• 通过串联催化降低氧气活化能，在中性电解质中实现选择性生物质增值转化

  传统的好氧氧化方法在处理5-羟甲基呋喃（HMF）时面临诸多挑战，主要源于氧气（O2）的低溶解度和高活化能，这些因素阻碍了2,5-呋喃二甲酸（FDCA）的高效生成。我们提出了一种串联催化系统，该系统降低了O2的活化能，从而在温和条件下实现HMF的有效且选择性氧化，生成FDCA或5-甲酰-2-呋喃酸（FFCA）。为克服热催化过程中O2的高活化能问题，采用了电化学方法活化O2，以高效生成过氧化氢（H2O2）作为氧化剂，将HMF转化为FDCA或FFCA。该串联催化系统在长达170小时的运行时间内，实现了累计FDCA产率为2.21 mol gRu–1、HMF转化率为100%以及产物选择性为100%的优异

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 磺氧肟辅助的未活化烯烃的δ-1,1-级联杂环化反应

  本研究展示了一种通过C(烯基)–H活化、氧化加成/还原消除以及合成核金属化作用，由钯催化的未活化烯烃的δ-聚合1,1-双官能化反应。2-吡啶基甲基磺肟（MPyS）的双齿导向基团与2-羟基-5-甲基吡啶配体共同作用，使得该转化在温和条件下得以实现。该过程能够在一次操作中形成C–C和C–O键，这一点通过使用2-碘苯胺或2-碘苯甲酸系列的双功能试剂（BFRs）得到了验证。值得注意的是，α-支链异苯并呋喃-1(3H)-亚胺和酞类的从头合成进一步凸显了该方法的实际应用价值。机理研究和密度泛函理论（DFT）计算揭示了催化循环的复杂机制。此外，该方法还直接为单胺氧化酶A抑制剂的分合成提供了途径。

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 质子化β-酮胺连接的共价有机框架的结构变化与电荷转移动力学：促进光催化H2释放

  通过质子化处理，可以有目的地改变共价有机框架（COF）光催化剂的表面特性，这是一种简单的后修饰过程。本研究揭示了在β-酮烯胺连接的COF（TpPa-1）中引入质子后，其结晶度、微观结构、化学键、电荷转移动力学机制、电子分布和活化能的具体变化。实验表明，引入的质子与β-酮烯胺基团中的–NH官能团结合，形成了–NH···H+结构。进一步研究发现，用0.5 M HOAc溶液处理后的质子化TpPa-1在100 mL抗坏血酸溶液中（光催化剂浓度为400 mg L–1）在稳态下的光催化产氢速率为0.238 mmol h–1，且在可见光照射下无需任何共催化剂；这一数值按质量计为5.95 mmol h–1 g

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 固体氧化物燃料电池中Ni-YSZ阳极上的直接氨氧化反应机理及选择性

  氨（NH3）因其高氢含量而成为基于氢能源经济的一个有前景的候选物质。尽管在减缓阳极降解方面取得了进展，但氨在固体氧化物燃料电池中的应用仍受到主要研究重点——催化分解活性优化——的限制，人们忽视了直接氧化途径的作用。为了解决阳极催化剂性能的这一限制，本研究采用Ni-YSZ作为模型系统，探讨了不同条件下的氨氧化机制，并确定了影响反应途径活性和选择性的关键因素。热力学分析和微观动力学建模表明，在典型的操作条件下（包括活化过电位、温度和H*覆盖度），直接氨氧化途径更为有利。重要的是，三相边界处的氧空位形成能被确定为控制该途径活性和选择性的关键因素。调节三相边界（TPB）处的氧化学势可以加速电子从OTP

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 采用磁控溅射倾斜角度自下而上沉积法制备的无离子聚合物镍铁/镍铁氧化物双层氧演化反应电催化剂

  绿色氢气的生产被认为是未来可持续能源系统的重要组成部分，它通过可再生能源驱动的水电解过程，能够提供清洁且高能量密度的能源载体。目前，质子交换膜（PEM）电解技术是最广泛使用的绿色氢气生产方式之一，这种技术需要贵金属催化剂，如铂（Pt）用于氢气析出反应（HER），以及铱（Ir）或钌（Ru）氧化物用于氧气析出反应（OER）。然而，这些贵金属催化剂的稀缺性和高昂成本限制了其大规模应用。因此，研究者们正在寻找替代方案，其中阴离子交换膜（AEM）水电解技术因其使用非贵金属催化剂的潜力而备受关注。AEM水电解（AEMWE）能够在碱性介质中运行，并且可以与海水结合使用，从而提高其经济性和可持续性。此外，碱性

