• 通过银介导的骨架重构方法对5-炔基-1,2,3-三嗪进行分子编辑：溶剂可控地实现功能化吡咯和呋喃的可切换合成

  五元环芳香杂环化合物在天然产物、药物和光学材料中扮演着重要角色，它们是构建其他高价值化合物的关键结构单元。在这些化合物中，功能化的吡咯和呋喃分子是合成这些化合物的重要中间体，广泛应用于医学和先进材料领域。近年来，化学家们对通过不同方法合成多取代的呋喃和吡咯化合物产生了浓厚兴趣。传统的合成方法，如Paal–Knorr、Clauson–Kaas、Feist–Bénary和Hantzsch反应，虽然广泛使用，但它们的底物范围有限，通常需要强酸在较为苛刻的条件下进行。为了克服这些限制，研究者们开发了多种方法，将烯烃和炔烃转化为功能化的呋喃和吡咯，从而构建复杂的分子骨架。这些方法包括环化过程、环闭、环扩

  来源：The Journal of Organic Chemistry

  时间：2025-10-23

• 基于高斯的周期性巨正则密度泛函理论结合隐式溶剂化方法在计算电化学中的应用

  我们提出了一种适用于固态系统的巨正则密度泛函理论（DFT）的数值方法，该方法以高斯基型轨道作为主要基础。我们的方法直接使用密度矩阵作为唯一的变分参数来最小化巨正则自由能，并在自洽场迭代过程中自洽地更新电子数。为了实现真实的电化学建模，我们将这种方法与隐式溶剂化模型相结合。与气相计算相比，我们的溶剂化方案带来的开销不到50%。与现有的基于平面波的实现方法相比，我们的方法在巨正则模拟中表现出更高的稳健性。我们通过模拟银表面的腐蚀过程来验证该方法的有效性，结果与先前的研究结果非常吻合。我们的方法已在量子化学软件Q–Chem中实现。这项工作为未来在电化学操作条件下基于波函数的模拟奠定了基础。

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 用于有机半导体分子掺杂的全原子反应蒙特卡罗分子动力学方法

  有机半导体（OSCs）中分子掺杂的计算研究面临着多种相互竞争的长度和时间尺度挑战。我们提出了一种全原子反应蒙特卡罗分子动力学（RMCMD）方法，用于定量确定OSCs中的分子掺杂效率。该方法采用Metropolis准则来描述掺杂反应，该准则基于密度泛函理论（DFT）对掺杂分子和中性分子物种的能量及原子部分电荷进行计算而得到参数化。RMCMD方法中考虑了极化子效应，以实现掺杂过程中的几何重组，包括环间二面角的平坦化。此外，还扩展了部分电荷转移状态的计算，以便能够包含电荷转移复合物。为了验证该方法的有效性，我们计算了在非晶态结构中掺杂了2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰喹诺二甲烷的聚（3-己

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 用于粗粒度分子动力学的压力守恒迭代玻尔兹曼反演方法

  自下而上的粗粒化方法能够高效地模拟介观尺度上的复杂分子系统。许多方法能够很好地捕捉结构特征，但由于热力学表示问题，它们通常会高估压力（这是根据维里定理计算得出的）。这限制了这些方法的实际应用，尤其是在使用等温-等压（NPT）系综研究现象时。在这里，我们提出并分析了迭代玻尔兹曼反演（IBI）的直接扩展方法，这些方法在参数优化过程中包含了压力修正。我们探讨了两种新的方法：迭代范围变换（iRT）和迭代线性修正（iLC）。这些方法与常见的做法不同，后者通常只在粗粒化势能优化之后才添加长程吸引力。我们在不同的分子系统（包括聚合物熔体和分子液体）中评估了这些方法的性能，并考察了多种粗粒化分辨率。这两种方法

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 基于运动方程冻结对型耦合簇方法的电子亲和力及其对单激发态、分子轨道和基组大小的依赖性

  电子亲和力（Electron Affinity, EA）是分子获得一个电子时所释放的能量，是研究分子电子结构、电荷转移和氧化还原行为的重要参数。在有机电子器件中，如柔性屏幕、太阳能电池、传感器和生物电子系统，准确计算电子亲和力对于理解其性能和优化设计至关重要。然而，传统方法如Hartree–Fock理论和密度泛函近似（Density Functional Approximations, DFAs）在描述强电子相关效应时存在局限性，且计算成本较高，难以用于大规模分子体系的建模。因此，科学家们提出了多种基于耦合簇（Coupled Cluster, CC）理论的电子亲和力计算方法，其中以“冻结对”（

