• 通过非晶态VOx修饰的可持续碳材料制备高度可逆的钠离子负极

  钠金属电池（SMBs）由于钠（Na）金属本身具有较高的理论容量和较低的氧化还原电位，被认为是先进储能技术中极具前景的候选材料。然而，不受控制的枝晶生长和较差的界面稳定性仍然是钠金属阳极实际应用的主要障碍。本文报道了一种可持续的制备方法：通过一步热解过程，利用花粉衍生的碳材料负载非晶态钒氧化物（A-VOx@PC）纳米簇，将其作为钠金属阳极的基底层。钒氧化物与碳材料中的杂原子之间的丰富化学相互作用促进了非晶态VOx的形成。实验结果和理论模拟表明，非晶态VOx纳米簇不仅降低了Na+的脱溶剂化能量和界面扩散障碍，还提供了大量稳定的成核位点，从而促进了钠的均匀沉积。因此，经过A-VOx@PC改性的钠金属

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 通过扩展光束实现无吸收剂激光焊接透明热塑性薄膜，用于柔性显示器

  为了实现下一代柔性及可卷曲设备的商业化，具备柔韧性和机械强度的透明连接件至关重要。当前的趋势要求开发新的粘合方法，不仅用于设备封装，还用于实现超越传统技术局限的先进结构设计。在本研究中，我们提出了一种无需使用吸收剂的激光粘合方法，该方法通过扩展激光束和施加压力来实现无损伤、透明的连接。通过局部加热，在基板界面处实现了精确的表面焊接，同时将总厚度变化和界面变形控制在亚微米级别。在控制激光功率和照射时间的情况下，对粘合接头的形态和透明度进行了表征。基于扫描电子显微镜和透射电子显微镜等截面分析手段，研究了粘合机制。最后，通过制造一款原型可穿戴手表，证明了所提出方法的实际应用可行性。

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 通过Cu-BTC/Au@Cu-BTC改性的丝网印刷电极实现的高灵敏度与高选择性电化学传感器，用于检测化学制剂

  化学制剂由于其潜在的毒性，对国际和平、安全以及人类健康构成了重大威胁。因此，开发一种灵敏、快速且可在现场使用的检测方法至关重要。在此，我们开发了一种基于金属-有机框架修饰的丝网印刷电极（SPE）的高灵敏度和选择性的手套式电化学传感器，用于检测化学制剂。通过层层沉积铜苯-1,3,5-三羧酸（Cu-BTC）成功修饰了丝网印刷电极（SPE），从而能够检测电不活性的乙基甲基膦酸酯（EMPA）和异丙基甲基膦酸酯（IMPA）。此外，利用等离子体技术还原的金纳米颗粒（AuNPs）被应用于制备金纳米颗粒包裹的铜苯-1,3,5-三羧酸修饰的丝网印刷电极（Au@Cu-BTC/SPE）复合材料，用于检测硫二甘醇（T

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 用于先进结构纤维应用的碳纳米管循环生产

  塑料废弃物的积累仍然是全球面临的重大挑战，目前仅有一小部分被回收利用。将消费后塑料升级为具有附加值的材料，为废弃物减少和先进制造提供了一种可持续的解决方案。本研究展示了一种低成本的方法，通过催化化学气相沉积（CVD）技术，从消费后塑料中合成多壁碳纳米管（MWCNTs）。随后，将这些由废弃物衍生的MWCNTs通过湿纺工艺掺入聚丙烯腈（PAN）中，制造出高性能的复合纤维。与传统使用商业来源碳纳米管（CNTs）的PAN基纤维相比，商业CNTs通常含有残留催化剂，这会削弱其性能。而本研究中合成的MWCNTs具有较低的金属含量和增强的结晶度（66%），减少了缺陷并提升了复合材料的整体性能。最终得到的PA

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 通过涉及自由基的三重催化反应，利用官能化烯烃实现手性同烯丙醇的立体选择性合成

  含有功能化内烯烃的手性同烯丙醇的立体选择性合成对于获取多种生物活性化合物和复杂的分子结构至关重要。然而，现有方法通常依赖于使用预先制备的烯丙基金属试剂的极性反应路径，这在反应范围和条件方面存在局限性。本文报道了一种涉及自由基的策略，用于将容易获得的Z/E混合型、功能化的内1,3-二烯（含有硼酸酯或砜基团）与多种醛类进行不对称还原偶联。该转化在温和条件下通过一种协同作用的光氧化还原/Cr/Co三催化体系实现，能够以高产率获得具有邻位立体中心以及立体定义的E烯基C═C键的手性同烯丙醇，并且具有良好的区域选择性、对映选择性和立体选择性（对映选择性高达99%）。通过多种产品衍生物的合成展示了其实用性。

