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一种含有多孔碳(该多孔碳源自二氰二胺)的缺陷二维Fe–N–C纳米薄膜,可作为质子交换膜燃料电池(PEMFCs)中有效的氧还原催化剂
具有高比表面积的二维(2D)材料被认为是制备高效Fe–N–C催化剂的有希望的前体,这些催化剂能够提高氧还原反应(ORR)的活性,从而降低质子交换膜燃料电池(PEMFC)中催化剂层(CL)的成本。然而,在制备MEA(膜电极组件)的过程中,2D材料容易发生团聚,这会损害PEMFC的性能。在这项研究中,我们采用了一种基于ZIF前体的超薄2D氮掺杂碳膜(NCF),通过金属盐辅助的热解方法制备了Fe–N–C催化剂。活性位点的形成是通过Fex+的吸附和二氰二胺(DCDA)辅助的热解来实现的。添加DCDA可以改善Fe的配位环境,并在催化剂表面形成缺陷,从而促进Fe活性
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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重建青藏高原东南部新生代早期的古水系与构造演化:来自碎屑锆石和电气石来源的证据
### 珠峰区域早白垩纪至始新世的沉积记录与构造演化东南西藏的古新世沉积盆地是印度-亚洲碰撞早期阶段构造变形和地表过程的重要记录。这些盆地的沉积物来源和沉积环境的变化,揭示了该地区在早白垩纪至始新世期间的地形演化过程。通过对贡觉和芒康盆地的碎屑锆石铀-铅年代学、电气石地球化学以及岩石学数据的分析,研究发现这两个盆地可能曾属于一个区域性的连通古河流系统,其沉积物主要来源于远距离的松潘-甘孜地块和近距离的北羌塘地块。这种区域性的河流系统可能向兰坪-思茅地区和越南北部延伸,直到晚始新世时期,由于哀牢山-红河断裂带的左旋剪切作用,这一系统被破坏。这些发现有助于我们理解东南藏区在早新生代期间的沉积物输送
来源:Geochemistry, Geophysics, Geosystems
时间:2025-10-11
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具有机械各向异性的岩石圈变形:一个数值模型及其在大陆裂谷作用中的应用
地球的岩石圈在不同地质深度常表现出一定的结构特征,这些特征导致其在受到外力作用时呈现出方向依赖的机械性质,这种现象被称为机械各向异性。机械各向异性在地壳扩张过程中对岩石圈的变形方式和强度有着重要影响,但其在控制岩石圈强度和变形样式中的具体作用机制仍存在许多未解之谜。为了更深入地理解这一现象,科学家们通过二维数值模型研究了机械各向异性如何影响岩石圈在构造扩张中的变形行为。这些模型引入了非线性、横向各向同性的岩石力学参数,考虑了粘性与塑性流变行为的方向依赖性,并利用方向矢量方法追踪岩石结构的演化过程。研究发现,机械各向异性在大陆裂谷的形成中扮演了关键角色,不仅影响裂谷盆地的结构特征,还显著降低了裂
来源:Geochemistry, Geophysics, Geosystems
时间:2025-10-11
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电子束共沉积的Bi1−xTex
Bi1−xTex化合物由于其较高的塞贝克系数(Seebeck coefficient)、高电导率和在室温下的低热导率,成为最常用的热电材料之一。用于热电应用的N型Bi1−xTex薄膜是通过电子束共蒸发(electron beam co-evaporation)方法沉积在玻璃基底上的,这些薄膜的x值范围为0.57–0.66。本研究探讨了化学计量比(stoichiometry)对沉积薄膜的塞贝克系数、电导率以及功率因数(power factor)的影响。实验结果表明,当x=0.59时,薄膜的功率因数达到最大值310 μW m−1K−2。所有样品均经过分阶段退
来源:Journal of Materials Chemistry C
时间:2025-10-11
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通过使用甲基氨铅溴钙钛矿薄膜作为空穴传输层,对锑硒硫化物太阳能电池中的界面键合进行工程化处理
硫硒化锑(Sb₂(S,Se)₃)作为一种材料,在能源和光电子领域已成为研究的热点,这主要归功于其可调的带隙、优异的稳定性和一维晶体结构。Sb₂(S,Se)₃太阳能电池通常采用层状结构,其中空穴传输层(HTL)对电池效率、工作稳定性和载流子传输能力起着关键作用。尽管Sb₂(S,Se)₃光伏技术取得了显著进展,但其发展仍受到效率与稳定性之间权衡的限制,这一限制主要源于传统HTL(如Spiro-OMeTAD)的界面缺陷和热降解问题,这些材料在常温条件下性能会迅速下降。在本研究中,我们策略性地使用溴化甲基铵铅(MAPbBr₃)薄膜作为HTL,利用其Pb–S(Se