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 一种基于第一性原理的可靠且廉价的灵活分子晶体结构预测方法

  晶体结构预测（CSP）方法在制药、电子、农业和能源材料领域具有重要意义。大多数CSP是通过使用原子-原子力场（FFs）或分散增强型周期性密度泛函理论（pDFT+D）计算来最小化准随机生成的多晶型体的晶格能量来实现的。在前一种方法中，力场可以是经验性的，也可以根据从头算（ab initio）计算的结果进行定制。最近的研究表明，对于具有刚性单体的晶体，基于对称性适应性微扰理论相互作用能量的单体间力场（intermonomer FFs）比经验性力场（empFFs）表现得更好。在这里，我们发现对于具有柔性单体的晶体，基于empFF的CSP方法通常不可靠，并设计了一种方法来开发根据从头算计算结果定制的单

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 基于约束的轨道优化激发态的非正交构型相互作用：一种通用的理论光化学方法

  近年来，随着量子化学计算方法的不断发展，研究电子激发态已成为设计新型光活性化合物的重要手段。在众多方法中，线性响应时间依赖密度泛函理论（LR-TDDFT）因其在准确性和计算效率之间的平衡而被广泛接受，但在某些复杂系统中存在显著的不足，如具有显著双激发特征的态、电荷转移态、核心激发态以及锥形交叉等。这些不足促使了对轨道优化方法的重新关注，尤其是通过第二自洽场（SCF）过程实现的电子激发态的靶向计算。轨道优化方法在概念上简单，能够有效计算单轨道跃迁的激发态，但在实际应用中面临收敛性差、收敛到非期望态或变分塌陷等问题。例如，原始的ΔSCF方法通常会在计算过程中导致变分塌陷到基态，限制了其在某些情况下

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• NN-VRCTST：神经网络技术与变反应坐标过渡态理论结合，用于无障碍反应速率常数的测定

  在化学反应动力学中，确定无势垒反应的速率常数一直是一个重要的挑战。这类反应的特点在于其反应路径上不存在明确的鞍点，因此缺乏典型的能量壁垒。这使得传统的过渡态理论（Transition State Theory, TST）难以直接应用，因为TST通常依赖于对过渡态的准确描述。然而，通过变量反应坐标TST（Variable Reaction Coordinate Transition State Theory, VRC-TST），研究人员能够更有效地计算无势垒反应的速率常数。VRC-TST的核心在于通过蒙特卡洛采样对势能面（Potential Energy Surface, PES）进行探索，从而

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 利用跨相关的F12方法对基态和激发态进行平衡描述

  电子结构计算是研究分子和原子体系的基础，它对于理解化学反应、材料性质和光谱行为至关重要。在这一领域，显式相关方法（explicitly correlated methods）提供了一种有效的手段，用于精确描述电子间的相互作用。这些方法通过将电子间的距离作为显式变量引入波函数，从而更好地捕捉电子间相互作用的短程相关效应。其中，R12/F12方法因其在描述电子相关作用方面的优势而受到广泛关注，特别是它们在处理分子基态能量和一些激发态性质时表现出色。传统的R12/F12方法在构建显式相关项时，仅考虑参考行列出的占据轨道（occupied orbitals）之间的电子对。这种设计使得方法在描述基态时更

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 分子系统的局域势泛函嵌入理论：从精确密度泛函角度出发的基于局域轨道的嵌入方法

  最初在密度矩阵嵌入理论（DMET）背景下提出的基于局域轨道的量子嵌入方法，现在从晶格密度泛函理论（DFT）的角度重新进行了探讨。该理论被推导为一种原理上的精确表述（即能够完全考虑所有电子构型之间的相互作用），其中局域轨道的占据情况被视为系统的密度。对于任何电子哈密顿量（无论是模型哈密顿量还是从头算得到的哈密顿量），都可以使用这种表述方法。由此我们得出了一种精确的关系：全尺寸的Kohn–Sham（KS）晶格系统的局域Hartree交换相关（Hxc）势能与每个嵌入片段上单独调整的嵌入化学势之间的关系，这种调整使得KS晶格系统和嵌入后的簇系统都能再现完全相同的局域密度。当使用在强关联体系下具有合理性

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 相似性约束的CC2方法：朝向高效耦合簇非绝热动力学在激发态中的应用

