• 通过GeSb/α-In2Se3异质结构中的铁电开关效应实现的非挥发性Rashba效应：对自旋电子学和自旋热电学的影响

  铁电（FE）Rashba半导体是一类具有巨大潜力的多功能材料，适用于下一代自旋电子学和自旋热电子学应用。在这项研究中，我们对GeSb/α-In₂Se₃范德华（vdW）异质结构进行了全面的第一性原理分析，重点研究了铁电极化、界面电荷转移以及自旋依赖的电子性质之间的相互作用。α-In₂Se₃在异质结构中的固有铁电极化能够实现Rashba自旋分裂（RSS）和自旋输运行为的可逆调制。在正向极化（P↑）下，RSS出现在导带的Γ点，其Rashba系数为1.32 eV Å，表现出常规的自旋纹理；相反，在反向极化（P↓）下，RSS转移到价带，Rashba系数变为0.93 eV Å，呈现出非常规的自旋纹理。这种

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 揭示用于高效选择性将二氧化碳还原为甲酸（HCOOH）的光催化剂战略设计的关键见解：一项计算研究

  实现碳中和是解决环境问题、气候变化和能源需求的关键目标。这可以通过捕获大气中的二氧化碳（CO2）并将其转化为有用的燃料或高价值化学品来实现。为了支持这一目标，我们的研究小组最近开发了一种设计精良、多功能性的Ni-苝-g-C3N4光催化剂，该催化剂能够高效且高选择性地从二氧化碳（CO2）中生成甲酸。在这项研究中，我们利用密度泛函理论（DFT）计算来研究和预测混合光催化剂（特别是苝-g-C3N4（PCN）和M2+-PCN（M2+ = Co2+, Ni2+, Cu2+）纳米片）的结构特性，以实现高效的二氧化碳还原反应。我们的计算结果表明，引入金属离子可以有效地调节光子吸收和电子结构，通过调整苝和g-

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• BiVO4中合成依赖性陷阱电荷载流子行为的可视化及其与性能的关系

  理解载流子的动态对于优化基于BiVO4的光阳极在太阳能水分解中的性能至关重要。在这项研究中，我们研究了通过三种不同方法合成的BiVO4薄膜中载流子的时空行为：电沉积（ED）、水热分解（HT）和金属-有机分解（MOD）。利用图案化照明时间分辨相显微镜（PI–PM），我们以微米级的空间分辨率和纳秒到毫秒级的时间尺度，选择性地表征了被捕获的载流子。基于时间分辨折射率变化的聚类分析使我们能够区分样品中的电子和空穴动态。电沉积样品在表面表现出电子积累的优势，并具有最高的电荷分离效率，这与其强烈的（040）晶面生长方向一致。金属-有机分解样品由于其细粒化的微观结构，表现出优异的空穴注入效率；而水热分解样品

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 在图炔（graphyne）上模拟巴基球（buckyballs）的反转结构以实现形状互补催化作用

  鉴于近年来表面表征技术的广泛应用，能够在表面诱导分子重组的形状互补催化作用引起了广泛关注。在本研究中，我们利用原子势模型探讨了吸附在石墨烯（graphene）和γ-石墨炔（γ-graphyne, γ-GY）膜上的杯状富勒烯（包括corannulene、acecorannulylene、semibuckminsterfullerene以及acenaphtho[3,2,1,8-cdefg]benzo[5,6]-as γ-GY-2）。然而，在semibuckminsterfullerene的情况下，γ-GY的多孔性通过部分容纳中间体和过渡态的扭曲结构，在γ-GY-2中使反转势垒降低了35%，这表明孔

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 在浓碱电解质中，阳离子能够促进氢化物向非催化金属的转移

  1 M）和混合阳离子体系中对HER的影响仍不甚明了。本研究量化了多晶金属表面（Pt、Au、Cu和Fe）上的HER动力学以及纯碱金属氢氧化物电解质和混合碱金属氢氧化物电解质中（浓度高达3.0 M）的平衡溶剂化环境。对Au、Cu和Fe的动力学分析表明，阳离子浓度对其有正向影响，这种影响主要由电荷转移系数的变化驱动。多核核磁共振光谱技术研究了H2O/OH–物种和碱金属阳离子的溶剂化行为，并发现溶剂、氢氧化物和溶剂化阳离子之间存在快速交换。这些发现共同支持了以下模型：在强碱性条件下，非催化金属表面的HER动力学主要受金属/溶液界面的平均极化和极化率的控制；并且随着金属-氢氧化物浓度的增加，阳离子活性增