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 通过ConPET介导的CO2固定生成α-氨基酸及其酰胺类化合物

  本文描述了一种基于光催化技术的选择性功能化方法，用于在酰胺分子中邻近氮原子的α-C(sp³)-H键。这种方法结合了氢原子转移（HAT）、连续光诱导电子转移（ConPET）以及还原性自由基-极性交叉（RRPC）等多重机制，成功实现了将高价值的亲电试剂，如二氧化碳（CO₂）、同位素标记的CO₂（¹³CO₂）和氘（D₂O）引入到α-N位置，从而合成出高价值的α-氨基酸和氘标记的酰胺。该方法在多种酰胺底物中表现出中等到高产率的反应效果，为α-氨基酸的合成以及酰胺的同位素标记提供了新的可持续路径。### 全球需求与挑战随着α-氨基酸在制药、农业化学和生物技术等领域的广泛应用，其生产需求持续增长。传统方法

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 电偶耦合测量是用于热催化酒精氧化过程中协同氧化还原增强（CORE）效应的预测性工具

  本研究探讨了电化学耦合在液相热催化反应中的作用，特别是通过一种称为“合作氧化还原增强”（Cooperative Redox Enhancement, CORE）的机制，显著提升了催化反应的速率。CORE机制的核心在于电化学耦合，即在物理上分离但电连接的催化活性位点之间发生的协同效应。这种机制不仅适用于氧化脱氢（ODH）反应，也适用于其他涉及氧化还原过程的液相反应。研究以1,4-丁二醇（1,4-butanediol, BD）的氧化脱氢为模型反应，通过电化学方法评估了Au–Pd双金属催化剂在不同反应条件下的催化性能，并确定了其最佳组成比例。在传统认知中，液相催化反应主要被视为热催化过程，即催化剂通

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 通过不对称氮杂丁烷C-H硼化和氧化开环反应组装非环状全碳季碳中心

  本文报道了一种用于不对称合成非环状全碳季碳中心的简便方法。通过铱催化的不对称C(sp3)–H硼化反应（作用于3,3-二取代的氮杂环丁烷），随后进行氧化开环反应，可以获得多种光学活性的α,α-二取代β-甲酰酰胺。所得产物可进一步进行多种下游转化，包括通过插入1–3个碳原子单元来实现5至7元饱和氮杂环的合成，这种方法属于一种形式的不对称分子修饰技术。

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 城市人群盆腔器官脱垂修复术中意外病理发现的临床意义分析

  在城市学术医疗中心开展的这项回顾性研究，聚焦于因盆腔器官脱垂(POP)接受子宫切除术的患者群体。研究人员排除了术前病理评估异常的患者，通过电子健康记录系统收集了患者的人口统计学特征、临床病史、术前实验室检查结果以及妇科恶性肿瘤的临床危险因素数据。最终纳入分析的299名非肿瘤患者中，36%为西班牙裔，17%为非西班牙裔黑人，38%为非西班牙裔白人。值得注意的是，23%的患者存在异常子宫出血症状，36%接受了术前超声检查，15%进行了子宫内膜活检。病理结果显示：两名患者(0.9%)被确诊为子宫内膜癌，另有两名患者(0.9%)诊断为宫颈发育不良。值得关注的是，同时接受卵巢切除术或输卵管切除术的患者中

  来源：Urogynecology

  时间：2025-10-21

• 底物类似物表明酪氨酸羟化酶的催化过程涉及自由基途径

  血红素依赖性酪氨酸羟化酶（TyrH）在儿茶酚胺的生物合成中起着关键作用，然而底物α-氨基团在其单加氧反应机制中的作用一直不明确。我们使用3-(4-羟基苯基)丙酸（HPPA）——一种缺乏α-氨基团的L-酪氨酸类似物——观察到了一种与预期羟基化反应竞争的独特二聚化途径。多项证据表明这一过程起源于自由基中间体：首先，这种(HPPA)2二聚体的形成可被自由基清除剂选择性抑制；其次，18O标记实验显示酚基氧的重新分配，表明在催化过程中底物的芳香性发生了改变；最后，以硝基苯作为底物类似物的电子顺磁共振（EPR）光谱分析揭示了存在基于底物的自由基。这种机制上的差异阐明了α-氨基团的作用：HPPA中缺乏α-氨