  在分子科学领域，非绝热分子动力学模拟对于理解分子在激发态下的行为至关重要。这些模拟能够揭示电子和核运动之间的耦合效应，这是在传统绝热近似无法准确描述的情况下发生的。然而，传统的耦合簇（Coupled Cluster, CC）模型在处理相同对称性激发态之间的锥形交叉点（conical intersections）时，存在一些关键的缺陷。这些缺陷主要表现为在接近锥形交叉点时，模型可能产生非物理的复数激发能，这限制了其在非绝热动力学研究中的应用。为了克服这一限制，研究人员开发了相似性约束耦合簇理论（Similarity Constrained Coupled Cluster, SCC），该理论在描述

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 基于力场驱动的反映射方法在多尺度分子动力学中的应用

  分子动力学（MD）是一种强大的模拟技术，能够以原子级分辨率捕捉分子和 macromolecular 系统的动力学行为和平衡性质。然而，由于 MD 所能达到的时间和空间尺度有限，它在实际应用中面临诸多挑战。为了解决这些问题，人们开发了多种粗粒度（CG）和多尺度方法。其中，多尺度分解（MF）是一种有前景的多尺度框架，它提供了一种自洽且高效的方式来同时演化原子级和粗粒度状态，而无需对粗粒度模型进行校准。MF 通过将粗粒度状态重新映射到一组与之一致的全原子微观状态来实现这种协同演化。在这项研究中，我们提出了一种基于力场驱动的重新映射方法，该方法在准确性和数值稳定性方面优于现有方法，从而允许在多尺度模拟

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 用于溶液中分子光学旋转色散的高效子系统TDDFT计算：以乙腈中的诺博尔酮为例，探讨构型平均方法的收敛性

  我们通过子系统TDDFT（sTDDFT）对从经典分子动力学（MD）轨迹中提取的快照，对溶液中手性分子的光学旋转色散（ORD）计算进行了全面研究。作为典型示例，我们研究了丙酮腈中norbornenone的ORD。要揭示溶剂效应对ORD的微观影响，需要一个明确的量子化学溶剂化模型和稳健的构型采样，这使得此类计算在计算上极其复杂。在这里，我们利用sTDDFT研究了ORD信号随着所考虑的溶剂化壳层大小以及构型采样中快照数量的增加而收敛的情况，以及这两个因素之间的相互依赖性。我们发现，即使对于相对较小的溶剂化簇，也需要考虑数千个快照才能准确捕捉到溶剂化效应。通过系统研究逐渐增大的溶剂笼结构，我们观察到丙

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 诺尔斯（Knowles）从稳态条件出发的分区方法：单参考和多参考情况

  研究表明，涉及多体微扰理论（PT）一阶波函数的稳态条件能够引出Knowles（J. Chem. Phys, 156, 011101 (2022) 最近提出的划分方法。这种方法便于将多参考（MR）PT方案直接推广到以零阶单体哈密顿量为基础的情况。该方法的本质在于对一阶相互作用子空间中的单体积分进行优化，从而在性能上优于Møller–Plesset（MP）类型的方法。基于稳态条件的扩展是在多配置PT（frame MCPT, fMCPT）的独立于枢轴的变体中实现的，它纠正了我们之前对MR方法的改进中的不足。所得到的PT级数与在完整活性空间PT（CASPT）形式主义中基于稳态条件的扩展结果非常接近。数

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 多分子系统中决策器的非参数确定方法

  在现代科学中，分析大规模的纵向数据集以理解多分子系统中的动态过程是一项重要而具有挑战性的任务。这些系统在不同物理状态之间发生转变，如分子聚集、蛋白质结晶和大分子聚合等，广泛存在于自然界中。传统的分析方法通常通过将高维的分子构型空间投影到少数几个反应坐标（Reaction Coordinates, RCs）上，以简化对系统动态行为的描述。然而，这种投影方法存在一些关键问题，尤其是如何选择最优的反应坐标，以及如何确保其在不同时间尺度下都能准确描述系统的动力学特性。反应坐标的选择是影响模拟与实验结果一致性的关键因素之一。通常，物理启发的反应坐标可以提供更直观的描述，但它们往往引入记忆效应，导致非马尔

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 基于力与动量（FM）和投影力与动量（PFM）退相干率校正的轨迹面跃迁（TSH）动力学方法在多维分子体系中的应用与评估