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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利用聚合物负载的基于钌的催化剂对氨进行异相电催化氧化以生成肼
氨电化学氧化为肼提供了一种环保的替代方案,相比传统的过氧化物基工艺,这种方法避免了使用强氧化剂,并简化了纯化过程。然而,在异质体系中实现选择性的N–N键形成仍然是一个重大挑战,因为过氧化反应路径占主导地位,且对催化中间体的控制能力有限。在这里,我们报道了一种基于聚合物的单位点钌催化剂,该催化剂能够直接将氨电化学转化为肼,法拉第效率达到了7.9%,并且性能稳定超过6小时。围绕孤立Ru位点的明确配位环境和定制的微环境促进了亲核攻击机制的形成,这一点通过反应级数和动力学同位素效应研究得到了证实。该系统是首个能够选择性将氨氧化为肼的异质催化剂实例。我们的发现表明
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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重新水合的层压组装水凝胶:一种用于可扩展且可定制的多功能传感器系统的通用平台
水凝胶传感器在柔性可穿戴设备等领域具有巨大的应用潜力。然而,水凝胶传感器仍面临一些挑战,包括工艺的可扩展性、长期存储的便利性、针对不同应用场景的定制化以及模块化功能化的易用性。在这项研究中,报道了一种可持续的制造策略,用于快速重新水化预先制备的多功能凝胶干膜,并通过模块化组装形成多功能多层水凝胶设备。首先,利用从可再生资源中提取的完全可生物降解的生物质多糖包覆复合材料——魔芋葡甘露聚糖/海藻酸钠/多巴胺(KSD),分别包裹各种功能材料,然后将其干燥以形成不同功能的水凝胶干膜的预制部件。在设备应用过程中,通过凝胶重新水化和水触发的水凝胶层间金属-配体螯合键
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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协同掺杂的钇加速了NiFe-LDH表面的重构,并优化了d带中心的结构,从而显著提升了其作为氧气析出催化剂的性能
NiFe层状双氢氧化物(NiFe-LDH)是一种有前景的氧气析出反应(OER)电催化剂。然而,其性能仍需改进才能满足实际应用的需求。掺杂改性是一种有效的策略,可以调节电子结构并提高NiFe-LDH的电催化OER活性。通过一步水热法合成了掺钇的NiFe-LDH。利用X射线光电子能谱(XPS)和密度泛函理论计算(DFT)研究了钇掺杂对电子结构的影响。结果表明,钇的引入调节了活性中心的电子分布,优化了Ni活性位点的d带中心以及氧中间体的吸附能,从而提升了NiFe-LDH的OER活性。操作电化学拉曼光谱用于监测其结构/组成的动态变化。与NiFe-LDH相比,Ni
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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一石二鸟的策略:利用具有高亲和力结合位点的荧光共价有机框架实现铀的选择性提取与检测
铀作为核反应的关键成分,由于其化学毒性和放射性,对环境和人类安全构成了威胁。监测和管理铀污染对于合理利用铀资源以及保护环境具有重要意义。在此,我们通过简单的席夫碱缩合和酰胺肟化反应制备了一种新型荧光共价有机框架(COF-AO),该框架具有多种功能基团,能够同时实现铀的选择性检测和提取。COF-AO的吸附平衡时间仅为45分钟,饱和吸附容量高达229.9毫克/克(mg g−1),因此吸附速率非常快(5.1毫克/克/分钟(mg g−1/分钟(min−1))。此外,COF-AO表现出优异的铀选择性,并具有极低的荧光检测限(14.6纳摩尔(nM))。在不同天然水样
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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Ru在PtRu表面上的作用及其在电催化氨氧化反应中的作用
氨既是一种高效的氢载体,也是一种可以直接用于燃料电池的无碳燃料。然而,由于对氨氧化反应(AOR)的理解不足,阻碍了高效催化剂的发展。鉴于关于Ru表面的研究较少,本研究使用高表面积电极,比较了在PtRu/C、Pt/C、Ru/C以及RuO₂/C催化剂上的氨氧化反应,并结合在线电化学质谱(OLEMS)和离子色谱(IC)技术分别检测气体和溶液产物。通过这种方法,我们确定了在PtRu/C和Pt/C表面上七种气体产物的反应电位:N₂、NO、N₂H₄、NH₃OH、HN₃、N₂O和NO₂。N₂在PtRu/C表面的起始电位比在Pt/C表面低100 mV。尽管Ru/C和Ru
