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通过梯度轨道耦合触发晶格氧氧化机制,以提高光电解(OER)性能
通过调节金属与氧之间的共价性,可以有效地激活晶格氧,从而启动用于氧化还原反应(OER)的晶格氧氧化机制(LOM)。在这项研究中,我们对整个镧系元素系列进行了系统的、全面的密度泛函理论(DFT)筛选,通过构建Ln–O–Ni轨道梯度耦合来调节Ni–O共价性。我们发现,通过Gd掺杂形成的Gd(4f)–O(2p)–Ni(3d)梯度轨道耦合结构可以使Ni–O共价性达到最大。此外,这种结构通过提高Ni 3d轨道和O 2p轨道的能级,并促进氧空位的形成,有效地激活了晶格氧参与反应。因此,OER的反应机制从吸附物演化机制转变为LOM机制,加速了*OO中间体的生成,从而显著降低了反应能量障碍。制备的2% Gd–
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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低成本沥青的分子氧化交联工程:用于高性能钠离子电池的硬质碳阳极
目前,由沥青衍生出的硬碳(HC)材料被认为是钠离子电池(SIBs)中很有前景的负极材料。然而,通过简单方法合理调控基于沥青的HC微观结构(包括层间距和封闭孔隙)仍然面临巨大挑战。因此,首次提出了一种结合葡萄糖酸钙分子交联和预氧化的策略,以抑制碳化过程中的沥青熔化和碳原子重排。该策略促进了石墨状软碳向高度无序的硬碳的转变,形成了大量封闭孔隙和较大的层间距。经过优化的PCHC-300负极在30 mA g–1电流下分别具有345.4 mAh g–1的总容量和202.7 mAh g–1的平台容量;即使在3 A g–1的电流下,其比容量仍高达226.7 mAh g–1,优于大多数已报道的沥青衍生硬碳材料
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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在基于有机Fe(III)-草酸体系的废氢燃料电池中,通过自由基驱动的光化学作用实现铂的溶解
质子交换膜燃料电池(PEMFC)在可持续氢能转换方面具有高效率和零排放的特点,但其广泛应用受到基于铂(Pt)的催化剂成本高昂和耐久性有限的限制。本研究旨在开发一种绿色且有效的方法,以实现PEMFC中用于氢演化反应(HER)的铂的闭环回收。提出了一种有机光化学溶解系统,该系统包含Fe(III)-草酸络合物(FOC)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和二氯甲烷(DCM),三者体积比为4:1:2。该FOC–DMF–DCM系统能够从疏水性膜电极中实现100%的铂溶解。活性自由基驱动了贵金属(PMs)的溶解过程,同时羟基自由基(•OH)促进了DCM中氯自由基(•Cl)的生成,从而引发铂的氧化溶解。DMF在
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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源自木质素的阻燃交联剂:用于制备高强度多功能纤维素气凝胶
纤维素气凝胶因其环保特性和优异的隔热性能,在建筑保温领域展现出广阔的应用前景。然而,它仍存在一些固有的缺点,如强度不足、易燃性高以及紫外线防护能力较弱。在本研究中,我们合成了一种源自木质素的、可溶于水的阻燃交联剂(LG)。随后,我们利用TEMPO氧化纤维素纳米纤维和LG,通过冷冻干燥技术并结合烘焙交联工艺制备出了高强度、多功能性的纤维素复合气凝胶。这种复合气凝胶(LG70)具有出色的阻燃性能,其LOI值为30.1%,UL-94等级为V-0;即使被丁烷火炬喷射,它也能自熄并保持结构完整性。其比模量高达30.7 MPa/(g/cm³),同时保持了轻质特性(密度为15.98 mg/cm³)。LG70
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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理解铝灰处理过程的环境经济与风险可行性:一项多目标评估
铝灰资源的利用是减少危险废物的重要途径,需要通过全面的评估为可持续发展提供科学依据。然而,传统的生命周期评估(LCA)忽视了不同污染物的影响,并且缺乏风险识别。在这项研究中,对三种典型的铝灰处理工艺及其不同产品(即:PI:氧化铝;PII:预熔钙铝酸盐和硬质粘土熟料;PIII:聚氯化铝)进行了多目标评估(包括环境、经济和风险评估)。从环境角度来看,PI采用了一种结合火法冶金和湿法处理的循环工艺,其环境影响最小,评估值为2.46 × 10–5。经济评估表明,PI的处理方式利润最高,每吨铝灰可获利491美元。PII由于工艺简单且产品价格较高,其成本最低,成本比为0.242。风险评估结果显示,PII的