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 通过激发态Pd催化的自由基接力Heck反应，利用杂化配体实现胺的α-C(sp3)–H烯基化

  α-C(sp3)–H烯基化胺类化合物是一种直接且高效的方法，可用于合成烯丙胺，但该方法通常受到苛刻反应条件的限制，并且需要预先活化的烯烃。在这里，我们提出了一种可见光诱导的钯催化自由基接力Heck反应，该反应能够以高选择性直接实现α-C(sp3)–H烯基化胺类化合物的转化。一个关键的创新点是使用了混合配体系统，该系统结合了单齿膦配体和双齿氮配体——这是首次在光诱导的钯催化反应中使用双齿氮配体。这种设计通过稳定烯烃插入过程有效地抑制了竞争性的β-H消除反应，并为单齿膦配体的解离设置了能量障碍。通过对该方法进行改进，我们成功实现了复杂生物活性胺类化合物的后期α-C(sp3)–H烯基化反应，并简化了

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 构建电子和表面结构可控的晶体/非晶分级NiTe/NiFeCe-LDH纳米阵列，以实现高效的整体水分解

  构建基于非贵金属的碲化物异质界面是一种有效的策略，可用于开发高效的双功能催化剂以实现整体水分解。然而，对于那些依赖构建异质结界面来获得具有优化电子结构的高活性位点以实现高效氧进化反应（OER）的催化剂来说，仍然存在重大挑战。在此研究中，通过Ce掺杂和界面工程策略合成了具有晶态/非晶态界面的分层NiTe/NiFeCe-LDH核壳异质结纳米阵列。得益于晶态NiTe纳米棒的高导电性和非晶态NiFeCe-LDHs丰富的活性位点，NiTe/NiFeCe-LDH异质结纳米阵列在碱性介质中表现出优异的OER性能和超过120小时的长期稳定性，在100 mA·cm–2的电流下仅产生约247 mV的过电位，比商用

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 铁卟啉催化的醛类脱氧反应

  在有机化学领域，自由基反应长期以来被视为一种重要的合成策略，但其应用一直受到局限。尤其是在需要高立体选择性的反应中，自由基反应的控制性较差，难以实现对产物立体构型的精准调控。然而，近年来随着催化剂设计和反应条件的不断优化，一些具有立体选择性的自由基反应被逐步开发出来，为复杂有机分子的高效合成提供了新的思路。铁基催化剂在自由基反应中的应用仍较为罕见，但本研究首次展示了铁卟啉在醛类化合物的脱氧反应中的催化潜力，实现了通过同源偶联或交叉偶联生成烯烃或环丙烷的反应路径。铁卟啉催化剂的引入，为自由基反应提供了独特的活性中心。与传统的过渡金属催化剂不同，铁卟啉具有丰富的电子结构和空间构型，使其能够有效地参

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 在电化学CO2还原过程中基于苯并咪唑的铜复合物的重构

  铜基分子催化剂在二氧化碳的电化学还原（ERCO₂）中已被广泛使用。然而，由于这些材料在ERCO₂工作条件下表现出动态特性，因此建立结构与催化性能之间的相关性一直颇具挑战性。本研究中，我们观察到铜配合物[Cu(bzimpy)Cl₂]和[Cu(pyrben)₂(NO₃)]NO₃在酸性介质中的结构变化，并揭示了这些变化对催化活性、选择性和稳定性的影响。通过结合在线电化学质谱（EC-MS）、原位X射线吸收光谱（XAS）、电子自旋共振（EPR）和定量产物分析，我们发现[Cu(bzimpy)Cl₂]表现出部分可逆的结构重组，能够再生其主要配合物组分[Cu(bzimpy)]²⁺及其几何构型。随着全球大气中二

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 探究金红石Sn1–xGexO2纳米晶体中由锗诱导的应变与发光现象

  金红石相的GeO2及其合金（如SnxGe1–xO2）由于其超宽的带隙（4.4–4.7 eV）、高的载流子迁移率、双极性掺杂能力和优异的导热性，成为极具前景的半导体材料。然而，在常温条件下，GeO2更倾向于以α-石英相的形式结晶，这限制了对其金红石相的研究。通过将SnO2与GeO2合金化，可以稳定这种亚稳态相。本文报道了在Zn2GeO4纳米线上生长的金红石-SnxGe1–xO2纳米晶的纳米尺度特性研究，成功实现了远超其溶解极限的Ge掺入量，同时保持了金红石结构。利用先进的X射线纳米探针技术，我们对单个SnxGe1–xO2纳米结构的成分、结构和光学性质进行了综合分析。研究结果表明，Ge主要在晶体的

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 一种适用于可回收聚酯的多功能平台：醛类（或其衍生物）与环状酸酐的交替共聚反应