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 利用长上下文大型语言模型代理从催化文献中提取知识

  数十年来积累的催化知识仍以非结构化的文字形式存在，这阻碍了基于数据的发现。现有的文本挖掘工具难以建立对催化知识发现至关重要的合成-结构-性能之间的关系，因为它们很少将某一章节中的合成步骤与在其他地方报告的材料性质和性能结果联系起来。在这里，我们介绍了CATDA（Corpus-aware Automated Text-to-Graph Catalyst Discovery Agent），这是一个基于长上下文的大型语言模型的自动化框架，能够读取完整文档，并将其提炼成可操作的知识图谱，这些图谱记录了材料性质、多步骤合成过程、实验条件以及测试结果之间的关联。在语料库规模上应用时，CATDA的数据提取准

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 可见光驱动的钴催化反应：同时具有轴向和中心手性的吲哚醇的组装过程（通过动态动力学拆分实现）

  N-芳基吲哚具有N–C轴手性结构，这类结构在具有药理活性的天然产物和不对称催化反应中非常常见。尽管这类化合物非常重要，但目前的合成策略主要集中在构建单一的手性元素上；而在吲哚骨架中同时引入轴手性（N–C轴）和中心手性则是一个新兴的研究方向。在此，我们发现了一种可见光驱动的钴催化还原偶联反应：N-芳基吲哚醛与芳基碘化物通过动态动力学拆分过程反应，能够直接生成同时具有C–N轴手性和中心手性的吲哚醇，产物的对映选择性（ee）高达99%，不对称度（dr）超过20:1。结合密度泛函理论（DFT）计算进行的机理研究表明，该反应过程中会生成一个关键的轴手性酮基自由基中间体，该中间体在钴的催化作用下发生SH2

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 微环境对竞争性反应路径的控制：通过调控界面水的可及性实现电催化硝酸盐合成

  电催化氮氧化反应（NOR）是一种有前景的硝酸盐（NO3–）生产方法，它无需传统工艺所需的苛刻条件，也不会产生大量的碳足迹。然而，NOR的效率受到电极-电解质界面处占主导地位的四电子氧演化反应（OER）的显著限制。在这里，我们展示了一种微环境控制策略，通过精确调控界面水的可及性，选择性地促进氮氧化而非氧演化。通过在碳布（CC）上生长的Co3O4纳米片表面涂覆聚四氟乙烯（PTFE）来构建疏水界面，我们创建了一个可控的反应微环境，该环境在限制水扩散的同时增强了氮在催化位点的可及性。优化后的Co3O4–PTFE/CC催化剂在0.1 M Na2SO4溶液中，于1.81 V（相对于RHE）下的硝酸盐产率为

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 利用杂化的局域态和电荷转移激发态流形调控π-π共轭：迈向高效能量与电子转移催化的双模光催化剂

  精确控制激发态电子传输和自旋动力学对于提升纯有机材料的光电性能和光催化功能至关重要。在此，我们提出了一种通过调控π-π共轭来设计发色团的分子策略，具体方法是根据供体的性质和数量，分别采用局部激发（LE）、电荷转移（CT）或混合局部激发与电荷转移（HLCT）的激发态机制。通过对苯腈（BN）核心上的π-芳胺进行系统性的修饰，并引入饱和环胺进行对位取代，制备出具有定制光物理性质、激发态特征及氧化还原行为的非对称供体-受体体系（PC1–PC5）。含有吗啉结构的氰苯染料具有强烈的电子效应和扭曲的椅式构象，能够抑制聚集引起的荧光淬灭，从而实现从鲜艳的蓝色到橙红色的可调固态发光，同时展现出不同的激发态荧光或

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 通过原位形成CaO/CaCO3界面促进碳酸氢盐的氢化反应

  在能源密集型工业领域中，碳酸盐矿物的高温煅烧是全球二氧化碳（CO2）排放的主要来源之一。通过将这些矿物氢化转化为高附加值产品，有可能减少不可避免的CO2排放，但这一过程的机理研究尚不充分，从而阻碍了相关进展。本文旨在阐明碳酸盐在相对较低温度下无需催化剂即可直接发生氢化（DHC）反应的机制，从而生成金属氧化物和合成气。多种原位实验表明，H2分子能够渗透到CaCO3内部，形成多个CaO/CaCO3界面，最终生成多孔结构的CaO。密度泛函理论计算结果显示，活性CaO/CaCO3界面附近的O原子和C原子负责H2的异裂解，进而促进DHC反应的进行。通过对中间产物的形成速率进行微动力学分析，进一步验证了该

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 用于甲烷低温干重整的非贵金属金属间化合物催化剂设计：基于表面化学的电子机制以避免产生非选择性的H₂O