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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通过食品废弃物与填埋场渗滤液共发酵过程中的短期热处理调控手性乳酸的生物合成
将食物废弃物(FW)通过厌氧发酵转化为手性乳酸(LA)有助于实现基于生物的循环经济,但该过程受到底物利用率低和产品种类繁多的限制。本研究探讨了在35°C(T-35)、45°C、55°C、65°C(T-65)和75°C下进行短期热处理对利用垃圾填埋场渗滤液(LL)进行食物废弃物发酵过程中乳酸产量的影响。在T-35和T-65条件下,乳酸的最高产量约为44.6克COD/L,显著高于其他反应条件下的产量(29.8–36.6克COD/L)。L-乳酸是主要产生的异构体(占比73.8–94.5%)。较高温度的热处理增强了乳酸菌的溶解性和水解作用。参与发酵的乳酸菌主要包括Enterococcus、Strept
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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坚持绿色环保:利用植物提取物和细菌粘合剂实现下一代微电子封装的可持续解决方案
随着科技的迅速发展,半导体行业在过去70年中经历了显著的增长。半导体材料和设备广泛应用于从计算机和服务器的微处理器与存储器,到智能手机和汽车中的传感器与通信系统。这种持续的技术进步和市场扩张不仅提升了电子产品的性能,也对制造工艺提出了更高的要求,特别是在材料的可靠性、性能和可持续性方面。然而,当前的制造过程仍主要依赖于石油基环氧树脂,这类材料虽然在性能上表现优异,但其对环境和健康的影响却日益受到关注。因此,探索更加环保的生物基粘合剂成为了一个重要的研究方向,以期在保持高性能的同时,减少对不可再生资源的依赖。在半导体封装领域,环氧树脂因其优异的机械性能、热稳定性和化学耐受性而被广泛使用。然而,随
来源:ACS Sustainable Chemistry & Engineering
时间:2025-11-19
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在含甲炔的酸性化合物中,通过氢/氘交换来评估手性稳定性
在药物研发过程中,分子的立体化学特性对于其药理活性、毒理特性以及整体药效表现具有深远影响。尤其是在涉及含有酸性亚甲基的化合物时,立体异构体之间的相互转化,即“消旋化”或“差向异构化”,可能会导致药物性能的显著变化。这种现象在一些关键药物结构中尤为常见,例如用于治疗癌症和免疫调节的分子粘合剂(molecular glues)以及用于调节血糖的噻唑烷二酮类药物(thiazolidinediones, TZDs)。由于这些化合物在生理条件下容易发生消旋化,因此研究其消旋速率对于确保药物的稳定性和安全性至关重要。本研究采用了一种创新的氢/氘(H/D)交换方法,以评估28种化合物的消旋或差向异构化动力学
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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基于杯芳烃的共价有机框架的孔隙分割策略,用于氨基酸的手性选择性跨膜传输
共价有机框架(COFs)为构建具有不同孔隙环境和定制功能的纳米通道提供了一个出色的平台。然而,精确调控COF纳米通道的孔径和几何形状并使其具备选择性识别能力面临诸多挑战。在此,我们提出了一种基于大环分子的孔隙分割策略,用于构建具有精确限定的腔体的COF纳米通道,从而实现高效且对映选择性的跨膜传输。通过使用杯[4]芳烃(calix[4]arene)和杯[6]芳烃(calix[6]arene)作为构建单元,我们制备了具有四方和六方对称性的基于杯[4]芳烃的COF纳米通道(这些通道采用AA堆叠模式)。这种设计使得孔径和功能得以精确调控,从而创造出适合手性分离的定制化受限环境。随后,通过“点击”反应将
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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自我调节的选择性表面涂层能够将粘附的细胞限制在封闭的微流控阵列中
在现代生物医学研究中,细胞培养和实验分析是探索细胞行为、基因表达、信号通路以及药物筛选的重要手段。传统的细胞培养方法通常依赖于96孔板等固定格式,但随着高通量实验的需求增加,研究者开始探索更小规模、更高效的细胞培养系统,例如微流控芯片。微流控技术因其能够实现微尺度环境控制和高通量操作,逐渐成为细胞实验的首选工具。然而,微流控芯片的使用仍然面临一些技术挑战,尤其是在如何有效限制细胞在特定区域生长、防止细胞迁移以及实现高精度表面图案化方面。针对这些挑战,研究人员提出了一种基于微流控芯片的新型表面图案化方法,旨在通过简单的操作流程和低成本的材料实现对贴附细胞的精准定位和长期稳定培养。这种方法的核心在