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• CaxFeyOz化合物电子、磁性和晶格声子动力学特性的理论与实验联合研究：在二氧化碳捕获中的应用

  推动能源创新有助于确保能源供应的稳定性和可靠性。迫切需要开发新型二氧化碳（CO2）捕获剂，这些捕获剂应具备更高的能源效率，并且资本和运营成本更低，从而实现能源的充足、可负担和安全供应。在固体材料中，CaO由于其广泛的可用性和低成本，是一种优秀的CO2吸附剂。然而，CaO也存在一些缺点，如较高的煅烧温度、烧结导致的性能下降以及与SOx和NOx的反应。在这项研究中，我们采用了从头算（ab initio）热力学方法和实验测量来提高其循环过程中的CO2捕获性能。为此，我们探讨了一系列钙铁酸盐（CaxFeyOz）的电子、磁性和晶格动力学性质，并将其应用于CO2捕获。研究结果表明，这些钙铁酸盐均能通过热力

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 富含氧空位的CuOx/BiVO4异质结工程：优化电荷分离以实现高效太阳能驱动的光催化作用

  氧空位作为关键的晶格缺陷，在光催化过程中展现出显著的优势：它们能够优化电子传输和电化学性质，促进电荷分离，并增强表面反应活性，从而提高光催化性能。此外，构建能带对齐的异质结构是优化载流子动力学和提升光吸收效率的关键策略。本文采用了一种简便的H2O2辅助合成方法，制备了富含氧空位的CuOx/BiVO4（CuOx/BVO）异质结光催化剂。含有大量氧空位的CuOx纳米颗粒成功负载在BVO上，形成了缺陷型II型异质结。表征结果显示，CuOx/BVO复合材料具有更强的可见光吸收能力、更高的电荷分离效率以及更快的表面反应动力学。在模拟阳光条件下，光生空穴和电子迁移到CuOx与BVO的界面，参与氧化和还原反

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 解码局部浓缩离子液体电解质中的溶剂驱动溶剂化动力学

  锂盐与阴离子之间的相互作用对局部浓缩的离子液体电解质（LCILEs）的电化学和物理化学性质有着关键影响，这类电解质是下一代锂离子电池的有希望的材料。在这里，我们研究了不同稀释剂浓度如何调节LCILEs中的锂-阴离子相互作用、离子动力学以及传输性能。通过结合分子动力学（MD）模拟和密度泛函理论（DFT）计算，我们发现使用1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）作为稀释剂时，虽然对溶剂化结构的影响很小，但能有效减弱Li+与阴离子之间的相互作用并促进离子解离。调整锂盐与离子液体（IL）的比例会改变双（氟磺酰）亚胺阴离子（FSI–）的配位环境，并减少锂溶剂化壳层中吡咯里丁iniu

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 基于生物模板的金纳米粒子自组装及其等离子体圆二色性特性

  由于等离子体纳米颗粒固有的手性光学响应及其与光的强烈相互作用，它们的胆甾醇组装在光学和传感领域具有广泛的应用前景。模板辅助的胶体组装是一种实现此类结构的有效方法，但往往存在保持模板完整性和达到所需颗粒浓度的难题。在这项概念验证研究中，我们报道了通过与虾壳衍生的胆甾醇生物模板进行原位循环沉积而获得的金纳米颗粒（AuNPs）的等离子体活性及圆二色性。经过老化处理后，样品在左旋和右旋圆偏振光下均表现出明显的圆二色性。这些光学特征证实了生物模板的胆甾醇周期性与AuNPs的局域表面等离子体共振（LSPR）之间的宏观耦合。高分辨率成像进一步揭示了纳米颗粒在膜结构中的有序排列方式。综上所述，这些发现为利用胆