  关于非贵金属（TM）金属间化合物（IMC，即TM与后过渡元素及半金属的二元组合）与氧气及含氧化合物之间的表面化学反应趋势，尤其是在组成元素选择、整体化学计量比以及金属间化合物的电子性质方面，目前相关研究仍较为匮乏。在本研究中，我们以CH4的干重整反应作为探针，通过计算表面科学方法对大量非贵金属IMC进行了分析。研究重点在于如何通过增强表面活性来促进CH4和CO2的分解，并限制O/OH基团的氢化反应，以避免生成非选择性的H2O。我们采用了动力学蒙特卡罗模拟结合密度泛函理论（DFT）量子化学计算方法，预测了H2与CO的生成比例，结果发现增强的表面反应性显著提高了反应选择性，并减少了H2及氧化剂的损

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 在工程化Cu-ZnO界面进行CO2到甲醇转化的新策略：机制进展、挑战与机遇

  将二氧化碳（CO₂）氢化生成甲醇是一种利用二氧化碳和氢气的有前景的方法。在所开发的多种催化剂中，基于Cu-ZnO的催化剂因其良好的成本效益比而成为最可行的候选者。然而，它们的广泛应用仍面临诸多挑战，包括对活性位点性质和反应机制的争议、对更高效催化剂配置的需求，以及将实验室研究成果放大到工业生产过程中的巨大障碍。本文全面概述了基于Cu-ZnO的催化剂在二氧化碳氢化生成甲醇方面的最新进展和未来发展方向，涵盖了先进的原位（in situ）/操作中（operando）表征技术、创新的催化剂设计策略，以及对工业应用场景的深入评估。通过这项分析，本文旨在提供有价值的见解，并确定能够加速二氧化碳制甲醇技术发

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 供肝保存液外泌体小RNA分子特征鉴别器官质量与移植后并发症的研究

  引言肝移植是终末期肝病的标准疗法，但供肝质量评估依赖有创活检，且无法全面反映器官状态。本研究探索通过分析供肝保存液中外泌体携带的小RNA（尤其是miRNA）来预测移植后结局的创新方法。外泌体作为细胞分泌的纳米级囊泡，其内容物可稳定反映组织应激状态，为无创评估器官质量提供了新思路。患者与方法研究纳入17例供肝保存液样本（含4例LD、9例DBD、4例DCD），通过超速离心和商业化试剂盒提取外泌体，经透射电镜、纳米颗粒追踪分析（NTA）及Western blot（CD9/flotillin蛋白标志物）验证外泌体特性。采用小RNA测序技术分析外泌体RNA组成，使用DESeq2进行差异表达分析（FDR<

  来源：Transplantation Direct

  时间：2025-10-21

• 通过调控离子液体中的水分含量来调整CO2RR（二氧化碳还原）途径

  在当今社会，随着工业和能源需求的不断增长，温室气体排放问题日益严峻，其中二氧化碳（CO₂）的排放尤为突出。CO₂浓度已达到约430 ppm，对全球气候变化和环境可持续性构成了重大挑战。为了应对这一问题，科学家们致力于开发高效的CO₂还原反应（CO₂RR）技术，将CO₂转化为有价值的化学品或燃料。这项研究聚焦于水浓度对CO₂RR性能的影响，采用了一种基于铜（Cu）和氧化铜（Cu₂O）的催化剂，并将其与一种CO₂亲和性的离子液体（IL）——甲基三丁基膦酸双（三氟甲基磺酰）亚胺（P₁₄₄₄TFSI）相结合，探索在非水环境中如何通过调控水含量来优化反应路径和产物选择性。CO₂RR是一种通过电化学方法将

  来源：ACS Catalysis

  时间：2025-10-21

• 综述：血清25-羟基维生素D与慢性阻塞性肺疾病的因果关系：一项前瞻性队列和孟德尔随机化研究

  Abstract本综述旨在总结国际标准化比值（INR）即时检测（POCT）设备在抗磷脂抗体综合征（APS）及左心室辅助装置（LVAD）等高凝疾病状态中应用的新数据。Purpose 综述的目的是系统评估不同POCT设备在特定高凝患者群体中的检测性能与可靠性。Methods 通过检索PubMed和Google Scholar数据库中与华法林、即时检测及高凝状态相关的关键词，筛选并排除了重症监护病房研究及非英文文献，最终纳入相关研究进行分析。Results 研究共发现四项近期研究，涉及三种不同的POCT设备在APS患者中的应用，以及两种设备在LVAD患者中的应用。这些研

  来源：Precision Nutrition

  时间：2025-10-21

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