  概述全球聚合物产业的迅速扩张凸显了迫切需要寻找可持续的替代品来替代传统的合成聚合物。传统合成聚合物主要来源于不可再生的化石资源，由于其在生态系统中的持久性，对环境造成了重大威胁。为此，开发可化学回收的聚合物成为了一种有前景的策略，旨在平衡聚合物材料的实用性与可持续性的要求。然而，这类聚合物的合成在单体多样性、聚合效率以及实现真正化学回收的能力方面往往存在局限性。在本文中，我们全面介绍了我们近期在通过醛类（或其衍生物）与环状酸酐的交替共聚反应合成可化学回收聚酯方面取得的进展。该方法利用了丰富且成本效益高的原料，包括来自可再生资源的醛类以及由生物可再生二元酸制备的环状酸酐，从而构建了一个用于可持续

  来源：Accounts of Chemical Research

  时间：2025-11-24

• 由微环境响应型一氧化氮释放水凝胶促进的血管生成的光声成像

  负载药物的水凝胶具有优异的粘附性、保湿性和生物相容性，是很有前景的创面敷料，尤其适用于慢性伤口治疗，因为它们能够实现可控且持续的药物释放。然而，目前通常通过体外组织学方法来评估水凝胶敷料的治疗效果，这阻碍了体内对新生血管形成的纵向监测，从而无法准确评估治疗效果。本文采用光学分辨率光声显微镜（OR-PAM）对用氧化还原响应型S-亚硝基谷胱甘肽负载的鸟苷-硼酸酯水凝胶处理的小鼠耳部伤口进行纵向微血管成像。这种通过硼酸酯介导的鸟苷四聚化技术制备的水凝胶能够持续释放一氧化氮，持续时间超过100小时。高分辨率的OR-PAM图像显示，在两周的时间内，血管发生了重塑，包括初始的血管修剪、内皮细胞生长以及分层

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 表面改性的棒状CdxZn1–xS量子点敏化光阳极在太阳能光电化学电池中的应用，用于提高氢气产生的产率和稳定性

  通过热注入法成功制备出了棒状CdxZn1–xS量子点（CZS QDs），其长度与直径的比值为13:3.5纳米，形状和尺寸高度均匀，适用于太阳能光电化学（PEC）电池中的氢气生成反应。与平均直径约为4.5纳米的传统球形量子点相比，这些棒状CZS QDs在可见光区域的吸收率和光电流密度更高。尽管它们的光致发光（PL）光谱相似，但电子-空穴复合现象并未显著增强。通过原位SILAR工艺将ZnS量子点沉积在CZS QDs敏化的TiO2/FTO（氟掺杂SnO2）光阳极上，可以改善光电性能，抑制反向电流，提高电荷分离效率并增强光阳极的亲水性。然而，过多的ZnS量子点会因引入过多表面缺陷而降低表面注入效率，从

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• 经过精细调制的可功能化三元共聚物刷状纳米涂层能够抵抗蛋白质吸附和细菌附着，同时促进巨噬细胞活性及成骨细胞增殖

  在现代生物医学工程领域，开发具有多种功能的生物材料表面，使其既能抵抗生物污染，又能支持细胞活动，仍然是一个极具挑战性的课题。为了满足这一需求，研究人员提出了一种新型的多功能性聚合物刷纳米涂层，其由三种不同的单体组成：两性离子的羧酸甜菜碱甲基丙烯酰胺（CBMAA）、两性离子的磺酸甜菜碱甲基丙烯酰胺（SBMAA）以及非离子性的N-(2-羟基丙基)甲基丙烯酰胺（HPMAA）。通过精确调节单体比例，这种聚合物刷实现了表面的水化程度和电荷的平衡，从而具备优异的抗污染性能和细胞兼容性。本研究中，优化后的聚合物刷组合为聚（CBMAA 20 mol% -co- HPMAA 77 mol% -co- SBMAA

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

• ESTEEM策略：通过酶隧道的进化途径革新酶催化作用

  阐明酶的行为并设计出高效的生物催化剂仍然是生物催化领域的基本挑战。尽管在酶工程方面取得了进展，但仍有很大的优化空间。本文提出了“酶效率模块的进化-结构调控”（ESTEEM）策略，该策略结合了进化原理与结构支架分析来加速酶的设计过程。以细胞色素P450单加氧酶（P450s）为例——这类酶具有深埋的活性位点和复杂的底物通道——我们发现了底物通道中的关键非保守残基（I67和Q83）。这些位于通道远端的残基对通道结构具有决定性影响，对其进行的突变显著提高了催化效率。最优的双突变体在保持稳定性的同时，使总转化数提高了106倍，并且扩大了底物范围。通过适应性分子动力学模拟和氢-氘交换质谱分析，我们揭示了一