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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紧追不舍:在不同温度下追踪Li3OCl中的离子和声子热载体
尽管富含锂的反钙钛矿 Li3OCl 是固态电池电解质的理想候选材料,但其热传输特性——尤其是在高温下——仍然知之甚少。在这项研究中,我们采用了 Green–Kubo 平衡分子动力学方法,并结合了机器学习的原子间势能、第一性原理非谐晶格动力学以及能够同时描述粒子态(声子)和波动态(扩散)行为的传输模型。这种综合方法使我们能够预测广泛温度范围内的热导率。我们区分了晶格振动、离子传输及其相互作用的贡献,揭示了粒子态和波动态热载体对晶格振动的不同影响。虽然 Li3OCl 在整个过程中都保持晶体结构,但在约 1100 K 以下的温度范围内,热传输主要由粒子态声子传
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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在CoAl2O4/MnCdS S型异质结中工程化硫空位并利用光热效应实现宽光谱光催化产氢
构建带匹配的S型异质结是一种有效的方法,用于降低光生载流子的高复合率。在这项工作中,通过超声辅助的方法将MCS-Vs纳米棒与多孔的CoAl2O4纳米花耦合,制备了经过硫空位工程处理并受光热效应调控的CoAl2O4/MCS-Vs S型异质结构,从而实现了高效宽谱光催化产氢。值得注意的是,10CMCS-Vs复合材料在可见光下表现出显著的产氢速率,达到26.43 mmol g−1 h−1,比原始的MCS-Vs提高了6.74倍;其在420 nm处的表观量子效率(AQE)为26.53%,最大太阳能到氢能(STH)效率为5.01%。这归因于硫空位与光热效应之间的强协
来源:Journal of Materials Chemistry A
时间:2025-10-11
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界面工程调控的Re和CoP中空多壳结构电子性质,以实现高活性电化学水分解
探索高活性且价格低廉的双功能电催化剂对于氢进化反应(HER)和氧进化反应(OER)的发展具有重要意义。本文通过静电喷雾辅助技术制备了一种先进的异质结构电催化剂,该催化剂由Re和CoP组成,具有中空多壳层结构(以下简称Re/CoP HoMS)。实验数据和理论模拟表明,Re/CoP异质结构的构建能够显著改变界面处的电子状态,促进电子迁移速率,并调节水分解及中间产物的吸附能力。因此,具有最佳Re含量的Re/CoP HoMS在氢进化反应和氧进化反应中表现出优异的性能:过电位分别为107 mV和239 mV,电流密度达到10 mA cm−2,塔菲尔斜率分别为89.
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-11
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使用水性NaX介质对烯烃进行无金属电卤化反应
我们是第一个将传统的无机氯碱工业化学方法应用于有机烯烃卤化的团队。这一对环境友好的工艺使用低成本的、可回收的石墨毡作为电极,并利用水溶液中的NaCl和NaBr作为卤素来源和支持电解质。该方法具有广泛的底物适用性、操作简便性以及可扩展到千克级别的生产能力,因此极具工业应用价值。
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-11
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基于绿色且可持续的伊康酸(itaconic acid)的玻璃态聚合物,具有快速应力松弛特性、优异的防火性能,并通过多种动态键的协同作用实现可回收性
通过战略性地利用可再生原材料及其衍生物来制备具有特定功能的生物基玻璃态聚合物备受期待。然而,要在不使用传统阻燃剂的情况下实现快速的动态键交换和内在的阻燃性能,面临一个关键挑战。在这里,我们通过动态酯键、二硫键和硅氧烷键的互补作用,在基于衣康酸的EIA/TA/BAS(ETB)玻璃态聚合物中精确地构建了一个协同的共价网络。实验结果表明,ETB在阻挡紫外线(透光率约为0%)和可见光(透光率约为3%)方面表现出优异的性能。此外,ETB能够实现极快的动态键交换,在180°C下8秒内即可完成应力松弛,并具有出色的形状记忆性能(恢复时间约为60秒)。同时,这种快速的键