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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通过弛豫工程和信噪比效率指标优化复杂混合物的13C核磁共振(qNMR)检测
在复杂混合物中对结构相似成分进行定量分析仍是分析化学中的一个核心挑战。本文提出了一种优化的13C定量核磁共振(13C qNMR)方法,该方法系统地解决了两个主要问题:较长的采集时间和固有的低灵敏度。通过引入顺磁弛豫剂,13C纵向弛豫时间(T1)缩短了多达95%,从而将总采集时间减少了65%,同时保持了光谱分辨率。为合理选择参数,我们首次引入了一个信噪效率因子(η = SNR2/T),该因子提供了一个定量指标,用于在灵敏度和实验持续时间之间进行平衡。通过使用η对样品浓度和扫描次数(NS)进行多因素评估,在保证最小化样品消耗的同时最大化了效率。优化后的工作流程显示出出色的定量可靠性,与HPLC-U
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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在极端剪切速率下,溶液中依赖于拓扑结构的聚合物拉伸与断裂现象
本研究探讨了聚合物拓扑结构如何影响其在极端剪切速率下的流变行为和机械稳定性。传统上,流变学研究主要依赖于外部实验手段,难以直接观测到聚合物在高剪切速率下的变形和流变特性,从而限制了对拓扑结构影响的深入理解。为此,研究团队引入了一种新型的原位小角中子散射(Rheo-SANS)技术,结合毛细管流变仪(CR-SANS)对一系列化学结构相同的拓扑定义聚合物(包括线性、随机分支和星形分子)进行了实验分析。研究结果表明,这些聚合物在稀溶液中的链伸展和剪切稀化行为差异主要由其分子弛豫时间决定。这一发现不仅揭示了拓扑结构对聚合物性能的影响机制,还为未来设计具有特定流变特性和机械稳定性的聚合物提供了理论依据。#
来源:ACS Polymers Au
时间:2025-11-19
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高效分析蛋白A柱,用于高灵敏度的单克隆抗体滴度分析
使用含有直径为20微米或更大孔隙颗粒的分析型Protein A亲和色谱HPLC柱来定量单克隆抗体(mAbs)是生物过程分析中的常用方法。然而,这种方法的局限性在于运行时间较长、色谱峰较宽以及灵敏度较低。为了解决这些问题,我们开发了一种新型分析型Protein A柱,该柱采用有机硅改性的材料填充了3.5微米的无孔颗粒,旨在减少mAbs的非特异性结合,从而实现快速、可重复且高灵敏度的测量。实验和理论结果表明,较小的无孔颗粒能够降低分析物的轴向扩散和与质量传递相关的色谱峰宽化现象。这使得色谱峰的宽度比使用20微米全孔颗粒时窄了三倍,同时峰高也更高。尽管装有3.5微米无孔颗粒的色谱柱的表面积仅约为20
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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基于二维范德华异质结构的锑烯@酰胺化层状双氢氧化物在便携式铀酰检测中的协同电化学效应
高识别性能的材料对于开发用于防止铀污染及其对人类健康危害的铀传感器至关重要。本文制备了一种新型的二维范德华(vdW)异质结构——负载有锑烯的氨基氧化镍-铝层状双氢氧化物(antimonene@AO-NiAl-LDHs),并将其作为电极探针用于痕量铀的电化学检测。研究表明,NiAl-LDHs 经过氨基氧化处理后,通过范德华作用力在锑烯表面自组装。小角X射线散射测量和第一性原理计算证实了这一过程。电化学实验表明,antimonene@AO-NiAl-LDHs 由于具有丰富的活性位点以及锑烯快速的电荷转移效应,从而显著提升了反应速率。优化后的电极能够实现 4.2 × 10–9–4.2 × 10–7
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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基于DNA瓦片的荧光照明系统,用于在单个活细胞水平上进行信号放大成像
核酸适配体技术凭借其精准的靶向能力和优异的生物安全性,显著提升了活细胞水平上的动态荧光成像效果。虽然整合等温扩增技术可以有效增强目标信号的输出从而改善成像效果,但适配体与靶标之间的高序列同源性往往会增加背景信号,给序列设计带来挑战。在此,我们开发了一种基于DNA瓦片的荧光标记系统(DTFL系统):该系统中的靶向模块携带适配体,能够识别并结合特定的细胞标记物;而经过荧光基团修饰的信号放大模块则充当“燃料”,在膜表面快速引发三聚氰胺响应的阵列组装,从而实现单活细胞上的纳米网络包裹成像。该系统在快速细胞成像方面表现出显著优势,这归因于三聚氰胺介导的T碱基错配作用——这种错配比经典的沃森-克里克碱基配
