度、水相形态及其在含有碳酸盐的条件下（温度T = (23 ± 2)°C）的固相形成过程。通过长期平衡水溶液中的二元氢氧化物Pu(OH)3(am)与Na2CO3，合成了结晶态的PuCO3OH(cr)，并利用VIS/NIR吸收光谱、SEM/EDX、粉末XRD和Rietveld分析以及Pu L3边EXAFS对其进行了全面表征。在0.10 M NaCl–Na2CO3溶液中，对PuCO3OH(cr)的批量溶解度进行了实验研究，考察了

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 在纳米流体膜上实现皮米级精确孔隙工程，以高效纯化氢气

  摘要 氢是一种无碳能源载体，主要通过甲烷蒸汽重整产生，其主要副产品是二氧化碳（CO2），同时还会生成水（H2O）和甲烷（CH4），这给氢的高效提纯带来了挑战。纳米流体氢键框架（HBF）膜在气体分离方面具有很大潜力，但精确调控孔径以提高性能的方法仍然很少。本研究成功制备了一系列用于氢气提纯的HBF膜（SIFHBF-Cu、GefHBF-Cu和TIFHBF-Cu）。通过改变阴离子连接剂（SiF62−、GeF62−和TiF62−），将孔径精确调控到皮米级别（< 1 Å），从而利用细微的窗口调整与F位点增强的二氧化碳亲和力之间的协同作用，实

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 解读Mn2+的溶剂化作用及其在可充电非水系Mn-金属电池中的界面化学特性

  摘要 锰作为一种有吸引力的金属阳极材料，被用于多价离子电池中，因为它具有有利的氧化还原电位（相对于标准氢电极为−1.18 V）、较高的理论比容量（976 mAh g−1）以及丰富的资源储量。然而，其实际应用受到一些动力学挑战的阻碍，包括Mn2+的强溶剂化效应、半填充3d轨道对电子的排斥作用以及氧化物层的表面钝化，这些因素共同导致了Mn沉积/剥离过程中的过电位过大。为了解决这些问题，本文提出了一种协同策略，该策略结合了使用2-甲氧基乙胺（MOEA）调节Mn2+的溶剂化行为和氮化铟（InN）进行电极界面工程。光谱分析和理论计算表明，M

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 通过非对称Povarov反应实现的不对称去对称化，进行机械平面手性轮烷的对映选择性合成

  摘要 机械平面手性（MPC）轮烷是一种手性机械互锁分子（MIMs），其独特的结构与动态运动特性在多个手性科学研究领域展现出巨大潜力。然而，针对这些手性分子的高效催化不对称合成方法仍鲜有研究。本文报道了一种通过不对称去对称化策略实现MPC轮烷不对称合成的有效方法。利用手性磷酸催化的不对称Povarov反应，打破了具有旋转对称性大环的前手性轮烷的对称性，随后通过一步氧化芳香化反应获得了高产率和高对映选择性的多种MPC轮烷。当一步法无法达到理想的对映选择性时，采用分步法可同时获得两种对映体的MPC轮烷，进一步证明了该方法的实用性。通过大

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 二噻吩乙烯开关的光反应动力学及其环化/环反转量子产率的可靠测定

  摘要 本文提出了一种通用且灵活的模型，能够全面描述二噻吩乙烯（DTE）体系中的光反应动力学。该模型能够可靠地确定在不同条件下的光环化和光环化逆反应的量子产率。最重要的是，它适用于广泛的光开关浓度范围，并考虑了竞争性反应（例如闭合形式的消除）。通过结合使用解析方法和数值方法来求解动力学方程，我们获得了一致的结果：数值方法确保了量子产率测定的高精度，而解析方法则有助于预测DTE的光反应行为。该模型的稳健性已在四种不同的DTE光开关上得到了验证，这些光开关在不同的浓度、溶剂和激发波长条件下进行了测试，证明了其广泛的应用性和可靠性。

  来源：ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION

  时间：2025-10-26

• 综述：高炉回旋区的研究现状与展望

  Abstract高炉（Blast Furnace, BF）回旋区的研究一直是优化炼铁流程、降低高炉碳排放的重要组成部分。对回旋区物理化学特性的研究，对于优化高炉反应器的能耗和燃烧条件具有重要意义。本文分析了回旋区研究中研究方法与研究对象之间的关系。许多研究认为，回旋区是高炉整体流体-颗粒-细粉反应流（fluid-particle-fine powder reaction flow）的典型特征区域。研究方法也从最初的直接观察，发展到模型研究，再到模拟研究，不同的研究途径各有其研究意义。随着高炉喷吹技术的发展，数学研究逐渐成为研究复杂操作条件下回旋区物理化学特性的主流方法。通过结合不同模型，研究一

  来源：steel research international

  时间：2025-10-26

• 通过快速加热中锰钢来调控异质奥氏体的稳定性：实现不连续的持续变形诱导塑性

  摘要 本研究系统地探讨了加热速率对Fe-6Mn-3Al-0.2C中锰钢在奥氏体逆转变（ART）、中等快速加热（MRH）和快速加热（RH）过程中的微观结构演变、力学性能、奥氏体稳定性以及变形强化机制的影响。结果表明，快速加热显著提升了材料的力学性能，其中RH-750-300试样的奥氏体比例最高（76.65%），且表现出最明显的变形诱导塑性（TRIP）效应。快速加热促进了由等轴奥氏体、超细薄膜状奥氏体（FA）和颗粒状奥氏体（GA）组成的异质微观结构的形成，从而实现了晶粒细化强化和异质变形诱导（HDI）强化。这种异质奥氏体结构有助于实现连续但持续的TRI

  来源：steel research international

  时间：2025-10-26

• 关于分叉式潜入式喷嘴内部瞬态流动及气泡分布的数学模拟

  摘要 本文建立了一个耦合的三维大涡模拟模型和流体体积模型，系统研究了通过单通道和多通道塞杆注入氩气、铸造速度以及氩气流量对熔融钢流动、气泡空间分布以及分叉式浸入式喷嘴（SEN）喷射特性的影响。与水模型相比，当前模型能够准确预测SEN中的气泡分布。多通道氩气吹注使得氩气分布更加均匀，并产生直径更小、数量更多的气泡。单通道吹注时气泡的平均直径为16.72毫米，而多通道吹注时气泡的平均直径为12.03毫米。随着铸造速度的提高，氩气泡的分散程度增加。喷射速度和回流速度也随之增加，但喷射的垂直角度以及回流区域的比例逐渐减小。随着氩气流量的增加，出口处回流速度

  来源：steel research international

  时间：2025-10-26

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