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-11
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通过原位构建的亲锌梯度界面实现高性能锌离子电池的界面工程,使其能够在宽温度范围内正常工作
随着对储能设备需求的持续增长,对高性能电池的需求也在不断增加。尽管水基锌离子电池(AZIBs)具有成本效益和环境友好性,但它们仍面临一些挑战,包括枝晶生长、氢气释放以及在极端条件下的性能下降。在这里,一种新型的水合共晶电解质(HEE),包含乙二醇(EG)、SnCl₂溶液和水合锌盐(Zn(ClO₄)₂·6H₂O),成功延长了AZIBs在各种极端温度下的使用寿命。受到SnCl₂优异性能的启发,这种化合物被用于在锌阳极上原位生成固体电解质界面层。通过防止水与锌表面直接接触,这一过程形成了一个保护性的“屏蔽效应”,从而减少了锌枝晶的不受控制的生长。值得注意的是,
来源:Green Chemistry
时间:2025-10-11
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100% 二氧化碳选择性的Fe2O3/Fe3O4氧化还原对与钡六铁矿组合,通过间接供氧实现二氧化碳捕获
摘要 开发一种基于铁的氧气载体,使其具有超过Fe2O3/Fe3O4氧化还原对的高氧气传输能力(Ot),同时不降低CO2的选择性和可回收性,仍然是通过化学循环燃烧(CLC)技术捕获CO2所面临的一个重大挑战。在此,我们提出了一种新策略:将铁离子限制在BaFe12O19六铁矿的基质中。这种材料不仅表现出3.0 mmol/g的优异氧气传输能力(Ot)和100%的CO2选择性(超过了纯Fe2O3→Fe3O4系统的最大限2.08 mmol/g),而且在50次氧化还原循环后,其氧气传输能力仍持续提升,同时保持了良好的可回收性,这与大多数已报道
来源:AIChE Journal AIChE
时间:2025-10-11
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关于高通量被动混沌微反应器的全球及局部研发(RTD)、混合过程及传热特性的研究
摘要 了解停留时间分布(RTD)以及质量/热性能对于微反应器的设计和优化至关重要。本研究通过计算流体动力学(CFD)模拟和实验,研究了混沌微反应器中的全局和局部停留时间分布,并建立了一种新的停留时间分布模型。全局停留时间分布分析表明,在5–20 mL/min的流速范围内,较高的流速能够减少通道效应和滞流现象,从而使停留时间分布的方差降低了80.7%。局部停留时间分布分析揭示了各个反应阶段具有类似连续搅拌罐反应器(CSTR)的混合特性,从而实现了快速均质化。在高流速下,增强的混沌混合效应将微观混合时间缩短了四个数量级,并显著提高了传
来源:AIChE Journal AIChE
时间:2025-10-11
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转子尺寸对双叶片风力涡轮机晃动行为的影响
本文围绕风力涡轮机的“摆动轴”设计展开,探讨了其在不同规模涡轮机中的表现及其对疲劳载荷和极端载荷的影响。随着风力涡轮机的发展,涡轮机的叶片尺寸显著增加,而其重量增长却相对缓慢,这一趋势导致了“锁数”(Lock number)的显著上升。锁数是衡量叶片空气动力学力与惯性力之间比例关系的重要无量纲参数,其数值越高,表示叶片更受空气动力学力主导,而惯性力的影响则相对减弱。由于涡轮机设计与控制策略的演进,摆动轴这一概念虽曾被广泛应用,但在当前风力发电领域中已逐渐被忽视。然而,随着现代涡轮机尺寸的扩大,摆动轴的潜力重新受到关注,尤其在降低疲劳载荷和极端载荷方面展现出显著优势。### 摆动轴的基本原理摆动
来源:Wind Energy
时间:2025-10-11
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厚型风力涡轮机机翼的动态失速特性
在风能利用日益广泛的情况下,风力涡轮机的设计与优化成为了一个重要的研究领域。随着技术的发展,现代风力涡轮机的叶片直径显著增加,这不仅提高了风能捕获效率,也带来了新的挑战,特别是在叶片的气动性能和动态负载方面。本研究主要探讨了厚型平尾翼型(flatback airfoils)与非平尾翼型(sharp trailing edge airfoils)在动态失速条件下的性能差异。通过在低速低湍流风洞中进行实验,分析了尾缘厚度、粗糙度、平均迎角和减频对翼型动态失速行为的影响。研究发现,增加尾缘厚度可以延迟动态失速的起始,但在失速后,平尾翼型的升力损失比尖尾翼型更高。此外,平尾翼型在动态失速条件下表现出更
来源:Wind Energy
时间:2025-10-11