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 用于锂离子电池高性能硅碳负极的定向锚定交联粘合剂

  基于硅的材料因其较高的理论容量而受到作为锂离子电池负极材料的广泛关注。然而，硅在充放电过程中会发生显著的体积膨胀，这会导致颗粒粉碎以及固体电解质界面（SEI）不稳定等问题。本研究开发了一种原位热交联的聚（丙烯酸）-单宁酸（PLT）粘合剂，该粘合剂具有定向锚定机制，能够有效解决硅-碳（Si/C）负极因体积膨胀而引发的问题。通过将单宁酸（TA）引入锂化聚（丙烯酸）（PAALi）基质中，构建了一个具有双重相互作用机制的定向锚定网络：单宁酸的芳香基团与石墨碳层形成稳定的π–π堆叠作用；而PAALi的羧基则与硅表面的羟基通过共价酯键、氢键和离子偶极相互作用进行连接。这种分子级别的定向锚定策略显著增强了界

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 利用即时替代模型在基于铁的双金属表面上直接脱氧苯酚

  在本研究中，我们采用了一种加速的 nudged elastic band（NEB）方法，结合了最近开发的高斯过程回归（GPR）计算工具，对苯酚直接脱氧（DDO）在铁基双金属表面的反应机制进行了系统分析。该研究不仅展示了 GPR 计算器在保持高精度的同时，相比传统的密度泛函理论（DFT）计算方法实现了高达 3 倍的计算效率提升，还揭示了不同表面修饰方式对 DDO 反应路径和动力学行为的影响。研究发现，当钴（Co）或镍（Ni）通过次表面层进行合金化时，其对 C–O 键断裂和 C–H 键形成所表现出的热力学和动力学优势与纯铁（Fe）表面相当，而表面层的合金化则通常导致 C–O 键断裂能垒升高、步反应

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 乙醇在Pt/C和PtSn/C催化剂上进行电氧化过程中挥发性产物的动态变化

  在现代能源技术的发展中，乙醇电氧化反应（Ethanol Electro-Oxidation Reaction, EEOR）作为一种重要的电化学过程，被广泛研究用于燃料电池和低温电解技术。然而，该反应在铂基催化剂上的应用仍面临挑战，主要体现在反应动力学缓慢以及对C1路径（即完全氧化为CO₂）的选择性不足。这些限制使得EEOR难以实现高效、稳定的能源转化，因此，如何优化催化剂设计以提高其性能成为研究的关键。本研究通过系统分析Pt/C和PtSn/C催化剂在酸性介质中对EEOR的动态响应，结合在线电化学质谱（OLEMS）和高效液相色谱（HPLC）等手段，揭示了Sn的引入如何显著改善反应路径的选择性与催

  来源：The Journal of Physical Chemistry C

  时间：2025-10-24

• 面向SIMD处理器的Gaussian原子轨道积分McMurchie-Davidson算法实现及其在量子化学计算中的性能优化

  引言随着图形处理器（GPU）等专用硬件在高性能计算中逐渐成为焦点，中央处理器（CPU）内核因其在多种平台（如典型笔记本电脑、校园级计算中心甚至部分超级计算机）上仍占据50%至100%的模拟质量（FP64）浮点运算（FLOPs）份额而保持重要性。某些计算任务因数据驻留或数据传输开销更适于在CPU上执行。现代CPU设计的最新进展（如非x86架构、宽向量SIMD指令集的出现）要求高斯积分引擎重新设计。传统引擎如Libint在x86 CPU上的AVX2指令集下仅能达到峰值性能的10%，表明现有方案无法充分利用硬件潜力。McMurchie-Davidson方案高斯原子轨道（Gaussian AOs）是分

  来源：The Journal of Physical Chemistry A

  时间：2025-10-24

• 通过偶氮-Michael加成反应和三氟乙烯氧吲哚的内酰胺化反应，实现无催化剂条件下三氟甲基化五元及七元含氮杂环化合物的合成

  报道了一种合成三氟甲基吡唑烷酮和1,5-苯并二氮杂酮的新方法。在该方法中，使用肼和1,2-二氨基苯作为双核试剂，在无催化剂条件下与异氰酸酯衍生的三氟乙烯氧吲哚丙烯酸酯发生反应，通过偶氮-Michael加成/内酰胺化过程获得了相应的产物，产率较高。实验中得到了吡唑烷酮的顺式和反式非对映异构体，并对这一反应的可能机理和立体化学进行了讨论。