  引言：非绝热动力学与轨迹面跃迁方法中的退相干问题在光化学和光物理过程中，分子吸收光子后跃迁到电子激发态，随后可能发生一系列复杂的非绝热过程，如内转换、系间窜越等，这些过程通常涉及多个电子势能面之间的耦合。轨迹面跃迁（Trajectory Surface Hopping, TSH）是一种广泛使用的半经典方法，用于模拟此类非绝热动力学。在TSH中，核运动用经典轨迹描述，而电子波函数则通过求解含时薛定谔方程（TDSE）来传播。然而，标准的TSH方法存在一个关键问题，即“过度相干”（overcoherence）：由于忽略了核波包在不同电子态上的分离，该方法会高估电子态之间的量子相干性持续时间。这种缺陷

  来源：Journal of Chemical Theory and Computation

  时间：2025-10-23

• 基于金砖国家的离子液体生成方法与人工智能辅助筛选技术：深入探讨电解质中锂离子传输的机制原理

  离子液体（ILs）由于其低挥发性、不易燃性和优异的电化学稳定性，成为可持续能源存储设备的理想电解质。然而，由于相关数据的缺乏，阻碍了其在多种应用中的合理设计。在这里，我们提出了一种基于BRICS框架的方法，构建了迄今为止最大的离子液体数据库，该数据库包含167,350种阳离子、2,460种阴离子以及近10^8种潜在的离子液体。通过高通量密度泛函理论（DFT）计算和文献检索，我们为数据库中的离子液体积累了约10^5个标记属性，这为开发预测约10^7种离子液体电导率、电化学窗口和熔点的AI模型奠定了基础。研究结果表明，即使在数据量较小的情况下，XGBoost和MLP模型也能表现出最佳性能，而基于图

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-10-23

• 将反应性量子力学分子动力学模拟与诱变技术、晶体学及酶动力学相结合，揭示异氰酸酯水解酶催化作用的合理步骤

  酶的催化机制研究是理解生物学和生物化学中复杂反应过程的关键。为了更深入地揭示酶的反应机制，需要了解化学反应中每个步骤的原子级细节。然而，目前的实验方法在获取这些细节方面存在局限性，尽管近年来X射线自由电子激光（XFEL）和同步辐射技术的出现显著提升了时间分辨结构研究的能力，使得对酶中间体的原子结构有了更清晰的了解。这些研究在某些情况下可以提供酶催化反应所需的原子级信息，但仍然难以全面覆盖所有细节。在这一背景下，经典分子动力学（MD）模拟可以提供酶结构和动态的详细信息，而加入量子力学（QM）电子结构计算则能够模拟和表征化学反应，揭示更深层次的反应机制。例如，混合量子力学/分子力学（QM/MM）方

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-10-23

• 利用深度学习和泛癌蛋白质组学技术，绘制蛋白质-蛋白质相互作用中依赖磷酸化位点调控的上下文图谱

  磷酸化过程动态地调控着蛋白质-蛋白质相互作用（PPI）网络，该网络控制着细胞信号传导；而其失调常常导致恶性转化和神经退行性疾病。我们提出了PhosPPI-SEQ这一可解释的深度学习框架，用于识别在功能上调控PPI的磷酸位点。该模型结合了预训练的Transformer架构和交叉注意力机制进行微调，既实现了高预测精度，又产生了具有生物学意义的注意力模式。将PhosPPI-SEQ与基于泛癌症组学数据的回归模型相结合，我们绘制出了在六种癌症类型中参与PPI调控的特定磷酸位点图谱，并通过表观遗传调控的实验验证了这些结果。值得注意的是，HDAC1在S421或S423位的过度磷酸化会增强其与KDM1A的结合

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-10-23

• 利用路径查找算法进行相变研究：复制交换蒙特卡洛方法的战略性应用

  复制交换方法是一种有效克服分子模拟中缓慢松弛现象的工具，但其效率在很大程度上取决于复制体的数量、间隔以及它们之间的交换概率的选择。在这里，我们提出了一种基于Dijkstra算法的新优化方案，该方案通过在图上表示复制体及其交换概率来构建最优的交换路径。该方法借鉴了计算机科学中广泛使用的路径查找技术（包括在游戏算法中的应用），确保转换过程沿着熵梯度最小的路径进行，从而即使在临界点或相变区域附近系统松弛缓慢的情况下也能显著加快采样速度。这种方法为提高复制交换效率提供了一种系统性的方法，并为控制松弛动力学提供了新的见解，这一点通过应用于Lennard-Jones体系统的固液相变得到了验证。

  来源：Journal of Chemical Information and Modeling

  时间：2025-10-23

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