来源:Analytical Chemistry
时间:2025-11-19
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同步结肠癌的长期生存结果:一项基于人群的横断面比较分析
摘要 背景: 同步性结肠癌是指同时或六个月内被诊断出的两个或多个原发性结肠癌。这类病例占所有结肠癌病例的3-5%。尽管术后并发症的风险通常会增加,但其对长期预后的影响仍不明确。 目的: 本研究主要评估了同步性结肠癌与单独肿瘤相比对无病生存率和总生存率的影响,并进一步按肿瘤位置和最晚期肿瘤的分期对不同亚组进行了分析。 设计: 这是一项回顾性、观察性、横断面、多中心、基于人群的研究。同步性结肠癌中的主导肿瘤是根据病理分期和临床特征来确定的
来源:Diseases of the Colon & Rectum
时间:2025-11-19
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将纳米尺度薄膜的特性与细胞色素P450膜酶薄膜的电化学响应联系起来
### 解读:膜结合的细胞色素P450(CYP)在生物传感器中的应用研究在生物传感和药物代谢研究中,膜结合的细胞色素P450(CYP)酶扮演着至关重要的角色。这些酶是人体肝脏中主要负责外源性物质代谢的关键催化剂,其在生物膜上的存在形式使得它们能够模拟天然的生物反应环境,从而在药物筛选、毒理研究和环境监测中具有广泛的应用前景。然而,如何将这些膜结合酶有效地整合到分析设备中,是一个长期面临的挑战。这不仅涉及到表面化学的适配性,还与膜结构的机械性能密切相关。为了探索这一问题,研究人员采用了一种基于金涂层石英晶体微天平(QCM-D)和电化学分析的综合方法,对两种不同的表面修饰方式——**半胱胺自组装单
来源:ACS Measurement Science Au
时间:2025-11-19
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探索钠-葡萄糖共转运蛋白2抑制剂在左心室辅助装置患者中的安全性:多中心研究中的临床结果
```section> 摘要 通俗语言总结 即使接受了最佳医学治疗,心力衰竭(HF)仍是一种进行性病症,通常需要采用左心室辅助装置(LVAD)等高级干预措施。最近在心力衰竭治疗方面的进展,包括钠-葡萄糖共转运蛋白2抑制剂(SGLT2i)的应用,已经显示出降低死亡率、改善症状和保护肾脏等益处。然而,这些药物在LVAD患者中的效果尚未得到充分研究。本研究旨在评估SGLT2i在LVAD患者中的安全性和治疗潜力,填补当前知识领域的空白。我们对2018年至2023年间在德国两家主要学术中心接受LVAD植入的176名连续患者进行了回顾性分析。在139名LVAD患者中(58名使用SGLT2
来源:ASAIO Journal
时间:2025-11-19
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一种用于终末期右心衰竭的可植入式右心室辅助装置:来自日本的初步报告
摘要通俗语言总结 重度右心衰竭通常通过使用外部右心室辅助装置(RVAD)或正性肌力药物来治疗,同时患者等待心脏移植。在这里,我们报告了一例成功使用植入式RVAD治疗由致心律失常性右心室心肌病引起的终末期右心衰竭的病例。 导出 通俗语言总结本案例研究强调了植入式右心室辅助装置(RVAD)在治疗由致心律失常性右心室心肌病引起的重度右心衰竭方面的成功应用。在这种情况下,心脏的右侧功能衰竭。传统上,这类病例需要通过外部RVAD或正性肌力药物来治疗,同时患者等待心脏移植。植入式RVAD提供了一种有前景的替代方案,通过为衰竭的心脏提供持续支持,有可能改善患者的预后。这种方法可能代表了终末期右心衰竭治疗领
来源:ASAIO Journal
时间:2025-11-19
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预测生长季节中的温室温度和湿度:基于过程的模型与深度神经网络的结合
本研究旨在解决温室环境预测和管理中出现的复杂性和挑战,特别是针对跨季节环境的非线性动态变化。传统基于物理的模型虽然能够提供可靠的温室环境模拟,但它们通常依赖固定的参数化方案,这在面对复杂、动态的温室环境时,可能导致校准困难。因此,本研究提出了一种新颖的混合机制模型,结合了动态参数校准和深度神经网络的预测能力,以提高温室微气候预测的精度和适应性。通过实验数据验证,该模型在预测温室内的空气温度和相对湿度时,其误差指标分别为RMSE = 1.6104°C、6.9379%,MAE = 1.0463°C、4.3797%,R² = 0.9090、0.8290,PBIAS = −1.3807%、−0.000
来源:Information Processing in Agriculture
时间:2025-11-19