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

• 亚硝酸钠、芳香烯烃、P4S10和醇的四组分反应生成β-氧亚氨基磷二硫酸盐

  我们开发了一种简单高效的策略，通过无添加剂的四组分反应（由亚硝酸钠、芳香烯烃、P4S10和醇类组成）来制备β-氧亚氨基磷二硫酸盐。该反应在温和条件下通过正离子过程进行。利用亚硝酸钠作为促进剂和肟类物质的前体，可以以中等至良好的产率获得多种β-氧亚氨基磷二硫酸盐。

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

• o-二碘苯/NaH苯炔体系可用于合成烷基芳基醚和二芳基醚

  我们在此介绍使用o-二碘苯/NaH作为高效苯炔体系，与多种醇和酚类反应生成烷基芳基醚和二芳基醚的方法。与现有的合成芳基醚的工艺相比，我们的新方法不仅使用了价格低廉且易于获取的起始原料，并操作简便，还能够制备空间受阻的叔-丁基芳基醚和多卤代二芳基醚，而这些物质用传统方法很难制备。此外，产物还保留了邻位碘取代基，这为进一步的功能化提供了便利，从而可以构建更复杂的分子结构。

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

• 钯催化的苄基化/半pinacol重排反应在3-季碳2-螺吲哚的构建中的应用

  含有三个四级碳原子的2-螺吲哚骨架在药物化学和合成化学中占据着重要地位。尽管通过脱芳构化吲哚可以最直接、高效地获得这类结构单元，但仍存在诸多限制。在此研究中，我们以2-环丁醇-3-取代吲哚和苄基磷酸酯作为模型底物，开发了一种新型的Pd/BEt3协同催化串联苄基化/半pinacol重排反应方法。该方法能够高效地制备出一系列含有三个四级碳原子的2-螺吲哚，具有优异的化学选择性和立体选择性。此外，这种催化级联反应可以在一锅法条件下顺利进行，因为热驱动的半pinacol重排过程无需分离中间体。

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

• 利用可见光驱动的有机光氧化还原催化反应，以DABSO作为二氧化硫（SO2）的来源，从不饱和化合物合成多种砜类化合物

  开发了一种高效、多产且实用的有机光氧化催化可见光驱动的磺酰化策略，用于在温和条件下合成β-酮砜、α-砜和乙烯基砜。这种可持续的多组分方法具有操作简便性、安全性、无危害性，并能灵活地制备所需的生物活性砜类化合物；同时具有广泛的底物适应性，产率良好至优异；此外，该方法还利用烯烃/炔烃、DABCO(SO2)2和芳基重氮盐与间甲苯基吖啶inium高氯酸盐作为光催化剂，具有环保性。本文基于淬灭实验和一些逻辑控制的实验提出了一个机理假设。

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

• 光氧化还原催化的未活化烯烃氢氟甲基硫醇化反应，用于制备烷基二氟甲基硫化物和三氟甲基硫化物

  本文描述了一种利用可见光诱导的光催化反应，对未活化的烯烃进行氟甲基硫醇化处理，从而高效地制备脂肪族二氟甲基硫化物和三氟甲基硫化物（共47个实例，产率高达93%）。与以往的方法不同，该工艺无需使用过渡金属和氧化剂，而是采用温和且对环境友好的有机光催化剂。该转化过程具有操作简便、化学选择性和区域选择性优异的特点，并且适用于未活化的烯烃；同时还能有效实现对市售药物衍生物的后期功能化修饰。初步的机理研究表明，催化循环中涉及自由基反应路径。

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

• 3-O-酰基导向的α-甘露吡喃糖基化作用机制及其与3-O-酰基葡吡喃糖供体的不同反应行为的合理解释

  本研究围绕糖苷化反应中α选择性的形成机制展开，重点探讨了3-位氧乙酰基（3-O-acyl）在4,6-位苯甲基缩醛（4,6-O-benzylidene）导向的甘露糖苷化反应中的α导向效应。通过对不同类型的糖苷供体进行实验，结合变温核磁共振（VT NMR）技术，研究者试图揭示α选择性是否源于远端的氧乙酰基参与，例如通过桥接离子（bridged ion）形成，还是由供体和受体之间的氢键作用所主导。研究者首先分析了3-O-乙酰基在甘露糖苷化中的作用，发现使用13C标记的3-O-苯甲酸酯（3-O-benzoyl ester）进行变温NMR实验时，未能检测到桥接离子的形成。这表明在这些条件下，桥接离子的浓

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-24

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