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 轮胎橡胶经过两步化学转化制备异戊二烯的过程

  开发用于废弃聚合物的化学回收方法以及生产易于回收的聚合物已成为化学研究中的重要趋势。在这里，我们介绍了一种两步化学回收轮胎橡胶的方法。该方法包括通过异戊二烯橡胶（由硫交联和炭黑（CB）填料增强）的连续环闭合异构化反应进行环聚（CDP），以及将低聚物/聚合物热解为单体异戊二烯的过程。异构化反应有效地使轮胎橡胶中的有机成分溶解，从而可以在不加热的情况下将其与炭黑分离。所得的有机相由高纯度的异戊二烯低聚物/聚合物（Mn = 1000 Da）组成，其环聚的主要产物是具有cis-、cis-、cis-和trans-构型的异戊二烯环四聚体。异戊二烯低聚物/聚合物的热解分解产生了异戊二烯单体作为主要产物，同时

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 非对称有机催化的脯手性膦酸甲基化反应：P(V)立体中心的构建

  不对称烷基化是一种用于立体选择性构建手性分子的基本策略，传统上主要关注对碳立体中心的控制。最近的进展将这种方法扩展到了以杂原子为中心的体系，实现了选择性的C-杂原子键形成，从而生成杂原子的立体化学性质。尽管基于硫的烷基化在近期研究中受到了广泛关注，但用于合成P-立体化合物的有效烷基化策略仍然有限，尽管它们在催化和药物开发中具有关键作用。在这里，我们介绍了一种有机催化的不对称甲基化方法，用于对前手性膦酸进行甲基化，以获得P(V)-立体性的磷化合物。通过使用一种从金鸡纳碱衍生的相转移催化剂，与前手性膦酸阴离子形成稳定的离子对，可以在温和条件下利用简单的甲基化试剂高效地实现O-C键的高度立体选择性形

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 通过利用活性位点之外的π–π堆叠相互作用实现百万分之一的有机催化

  直接利用π–π相互作用作为催化剂设计中的关键要素来控制催化活性和立体选择性，在很大程度上仍未被充分探索，这构成了一个重大挑战。在这项工作中，我们证明了活性位点之外的π–π相互作用可以作为一种强大的设计工具，以解决有机催化中的主要问题，包括高催化剂负载量、双功能催化剂的自聚集以及催化剂的可回收性问题。将芘结构单元引入方酰胺类有机催化剂中，使得meso-环状酸酐的对映选择性醇解反应的催化剂负载量降低到百万分之一（ppm）的水平。催化剂框架之间的分子间π–π堆叠相互作用有效抑制了它们倾向于通过氢键自聚集的倾向，从而在保持高对映选择性的同时实现ppm级别的催化剂负载量。此外，将带有芘标记的催化剂可逆地

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 一种结合了颗粒状和可溶性甲烷单加氧酶特性的复合酶系统，能够利用大肠杆菌体内的内源性NADH生成甲醇

  甲烷单加氧酶（MMOs）存在于甲烷氧化菌中，以颗粒状（pMMO）或可溶性（sMMO）的形式存在。它们能够在常温常压下通过克服稳定的C–H键的高活化能来催化甲烷的氧化，因此是实现甲烷环境友好和经济高效利用的理想生物催化剂。然而，由于其膜相关问题（如pMMO催化位点的电子转移机制尚不明确）、以及sMMO的多组分复杂结构和功能，其大规模生产和工业应用仍面临挑战。在此，我们通过将pMMO的催化双铜中心与sMMO的内源性NADH依赖性FAD结构域重新组装到一个稳定的支架上，开发出一种嵌合型MMO（cMMO），这种结构便于进行分子修饰。cMMO在大肠杆菌中以高催化活性（转化频率约为0.1 s–1）大量生产

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-11-24

• 非晶高熵合金纳米框架：Ni–Nb–Zr–Ti–Cu中的氧空位介导的电子调控机制，以实现高效的氢气释放

  基于过渡金属的高熵合金（HEAs）作为氢演化反应（HER）的电催化剂的研究正在迅速发展。在本研究中，通过化学脱合金化方法制备了一种纳米多孔的高熵非晶合金np-Ni30Nb20Zr20Ti20Cu10。该合金主要为非晶态，表现出优异的HER性能：仅需61 mV的过电位即可实现10 mA cm–2的电流密度，并且其塔菲尔（Tafel）斜率为71.3 mV dec–1，从而优于大多数已报道的镍基电催化剂。高熵非晶相提供了丰富的活性位点并确保了长期的稳定性。此外，氧空位的增加提升了电子导电性并促进了电荷转移，而镍（Ni）和铜（Cu）之间的协同作用优化了氢的吸附能。值得注意的是，np-Ni30Nb20Z

  来源：ACS Applied Materials & Interfaces

  时间：2025-11-24

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